JP6090662B2 - リチウム二次電池用正極活物質、その製造方法、リチウム二次電池用電極、リチウム二次電池 - Google Patents
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Description
Li(x)Ni(1−a−b)Co(a)Mn(b)O2 (1)
(式中、xは0.98≦x≦1.20、aは0<a≦0.5、bは0<b≦0.5である。)
で表わされるリチウム複合酸化物であり、一次粒子の表層部に存在している残存アルカリ量が4000ppm以下であり、一次粒子の表層部に存在している硫酸根の量が500〜11000ppmであることを特徴とするリチウム二次電池用正極活物質。」(請求項1)、
「リチウム化合物と、ニッケル化合物と、コバルト化合物と、マンガン化合物と、を含有する焼成原料混合物を、950℃以下で焼成し、下記一般式(1):
Li(x)Ni(1−a−b)Co(a)Mn(b)O2 (1)
(式中、xは0.98≦x≦1.20、aは0<a≦0.5、bは0<b≦0.5である。)
で表わされるリチウム複合酸化物を得る第一焼成工程と、
該第一焼成工程で得られる前記一般式(1)で表わされるリチウム複合酸化物の洗浄及び硫酸塩の水溶液との接触を行い、硫酸塩水溶液処理物を得る硫酸塩水溶液処理工程と、
該硫酸塩水溶液処理物を、400〜800℃で焼成して、リチウム二次電池用正極活物質を得る第二焼成工程と、
を行い得られることを特徴とするリチウム二次電池用正極活物質。」(請求項4)の発明が記載されている。この発明は、「一次粒子の表層部に存在している残存アルカリ量が少なく、且つ、サイクル特性に優れるリチウムニッケルコバルトマンガン系複合酸化物を提供すること」(段落[0011])を目的とするものである。
前記正極活物質は、リチウム−ニッケル−コバルト−マンガン複合酸化物であって、
前記リチウム−ニッケル−コバルト−マンガン複合酸化物は、タングステンとニオブとを含有することを特徴とする正極活物質。」(請求項1)、「前記リチウム−ニッケル−コバルト−マンガン複合酸化物に含まれる水溶性アルカリ分は、0.2wt%以下であることを特徴とする請求項1乃至3のいずれか1項に記載の正極活物質。」(請求項4)の発明が記載されている。この発明は、「優れた出力特性を有し、ガス発生の少ない正極活物質およびそれを用いた電池を提供することを目的とする」(段落[0009])ものである。
(1) α−NaFeO2型結晶構造を有し、組成式Li1+αMe1−αO2(MeはCo、Ni及びMnを含む遷移金属、α>0)で表されるリチウム遷移金属複合酸化物を含有するリチウム二次電池用正極活物質であって、前記リチウム遷移金属複合酸化物は、(1+α)/(1−α)で表される前記Meに対するLiのモル比Li/Meが1.2以上1.5以下であり、1900ppm以上8000ppm以下のNaが含まれ、粒度分布測定における50%粒子径(D50)が1μm以上5μm以下であることを特徴とするリチウム二次電池用正極活物質。
(2)前記(1)のリチウム二次電池用正極活物質の製造方法であって、前記リチウム遷移金属複合酸化物の合成にあたる前駆体は、Co、Ni及びMnを含む遷移金属の水酸化物であることを特徴とするリチウム二次電池用正極活物質の製造方法。
(3)前記リチウム遷移金属複合酸化物の合成にあたり、焼成工程において、前記Co、Ni及びMnを含む遷移金属の水酸化物前駆体に、リチウム化合物と共にナトリウム化合物を混合することを特徴とする前記(2)のリチウム二次電池用正極活物質の製造方法。
(4)前記(1)のリチウム二次電池用正極活物質を含有するリチウム二次電池用電極。
(5)前記(4)のリチウム二次電池用電極を備えたリチウム二次電池。
前駆体作製時の中和・洗浄工程における残存Na、添加したNaが、いわゆる「リチウム過剰型」のリチウム遷移金属複合酸化物の焼成工程において、1次粒子の成長抑制剤として作用することが推定され、このリチウム遷移金属複合酸化物を正極活物質として含有するリチウム二次電池の電極特性が向上すると考えられる。
本発明のリチウム二次電池用活物質は、基本的に、活物質を構成する金属元素(Li,Mn,Co,Ni)を目的とする活物質(酸化物)の組成通りに含有する原料を調整し、これを焼成することによって得ることができる。但し、Li原料の量については、焼成中にLi原料の一部が消失することを見込んで、1〜5%程度過剰に仕込むことが好ましい。
目的とする組成の酸化物を作製するにあたり、Li,Co,Ni,Mnのそれぞれの塩を混合・焼成するいわゆる「固相法」や、あらかじめCo,Ni,Mnを一粒子中に存在させた共沈前駆体を作製しておき、これにLi塩を混合・焼成する「共沈法」が知られている。「固相法」による合成過程では、特にMnはCo,Niに対して均一に固溶しにくいため、各元素が一粒子中に均一に分布した試料を得ることは困難である。これまで文献などにおいては固相法によってNiやCoの一部にMnを固溶(LiNi1−xMnxO2など)しようという試みが多数なされているが、「共沈法」を選択する方が原子レベルで均一相を得ることが容易である。そこで、後述する実施例においては、「共沈法」を採用した。
焼成温度が高すぎると、得られた活物質が酸素放出反応を伴って崩壊すると共に、主相の六方晶に加えて単斜晶のLi[Li1/3Mn2/3]O2型に規定される相が、固溶相としてではなく、分相して観察される傾向がある。このような分相が多く含まれすぎると、活物質の可逆容量の減少を導くので好ましくない。このような材料では、X線回折図上35°付近及び45°付近に不純物ピークが観察される。従って、焼成温度は、活物質の酸素放出反応の影響する温度未満とすることが好ましい。活物質の酸素放出温度は、本発明に係る組成範囲においては、概ね1000℃以上であるが、活物質の組成によって酸素放出温度に若干の差があるので、あらかじめ活物質の酸素放出温度を確認しておくことが好ましい。特に試料に含まれるCo量が多いほど前駆体の酸素放出温度は低温側にシフトすることが確認されているので注意が必要である。活物質の酸素放出温度を確認する方法としては、焼成反応過程をシミュレートするために、共沈前駆体とリチウム化合物を混合したものを熱重量分析(DTA−TG測定)に供してもよいが、この方法では測定機器の試料室に用いている白金が揮発したLi成分により腐食されて機器を痛めるおそれがあるので、あらかじめ500℃程度の焼成温度を採用してある程度結晶化を進行させた組成物を熱重量分析に供するのが良い。
また、発明者らは、本発明活物質の回折ピークの半値幅を詳細に解析することで750℃までの温度で合成した試料においては格子内にひずみが残存しており、それ以上の温度で合成することでほとんどひずみを除去することができることを確認した。また、結晶子のサイズは合成温度が上昇するに比例して大きくなるものであった。よって、本発明活物質の組成においても、系内に格子のひずみがほとんどなく、かつ結晶子サイズが十分成長した粒子を志向することで良好な放電容量を得られるものであった。具体的には、格子定数に及ぼすひずみ量が2%以下、かつ結晶子サイズが50nm以上に成長しているような合成温度(焼成温度)及びLi/Me比組成を採用することが好ましいことがわかった。これらを電極として成型して充放電を行うことで膨張収縮による変化も見られるが、充放電過程においても結晶子サイズは30nm以上を保っていることが得られる効果として好ましい。即ち、焼成温度を上記した活物質の酸素放出温度にできるだけ近付けるように選択することにより、はじめて、可逆容量が顕著に大きい活物質を得ることができる。
硫酸コバルト7水和物14.08g、硫酸ニッケル6水和物21.00g及び硫酸マンガン5水和物65.27gを秤量し、これらの全量をイオン交換水200mlに溶解させ、Co:Ni:Mnのモル比が12.50:19.94:67.56となる2.0Mの硫酸塩水溶液を作製した。一方、2Lの反応槽に750mlのイオン交換水を注ぎ、Arガスを30minバブリングさせることにより、イオン交換水中の溶存酸素を脱気した。反応槽の温度を50℃(±2℃)に設定し、攪拌モーターを備えたパドル翼を用いて反応槽内を700rpmの回転速度で攪拌しながら、前記硫酸塩水溶液を3ml/minの速度で滴下した。ここで、滴下の開始から終了までの間、2.0Mの水酸化ナトリウム及び0.5Mのアンモニアを含有する水溶液を適宜滴下することにより、反応槽中のpHが常に11.0(±0.05)を保つように制御した。滴下終了後、反応槽内の攪拌をさらに3h継続した。攪拌の停止後、12h以上静置した。
次に、ブフナー漏斗(130mmφ)と吸引ろ過装置を用いて、反応槽内に生成した共沈水酸化物の粒子を分離し、さらにブフナー漏斗にイオン交換水を100ml注ぎ、ガラス棒で撹拌することで共沈化合物を洗浄した。この洗浄作業を1回行うことにより、粒子に付着しているナトリウムイオンを洗浄・除去した。つぎに、電気炉を用いて、空気雰囲気中、常圧下、100℃にて乾燥させた。その後、粒径を揃えるために、瑪瑙製自動乳鉢で数分間粉砕した。このようにして、共沈水酸化物前駆体を作製した。
前記共沈水酸化物前駆体1.768gに、水酸化リチウム1.102gと共に炭酸ナトリウムを、実施例2については0.007g、実施例3については0.011g、実施例4については0.015g、実施例5については0.018g、実施例6については0.028g混合した他は、実施例1と同様にして、実施例2〜6に係るNaを含むリチウム遷移金属複合酸化物を作製した。
焼成温度を900℃から800℃に変更した他は、実施例1〜6と同様にして、それぞれ実施例7〜12に係るNaを含むリチウム遷移金属複合酸化物を作製した。
焼成温度を900℃から700℃に変更した他は、実施例1〜6と同様にして、それぞれ実施例13〜18に係るNaを含むリチウム遷移金属複合酸化物を作製した。
Li/Me(Co,Ni,Mn)のモル比を1.3から1.25に変更(前記共沈水酸化物前駆体1.788gに、水酸化リチウム1.071gを混合)し、焼成温度を900℃から700℃に変更した他は、実施例1と同様にして、実施例19に係るNaを含むリチウム遷移金属複合酸化物Li1.11Co0.11Ni0.18Mn0.60O2を作製した。
Li/Me(Co,Ni,Mn)のモル比を1.3から1.35に変更(前記共沈水酸化物前駆体1.749gに、水酸化リチウム1.131gを混合)し、焼成温度を900℃から800℃に変更した他は、実施例1と同様にして、実施例20に係るNaを含むリチウム遷移金属複合酸化物Li1.15Co0.11Ni0.17Mn0.57O2を作製した。
Li/Me(Co,Ni,Mn)のモル比を1.3から1.4に変更(前記共沈水酸化物前駆体1.729gに、水酸化リチウム1.160gを混合)し、焼成温度を900℃から800℃に変更した他は、実施例1と同様にして、実施例21に係るNaを含むリチウム遷移金属複合酸化物Li1.17Co0.10Ni0.17Mn0.56O2を作製した。
Li/Me(Co,Ni,Mn)のモル比を1.3から1.45に変更(前記共沈水酸化物前駆体1.711gに、水酸化リチウム1.189gを混合)した他は、実施例1と同様にして、実施例22に係るNaを含むリチウム遷移金属複合酸化物Li1.184Co0.102Ni0.163Mn0.551O2を作製した。
Li/Me(Co,Ni,Mn)のモル比を1.3から1.5に変更(前記共沈水酸化物前駆体1.692gに、水酸化リチウム1.216gを混合)した他は、実施例1と同様にして、実施例23に係るNaを含むリチウム遷移金属複合酸化物Li1.20Co0.10Ni0.16Mn0.54O2を作製した。
共沈水酸化物前駆体を作製する工程において、滴下終了後、反応槽内の撹拌をさらに継続する時間を3hから2hに変更した他は、実施例1と同様にして、実施例24に係るNaを含むリチウム遷移金属複合酸化物を作製した。
共沈水酸化物前駆体を作製する工程において、滴下終了後、反応槽内の撹拌をさらに継続する時間を3hから1hに変更した他は、実施例1と同様にして、実施例25に係るNaを含むリチウム遷移金属複合酸化物を作製した。
硫酸コバルト7水和物14.08g、硫酸ニッケル6水和物21.00g及び硫酸マンガン5水和物65.27gを秤量し、これらの全量をイオン交換水200mlに溶解させ、Co:Ni:Mnのモル比が12.50:19.94:67.56となる2.0Mの硫酸塩水溶液を作製した。一方、2Lの反応槽に750mlのイオン交換水を注ぎ、Arガスを30minバブリングさせることにより、イオン交換水中の溶存酸素を脱気した。反応槽の温度を50℃(±2℃)に設定し、攪拌モーターを備えたパドル翼を用いて反応槽内を700rpmの回転速度で攪拌しながら、前記硫酸塩水溶液を3ml/minの速度で滴下した。ここで、滴下の開始から終了までの間、2.0Mの水酸化ナトリウム及び0.5Mのアンモニアを含有する水溶液を適宜滴下することにより、反応槽中のpHが常に11.0(±0.05)を保つように制御した。滴下終了後、反応槽内の攪拌をさらに3h継続した。攪拌の停止後、12h以上静置した。
次に、ブフナー漏斗(130mmφ)と吸引ろ過装置を用いて、反応槽内に生成した共沈水酸化物の粒子を分離し、さらにブフナー漏斗にイオン交換水を100ml注ぎ、ガラス棒で撹拌することで共沈水酸化物を洗浄した。この洗浄作業を5回行うことにより、粒子表面に付着しているナトリウムイオンを十分洗浄・除去した。つぎに、電気炉を用いて、空気雰囲気中、常圧下、100℃にて乾燥させた。その後、粒径を揃えるために、瑪瑙製自動乳鉢で数分間粉砕した。このようにして、共沈水酸化物前駆体を作製した。
共沈水酸化物前駆体を作製する際に滴下する水溶液中に2.0Mの水酸化ナトリウムを含有させる代わりに、水酸化ナトリウムと水酸化リチウムを含有させること(比較例2はNa/Li=1/1[M]、比較例3はNa/Li=0.5/1.5[M])、水酸化ナトリウムを含有させないで2.0Mの水酸化リチウムを含有させること(比較例4)に変更した他は、比較例1と同様にして、比較例2〜4に係るリチウム遷移金属複合酸化物を作製した。
共沈水酸化物前駆体を作製する際に滴下する水溶液中に2.0Mの水酸化ナトリウムを含有させる代わりに、水酸化ナトリウムと水酸化リチウムをNa/Li=0.5/1.5[M]の割合で含有させることに変更した他は、比較例1と同様にして、共沈水酸化物前駆体を作製した。この共沈水酸化物前駆体1.768gに、水酸化リチウム1.102gと共に炭酸ナトリウムを、実施例26については0.0088g、比較例5については0.0083g、比較例6については0.0078g、比較例7については0.0074g混合し、焼成温度を900℃から800℃に変更した他は、実施例1と同様に、混合粉体を調製し、焼成して、実施例26、比較例5〜7に係るNaを含むリチウム遷移金属複合酸化物を作製した。
共沈水酸化物前駆体を作製する際に滴下する水溶液中に2.0Mの水酸化ナトリウムを含有させる代わりに、水酸化ナトリウムと水酸化リチウムをNa/Li=0.5/1.5[M]の割合で含有させることに変更した他は、比較例1と同様にして、共沈水酸化物前駆体を作製した。この共沈水酸化物前駆体1.788gに、水酸化リチウム1.071gと共に炭酸ナトリウムを0.0369g混合(Li/Meモル比を1.3から1.25に変更)し、焼成温度を900℃から700℃に変更した他は、実施例1と同様に、混合粉体を調製し、焼成して、実施例27に係るNaを含むリチウム遷移金属複合酸化物を作製した。
共沈水酸化物前駆体を作製する際に滴下する水溶液中に2.0Mの水酸化ナトリウムを含有させる代わりに、水酸化ナトリウムと水酸化リチウムをNa/Li=0.5/1.5[M]の割合で含有させることに変更した他は、比較例1と同様にして、共沈水酸化物前駆体を作製した。この共沈水酸化物前駆体1.729gに、水酸化リチウム1.160gと共に炭酸ナトリウムを0.0369g混合(Li/Meモル比を1.3から1.4に変更)し、焼成温度を900℃から800℃に変更した他は、実施例1と同様に、混合粉体を調製し、焼成して、実施例28に係るNaを含むリチウム遷移金属複合酸化物を作製した。
共沈水酸化物前駆体を作製する際に滴下する水溶液中に2.0Mの水酸化ナトリウムを含有させる代わりに、水酸化ナトリウムと水酸化リチウムをNa/Li=0.5/1.5[M]の割合で含有させることに変更した他は、比較例1と同様にして、共沈水酸化物前駆体を作製した。この共沈水酸化物前駆体1.692gに、水酸化リチウム1.216gと共に炭酸ナトリウムを0.0369g混合(Li/Meモル比を1.3から1.5に変更)した他は、実施例1と同様に、混合粉体を調製し、焼成して、実施例29に係るNaを含むリチウム遷移金属複合酸化物を作製した。
前記共沈水酸化物前駆体1.768gに、水酸化リチウム1.102gと共に炭酸ナトリウムを、比較例5については0.037g、比較例6については0.046g、比較例7については0.069g混合した他は、実施例1と同様にして、比較例8〜10に係るNaを含むリチウム遷移金属複合酸化物を作製した。
共沈水酸化物前駆体を作製する工程において、滴下終了後、反応槽内の撹拌をさらに継続する時間を3hから5hに変更した他は、実施例1と同様にして、比較例11に係るNaを含むリチウム遷移金属複合酸化物を作製した。
共沈水酸化物前駆体を作製する工程において、滴下終了後、反応槽内の撹拌をさらに継続する時間を3hから7hに変更した他は、実施例1と同様にして、比較例12に係るNaを含むリチウム遷移金属複合酸化物を作製した。
組成を、Li1.13Co0.11Ni0.17Mn0.59O2の代わりにLiCo1/3Ni1/3Mn1/3O2とした他は、実施例1と同様にして、比較例13に係るNaを含むリチウム遷移金属複合酸化物を作製した。
組成を、Li1.13Co0.11Ni0.17Mn0.59O2の代わりにLiCo1/3Ni1/3Mn1/3O2とした他は、比較例4と同様にして、比較例14に係るリチウム遷移金属複合酸化物を作製した。
得られたリチウム遷移金属複合酸化物に含まれるNaの量は以下のようにして求めた。
活物質を50mg秤取し、これを10wt%の塩酸水溶液10mlに投入した。この水溶液を、150℃のホットプレート上において加熱することにより、活物質を十分溶解させた。その後、吸引濾過装置を用いて濾過を行い、水溶液中に含まれる微粒子を除去した。濾過後の水溶液に90mlのイオン交換水を加えて攪拌し、100mlの試料溶液を作製した。また、Na含有量を求める検量線を作成するために、3種類のNa濃度既知の参照溶液を調製した。この参照溶液は、Na標準液(ナカライテスク製、1000ppm)を、イオン交換水を用いて目的の濃度に希釈して調製した。
上記の試料溶液及び参照溶液それぞれ20〜40ml程度を用いて、ICP発光分光分析装置(SHIMADZU, ICPS-8100)により分析を行うことにより、Na含有量を測定した。
また、リチウム遷移金属複合酸化物に含まれるNaの量は、上記したICP発光分光分析の他に、原子吸光分析法によって測定することも可能である。
実施例1〜29及び比較例1〜14に係るリチウム遷移金属複合酸化物は、次の条件及び手順に沿って粒度分布測定を行った。測定装置には日機装社製Microtrac(型番:MT3000)を用いた。前記測定装置は、光学台、試料供給部及び制御ソフトを搭載したコンピューターを備えており、光学台にはレーザー光透過窓を有する湿式セルが設置される。測定原理は、測定対象試料が分散溶媒中に分散している分散液が循環している湿式セルにレーザー光を照射し、測定試料からの散乱光分布を粒度分布に変換する方式である。前記分散液は試料供給部に蓄えられ、ポンプによって湿式セルに循環供給される。前記試料供給部は、常に超音波振動が加えられている。今回の測定では、分散溶媒として水を用いた。又、測定制御ソフトにはMicrotrac DHS for Win98(MT3000)を使用した。前記測定装置に設定入力する「物質情報」については、溶媒の「屈折率」として1.33を設定し、「透明度」として「透過(TRANSPARENT)」を選択し、「球形粒子」として「非球形」を選択した。試料の測定に先立ち、「Set Zero」操作を行う。「Set zero」操作は、粒子からの散乱光以外の外乱要素(ガラス、ガラス壁面の汚れ、ガラス凹凸など)が後の測定に与える影響を差し引くための操作であり、試料供給部に分散溶媒である水のみを入れ、湿式セルに分散溶媒である水のみが循環している状態でバックグラウンド操作を行い、バックグラウンドデータをコンピューターに記憶させる。続いて「Sample LD (Sample Loading)」操作を行う。Sample LD操作は、測定時に湿式セルに循環供給される分散液中の試料濃度を最適化するための操作であり、測定制御ソフトの指示に従って試料供給部に測定対象試料を手動で最適量に達するまで投入する操作である。続いて、「測定」ボタンを押すことで測定操作が行われる。前記測定操作を2回繰り返し、その平均値として測定結果がコンピューターから出力される。測定結果は、粒度分布ヒストグラム、並びに、D10、D50及びD90の各値(D10、D50及びD90は、二次粒子の粒度分布における累積体積がそれぞれ10%、50%及び90%となる粒度)として取得される。測定されたD50の値を「D50粒子径(μm)」として表1に示す。
実施例1〜29及び比較例1〜14に係るリチウム遷移金属複合酸化物をそれぞれリチウム二次電池用正極活物質として用いて、以下の手順でリチウム二次電池を作製し、電池特性を評価した。
次に、充電電圧を変更して、1サイクルの充放電試験を行った。電圧制御は全て正極電位に対して行った。この充放電試験の条件は、充電電圧を4.3Vとしたことを除いては、前記初期充放電工程の条件と同一である。このときの放電電気量を「低率放電容量(mAh/g)」として記録した。
引き続いて、温度25℃において、高率放電性能試験を行った。充電条件は、電流密度1mA/cm2、上限電圧4.3V、終止電流密度0.2mA/cm2とした定電流定電圧充電とし、放電条件は、電流2CA、終止電圧2.0Vの定電流放電とした。このときの放電電気量を「高率放電容量(mAh/g)」として記録した。
作製した水酸化物前駆体を吸引ろ過して取り出す際に、比較例1のように、イオン交換水100mlによる洗浄回数を5回とするような条件を採用するとNaが除去され過ぎるので、洗浄回数は1回程度に止めることが好ましい。
共沈水酸化物前駆体を作製する工程において、滴下終了後、反応槽内の撹拌をさらに継続する時間が5h以上であると、比較例11、12のようにD50粒子径が5μmを超えるので、撹拌継続時間は、3h以下とすることが好ましい。
但し、電池の製造工程及び電池の充放電過程において、一部の正極活物質粒子が破砕されることがある。電池から取り出した正極板をSEM観察することにより、どの程度の割合の正極活物質が破砕されているかを把握できる。破砕された正極活物質粒子が含まれていることが予測できる場合には、破砕されたことにより生じる微粉末を除外するために、測定により得られた粒度分布曲線において2μm以下の粒子が除外されるようにデータを補正したうえで平均粒子径(D50粒子径)を求める。
Claims (5)
- α−NaFeO2型結晶構造を有し、組成式Li1+αMe1−αO2(MeはCo、Ni及びMnを含む遷移金属、α>0)で表されるリチウム遷移金属複合酸化物を含有するリチウム二次電池用正極活物質であって、前記リチウム遷移金属複合酸化物は、(1+α)/(1−α)で表される前記Meに対するLiのモル比Li/Meが1.2以上1.5以下であり、1900ppm以上8000ppm以下のNaが含まれ、粒度分布測定における50%粒子径(D50)が1μm以上5μm以下であることを特徴とするリチウム二次電池用正極活物質。
- 請求項1に記載のリチウム二次電池用正極活物質の製造方法であって、前記リチウム遷移金属複合酸化物の合成にあたる前駆体は、Co、Ni及びMnを含む遷移金属の水酸化物であることを特徴とするリチウム二次電池用正極活物質の製造方法。
- 前記リチウム遷移金属複合酸化物の合成にあたり、焼成工程において、前記Co、Ni及びMnを含む遷移金属の水酸化物前駆体に、リチウム化合物と共にナトリウム化合物を混合することを特徴とする請求項2に記載のリチウム二次電池用正極活物質の製造方法。
- 請求項1に記載のリチウム二次電池用正極活物質を含有するリチウム二次電池用電極。
- 請求項4に記載のリチウム二次電池用電極を備えたリチウム二次電池。
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