BE555045A - - Google Patents

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BE555045A
BE555045A BE555045DA BE555045A BE 555045 A BE555045 A BE 555045A BE 555045D A BE555045D A BE 555045DA BE 555045 A BE555045 A BE 555045A
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BE
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sep
moles
ethylene oxide
ammonium
sulphate
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Publication of BE555045A publication Critical patent/BE555045A/fr

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C05FERTILISERS; MANUFACTURE THEREOF
    • C05CNITROGENOUS FERTILISERS
    • C05C3/00Fertilisers containing other salts of ammonia or ammonia itself, e.g. gas liquor
    • C05C3/005Post-treatment

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

       

   <Desc/Clms Page number 1> 
 



   Pour   simplifier     l'exposé   de l'invention, il sera fait usage dans le présent mémoire des abréviations suivantes 
ATA pour agent   tensio-actif,       
SA pour sulfate d'alkyle primaire, 
POE pour éther   polyglycolique,     NIS   pour non-ioniques sulfatés, 
CCBA pour chlorure de cétyl diméthyl benzyl ammonium, 
AG pour amine grasse. 



   Il est connu que les sels solubles ont tendance à prendre en masse, en cours de stockage. Le mécanisme de la prise a été maintes fois décrit; il consiste essentiellement en une recristallisation du sel; dissous dans les traces   d'eau   qui peuvent   1  accompagner   lors de la mise en magasin.   Léva-   poration lente de cotte eau saturée qui se rassemble par capillarité aux points de contacts des cristaux, donne nais- 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 sance à des cristallisations intergranulaires robustesses qui entraîne la prise en masse de l'ensemble.De plus, à cause de leur hygroscopicité, les sels solubles peuvent absorber l'humidité ambiante si les conditions climatiques s'y prêtent;si ces dernières varient, elles peuvent donner lieu à un séchage ultérieur. 



   Dans le but de réduire cette tendance au rochage, les fabricants de sulfate ammonique s'efforcent de produire un sel bien   cristallise.Par   ailleurs,les organismes de vente des produits azotés,ont établi des normes granulométriqueset imposent qu'un pourcentage important de cristaux soit retenu au tamis de 0,5 mm. 



   Diverses techniques ont été proposées afin de réaliser des cristaux de sulfate   ammonicue   gros et trapus.Certaines font appel à des appareillages spéciaux, d'autres recourent a l'addition de réactifs secondaires tels que l'acide phosphorique, destinés à bloquer l'influence néfaste de certaines impuretés. 



   Malgré l'existence de ces solutions, d'autres expérimentateurs se sont efforcés d'améliorer encore la tenue du sulfate ammonique ,au stockage et ont proposé entre autres, l'addition de colorants ou de mélanges de colorants et d'   ATA   anioniques, cette dernière proposition étant cependant relative à l'amélioration de la tenue au stockage du nitrate ammonique,
Les propositions connues concernant le nitrate ammonique s'appuient sur la propriété particulière de certains colorants, de modifier l'habitus du cristal et d'orienter la cristallisation vers une forme fragile. 



   De plus,   l'addition   d'ATA anioniques, en modificiant la tension interfaciale de la¯ solution saturée, réduit le volume des "ponts de liquide" qui se forment aux points de contact des cristaux et diminuent de ce fait la quantité de sel qui peut . cristalliser par   évanoration   de   l'eau.   

 <Desc/Clms Page number 3> 

 
 EMI3.1 
 



  Action des e'thërs polyglycoliques/grain "l!loj1'en. du sulfate-'06 mm. 
 EMI3.2 
 



  Coefficient" Réactifs- Dose %' d'étalement granulome tri que." 
 EMI3.3 
 
<tb> 
<tb> 0 <SEP> 0 <SEP> 3,4
<tb> POE'l <SEP> 0,004 <SEP> 3,3
<tb> 
 
 EMI3.4 
 POL 1- 0,015 3e7 POT 1 0,045 4,0 
 EMI3.5 
 
<tb> 
<tb> POE <SEP> 2 <SEP> 0,045 <SEP> 4,1
<tb> 
 
TABLEAU II Action des   polyglycols/grain   moyen du sulfate 0,6 mm. 
 EMI3.6 
 



  '.,-### Coefficient Réactifs Dose . d'éts,lement 
 EMI3.7 
 
<tb> 
<tb> granulométrique. <SEP> ' <SEP> 
<tb> 
<tb> 
 
 EMI3.8 
 ( 0 3,2 PG 0.*004 3,3 
 EMI3.9 
 
<tb> 
<tb> PG <SEP> 0,015 <SEP> 3,7
<tb> PG <SEP> 0,030 <SEP> 4,3
<tb> 
 
 EMI3.10 
 PG 0,060 1,.,l 
 EMI3.11 
 Les A'r.A: non ioniques utilisés suivant l'invention sont des" composés obtenus par condensation de l'oxyde d'éthylène sur des radicauk organiques de formule générale : R - (CHZ - CHZ - 0)n - CHZ - Chez OH dans laquelle :

   R e s t un radical organique provenant d'une substance de formule RH dans laquelle H est un hydrogène réactionnel.
Parmi les substances RH on peut citer :les alcools, les 
 EMI3.12 
 acides; les alkylphénols, les alkylnaphtols, les amines, les amides, les mercaptans; 

 <Desc/Clms Page number 4> 

 
La présente invention est   casée   sur la découverte surprenante que la cristallisation du Sulfate ammoniqeue exécutée en présence d'au meins un composé enoisi dans le   -groupe   comprènanti les agents temsio-actifs  non   ioniques,   les     agents   tensioactifs non ioniques sulfatés, les polyglycols et les agents tensio-actifs cationiques, permet de modifier avantageusement la forme et la dimension des cristaux,

   d'en resserrer l'étalement granulométrique autour de la dimension du *grain moyen" défini suivant les coordonnées de Rosis, et   Rammler   (voir l'explication donnée plus bas) et que cette action est sélective et se maintient en présence de l'anhydride phosphorique:
L'invention a pour objet un procédé d'application de cette découverte à la fabrication du sulfate ammonique ainsi que le sulfate ammonique amélioré obtenu par ce procédé. 



   Le coefficient d'étalement renseigné aux tableaux I, II, III, V et VI ci-dessous, est défini par le rapport entre les longueurs des deux   etés   d'un triangle rectangle, dont l'hypothénuse est la droite représentant, dans les coordonnées de Rosin et   Rammler  la répartition granulométrique du sulfate   examine*   Cette répartition est d'autant plus serrée autour du "grain moyen" que le coefficient d'étalement granulométrique est plus élevé. 



   Les abréviations figurant à la colonne   "Réactifs"   des tableaux I, II, III, IV et VI,   signifient :   SA sulfate d'octyle et d'ammonium POE 1 condensât de 8 moles d'oxyde d'éthylène sur nonylphénol POE 2 condensat de   14   moles d'oxyde d'éthylène sur nonylphénol PG polyglycol de poids moléculaire moyen 400 NIS condensat sulfaté et neutralisé au sodium de 8 moles d'oxyde d'éthylène sur   nonylphénol   CCBA chlorure de cétyldiméthylbenzyl ammonium AG acétate d'amine grasse en   C.16-C.18   

 <Desc/Clms Page number 5> 

 n signifiant un nombre entier compris entre 1 et 50. 



   Parmi les agents tensio-actifs non ioniques utilisés suivant l'invention on peut nommer à titre d'exemple : - les éthers polyglycoliques, tels que par exemple les produits de condensation de l'oxyde d'éthylène sur : des alcools, par exemple de C8 à C18' saturés ou non saturés, par exemple de deux moles d'oxyde d'éthylène sur l'alcool octylique, de six moles d'oxyde d'éthylène sur l'alcool oléocétylique; des alkylphénols et les polyalkylphénols, substitues ou non, par exemple de huit moles.d'oxyde d'éthylène sur du nonylphénol, de huit moles d'oxyde d'éthylène sur de   l'octylphénol;   des fractions de Tall oil; des polypropylène-glycols, par exemple ceux d'un poids moléculaire moyen de 1500 condensés avec 10 à 15 moles d'oxyde d'éthylène. 



  - les   alkylolamides,   telles que par exemple le produit de condensation de deux moles de diéthanolamine sur l'acide laurique. 



   Parmi les agents tensio-actifs non ioniques sulfatés utilisés suivant l'invention, on peut nommer à titre d'exemple: un condensat de huit moles d'oxyde d'éthylène sur du nonylphénol, sulfaté et neutralisé au sodium. 



   Parmi les polyglycols utilisés suivant l'invention, on peut nommer à titre d'exemple ceux ayant un poids moléculaire moyen compris entre 200 et 2.000. 



   Parmi les agents   tensio-actifs   cationiques utilisés suivant l'invention, on peut nommer, à titre d'exemple les aminés grasses et leurs dérivés, ou les dérivés d'ammonium quaternaire, tels que : les acétates des aminés grasses en C16- C18 le chlorure de   cétyl   diméthyl benzyl ammonium. le chlorure de   cébyl   pyridinium. 



     @   Suivant le   procède   faisant l'objet de l'invention, 1' ATA non ionique et/ou l' ATA non ionique sulfaté, et/ou 1' ATA cationique   et/ou   le polyglycol,sont   introduits dans   

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 le bain de cristallisation en même temps que les constituants 
 EMI6.1 
 rriYiaires, 3.'amoon.acue et l'acide sulfurique, et éventuellement l'acide phosphorique, ou des phosphates solubles en une quantité comprise approximativement entre 0,0025?;! et 0, f , du sulfate produit. 



   L'invention a en outre pour objet la combinaison des avantages que les ATA anioniques, notamment les alkylsulfates primaires apportent dans l'essorage,   la,   manutention et l'inhibition de la prise en masse du sulfate ammonique, tels que décrits dans la demande de brevet déposée simultané- 
 EMI6.2 
 ment aux marnes noms pour "procédé d'amélioration du sulfate al11J110nic:

  ue et produits en résultant", - avec les avantages appor- tés par les agents améliorant la. cristallisation utilises suivant la présente intention, cette combinaison permettant de 
 EMI6.3 
 combattre l'1nfJuenoe néfaste des ATA anioniques sur la granulométrie du sulfate aranoniquet 
Si l'utilisation   à   cet effet des ATA cationiques   moyennant   une neutralisation des ATA anioniques par réaction chimique, permet de   résoudre   avantageusement le problème, 
 EMI6.4 
 l'action identique obtenable en associant aux sulfates dallryles primaires (ATA en1oniques), des ATA non ioniques, ou des ATA non ioniques sulfata ou des allrylolamides, qui jouent dans cette application un   rôle   de correcteurs, est un fait   particulièrement   surprenant. 
 EMI6.5 
 



  En outre, il R été trouvé suivant l 'invention qu'en plus de cette inhibition de l'action n4fipte.. des allcyl sulfates primaires sur la r;rF\nulom6trie, les mclP.n;es dos agents /iI.YIl<l1ovent la cristallisation, mentionnés plus haut, avec les ATA anioninuon, p0r111!1ttta1ont non poulomont de conserver les nvpntagof> au point do vac (la l'amélioration r;rf1l1Ulo111.rtri.(1UC du sul.frtf- obtenu., 'nais nusni c1'o11t('!nil'Ún(') nml:l.o'rIl..'I1.on de 7.'c,^.:;orana da s.t7.'.te ammon1.quA si :Le nlan;;c ant introduit cnrc; 7.c cycle do fabrication avant l'esr.orarc. 



  L'action inhibitricc que les agents améliorant la 

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 cristallisation ou agents correcteurs utilisés suivant l'invention exercent sur l'influence perturbatrice des sulfates d'al- 
 EMI7.1 
 kyles primaires au point de vue de la granulométrie, se marque dès l'instant où le rapport en poids des deux réactifs : cor-   recteur/alkyle   sulfate, calculé en matière active 100%, est au moins égal à 1. 



   Cette action inhibitrice se maintient, quelle que soit la quantité des agents tensio-actifs mis en oeuvre, pour autant que la proportion ci-dessus soit respectée. 



   Il était du reste surprenant de constater que les ATA non ioniques sulfatés présentaient, comme les   ATA.non   ioniques non sulfatés, des propriétés d'inhibition de l'influence perturbatrice des sulfates alkyles primaires dans le bain de cristallisation. Cette action inhibitrice ressort du tableau III ci-dessous :
TABLEAU   III   
 EMI7.2 
 
<tb> 
<tb> GrainCoefficient
<tb> :Réactifs <SEP> Dose <SEP> % <SEP> moyen <SEP> d'étalement
<tb> mm. <SEP> granulome <SEP> trique <SEP> 
<tb> 0 <SEP> 0 <SEP> 0,6 <SEP> 3,4
<tb> SA <SEP> 0,0225 <SEP> 0,09 <SEP> 1,5
<tb> 
 
 EMI7.3 
 SA-t-POE 1 . 0,0225 + 0,045 0& 38 :SA +# rrxs . o,ozz5 + 0,045 0,b 4eu :SA - CCBA 0,0225 + O.,045 0,6 4,0 :SA + AG .

   O,OZ25 + OeO45 0,6 IYD 
Par ailleurs, en présence des correcteurs, le sulfate ammonique obtenu présente la même forme cristallographique que le sulfate non traité. 



   Pour mettre en évidence   7.'influence   heureuse du mélange des agents correcteurs et des ATA anioniques suivant l'invention sur l'essorage et la cristallisation, il a été 
 EMI7.4 
 réalisé une installation semi-industrielle Ae synthèse du 

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 sulfate ammonique, dont la production horaire était de 8 kg environ. 



   Le sulfate ammonique produit dans cet appareillage en présence des agents utilisés suivant l'invention avait les caractéristiques ci-après indiquées au tableau IV. 



   TABLEAU IV. 
 EMI8.1 
 
<tb> 
<tb> 



  Réactifs <SEP> Grain <SEP> moyen <SEP> Teneur <SEP> en <SEP> eau
<tb> actifs <SEP> mm.
<tb> 



  0 <SEP> 0,53 <SEP> 0,88
<tb> 
 
 EMI8.2 
 POE 0, 51 0.,98. . SA -t- POE 1 0,58 0,17 
 EMI8.3 
 
<tb> 
<tb> SA <SEP> + <SEP> POE <SEP> 1 <SEP> 0,56 <SEP> 0,29
<tb> SA <SEP> 0,37 <SEP> 0,27
<tb> 
 
Au cours de ces essais, on a pu vérifier le fait surprenant que la présence des agents utilisés suivant l'in-   vention   dans le bain de cristallisation supprimait l'encroûte- ment de la couronne distributrice d'ammoniaque. 



    EXEMPLE 1.-  
240 gr. de sulfate ammonique pur sont introduits dans 270 gr. d'une solution à 5 gr. de   S04H2   par litre. On ajoute 10 cm3 d'une solution contenant 0,108 gr. d'un des condensats ci-après : a - condensat de 8 moles d'oxyde d'éthylène sur nonylphénol b - condensat de 2 moles d'oxyde d'éthylène sur alcool octylique c - condensat de 14 moles d'oxyde d'éthylène sur nonylphénol d - condensat de   14-   moles d'oxyde d'éthylène sur   nonylphénol,   ainsi que de l'acide phosphorique en quantité telle qu'il y en ait 1 gr. par litre de mélange. 



   On chauffe à l'ébullition   (108 C)   et jusqu'à disso- lution complète. On laisse ensuite refroidir lentement jusqu'à température ambiante en maintenant une faible agitation. Le 

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 sulfate   anmonique   cristallisé est filtré, séché et on en détermine le grain moyen selon Rosin & rammler, ainsi que le coefficient d'étalement granulométrique. Les résultats obtenus sont indiqués dans le tableau V. 



   TABLEAU V. 
 EMI9.1 
 
<tb> 
<tb> 



  Coefficient
<tb> ATA <SEP> grain <SEP> moyen <SEP> d'étalement
<tb> mm <SEP> granulométrique
<tb> 0 <SEP> 0,54 <SEP> 3,1
<tb> a <SEP> 0,60 <SEP> 4,0
<tb> b <SEP> 0,53 <SEP> 4,1
<tb> c <SEP> 0,63 <SEP> 4,1
<tb> d <SEP> 0,56 <SEP> 4,2
<tb> 
 EXEMPLE   2.-  
Dans les conditions générales de l'exemple 1, on ajoute 10 cm3 d'eau contenant respectivement, pour   0,054,   gr. de sulfate ammonique d'octyl (SA),   0,108   gr. des "correcteurs" ci-après :

   a - condensat de 2 moles d'oxyde d'éthylène sur alcool octylique b - condensat de 14 moles d'oxyde d'éthylène sur   nonylphénol   c - condensat de 8 moles d'oxyde d'éthylène sur nonylphénol sulfaté et neutralisé au sodium, le sodium pouvant être remplacé par le potassium, l'ammonium, le magnésium ou par des aminés aliphatiques ou aromatiques, parmi lesquelles on peut citer par exemple: la mono-, la di-, la triéthanol- amine, l'isopropanolamine, l'aniline d - Acétate d'aminé grasse en C16 - C18 e - Chlorure de cétyl-diméthyl- benzyl-ammonium. 



   Les résultats obtenus sont indiqués dans le tableau VI. 

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    TABLEAU'   VI. 
 EMI10.1 
 
<tb> 
<tb> grain <SEP> moyen <SEP> Coefficient
<tb> 
 
 EMI10.2 
 Réactifs S-inen j dyétalement 
 EMI10.3 
 
<tb> 
<tb> granulome <SEP> trique <SEP> 
<tb> SA <SEP> 0,09 <SEP> 1,5
<tb> SA <SEP> + <SEP> a <SEP> 0,60 <SEP> 4,0
<tb> SA <SEP> + <SEP> b <SEP> 0,59 <SEP> 3,6
<tb> 
 
 EMI10.4 
 SA + c 0, 59 0 
 EMI10.5 
 
<tb> 
<tb> SA <SEP> + <SEP> d <SEP> 0,56 <SEP> 3,6
<tb> SA <SEP> + <SEP> e <SEP> 0,58 <SEP> 3,7
<tb> 
   EXEMPLE   3.- 
 EMI10.6 
 Dans un saturateur semi-industriel dont la capacité utile est de 80 litres, on réalise une fabrication continue en introduisant par heure 7 kg. de SO4H2 concentré et 2 kg d'ammoniaque anhydre. On soutire, en quatre prises faites de 15 en 15 minutes, entre 7 et 8 kg de sulfate ammonique à l'heure.

   Par le bac d'équilibre, on introduit par heure,   1,14   gr de condensat de 8 moles d'oxyde d'éthylène sur nonylphénol, soit   0,015%   par rapport au sulfate produit et 1,14 gr. de sulfate ammonique d'octyle soit   0,015%   par rapport au sulfate produit. - Le grain moyen et la teneur en eau moyenne de toute la production (durée d'essai de   24   à 36 h.) comparés à un essai témoin sans addition d' ATA s'établissent comme suit : (voir tableau VII). 



   TABLEAU VII. 
 EMI10.7 
 
<tb> 
<tb> 



  Essais <SEP> Grain <SEP> moyen <SEP> Teneur <SEP> en <SEP> eau
<tb> mm. <SEP> ' <SEP> %
<tb> Témoin <SEP> sans <SEP> ATA <SEP> 0,56 <SEP> 0,79
<tb> Essai <SEP> de <SEP> l'exemple <SEP> 3 <SEP> 0,56 <SEP> 0,29
<tb> Essai <SEP> en <SEP> présence
<tb> de <SEP> SA <SEP> seul <SEP> 0,37 <SEP> 0,27
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 11> 

 
 EMI11.1 
 ,les m6dific8:ti6ns peuvént - 'évidem.l11en t être apportées modifications peuvent'évidemment être apportées à Inexécution du procédé"faisaht'l''obet de la présente invention sans sortir du cadre de -cette dernière. 



  R H V Ë 1V D I C A T T 0 N S. 



   1.- Procédé d'amélioration de la   granulométrie   du sulfate ammonique, caractérisé en ce qu'on exécute la cristallisation   de: ce   dernier en présence d'au moins un composé choisi dans le groupe comprenant : les agents tensio-actifs non ioniques, les agents tensio-actifs non ioniques sulfatés, les polyglycols et les agents tensio-actifs cationiques.



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   To simplify the description of the invention, use will be made in the present specification of the following abbreviations
ATA for surfactant,
SA for primary alkyl sulfate,
POE for polyglycolic ether, NIS for sulfated nonionics,
CCBA for cetyl dimethyl benzyl ammonium chloride,
GA for fatty amine.



   It is known that soluble salts have a tendency to solidify during storage. The mechanism of the catch has been described many times; it essentially consists of recrystallization of the salt; dissolved in the traces of water which may accompany 1 when placed in the store. Slow evaporation of saturated water which collects by capillary action at the points of contact of the crystals, gives rise to

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 resistance to intergranular crystallizations which leads to the solidification of the whole. In addition, because of their hygroscopicity, soluble salts can absorb ambient humidity if climatic conditions are suitable; if these vary, they may result in subsequent drying.



   In order to reduce this tendency to rock, the manufacturers of ammonium sulphate make an effort to produce a well crystallized salt. In addition, the sales organizations of nitrogenous products, have established particle size standards and require that a large percentage of crystals be retained through a 0.5 mm sieve.



   Various techniques have been proposed in order to produce large and stocky ammonium sulphate crystals Some call for special equipment, others resort to the addition of secondary reagents such as phosphoric acid, intended to block the harmful influence. of certain impurities.



   Despite the existence of these solutions, other experimenters have endeavored to further improve the behavior of ammonium sulphate during storage and have proposed, among other things, the addition of dyes or mixtures of dyes and anionic ATAs, this the latter proposal, however, relating to improving the storage behavior of ammonium nitrate,
The known proposals concerning ammonium nitrate are based on the particular property of certain dyes, of modifying the habitus of the crystal and of orienting the crystallization towards a fragile form.



   In addition, the addition of anionic ATAs, by modifying the interfacial tension of the saturated solution, reduces the volume of the "liquid bridges" which form at the points of contact of the crystals and thereby decrease the quantity of salt which. can . crystallize by evanoration of water.

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 EMI3.1
 



  Action of polyglycol ether / grain "l! Loj1'en. Sulfate-'06 mm.
 EMI3.2
 



  Coefficient "Reagents- Dose% 'of spreading granuloma sort."
 EMI3.3
 
<tb>
<tb> 0 <SEP> 0 <SEP> 3,4
<tb> POE'l <SEP> 0.004 <SEP> 3.3
<tb>
 
 EMI3.4
 POL 1- 0.015 3e7 POT 1 0.045 4.0
 EMI3.5
 
<tb>
<tb> POE <SEP> 2 <SEP> 0.045 <SEP> 4.1
<tb>
 
TABLE II Action of polyglycols / average grain of sulfate 0.6 mm.
 EMI3.6
 



  '., - ### Coefficient of Reagents Dose. of summer
 EMI3.7
 
<tb>
<tb> particle size. <SEP> '<SEP>
<tb>
<tb>
 
 EMI3.8
 (0 3.2 PG 0. * 004 3.3
 EMI3.9
 
<tb>
<tb> PG <SEP> 0.015 <SEP> 3.7
<tb> PG <SEP> 0.030 <SEP> 4.3
<tb>
 
 EMI3.10
 PG 0.060 1,., L
 EMI3.11
 The nonionic Ars used according to the invention are "compounds obtained by condensation of ethylene oxide on organic radicauk of general formula: R - (CHZ - CHZ - 0) n - CHZ - Chez OH in which:

   R is an organic radical originating from a substance of the formula RH in which H is a reaction hydrogen.
Among the RH substances, we can mention: alcohols,
 EMI3.12
 acids; alkylphenols, alkylnaphthols, amines, amides, mercaptans;

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The present invention is based on the surprising discovery that the crystallization of ammonium sulfate carried out in the presence of at least one compound selected from the group consisting of nonionic surfactants, sulfated nonionic surfactants, polyglycols and agents. cationic surfactants, advantageously modify the shape and size of the crystals,

   to tighten the particle size distribution around the dimension of the "average grain" defined according to the coordinates of Rosis, and Rammler (see the explanation given below) and that this action is selective and is maintained in the presence of the anhydride phosphoric:
The subject of the invention is a process for applying this discovery to the manufacture of ammonium sulfate as well as the improved ammonium sulfate obtained by this process.



   The spreading coefficient given in Tables I, II, III, V and VI below, is defined by the ratio between the lengths of the two summers of a right triangle, whose hypothenuse is the line representing, in the coordinates of Rosin and Rammler the particle size distribution of the sulphate examined * This distribution is all the more tight around the "average grain" the higher the particle size distribution coefficient.



   The abbreviations appearing in the column "Reagents" of Tables I, II, III, IV and VI, mean: SA octyl ammonium sulphate POE 1 condensate of 8 moles of ethylene oxide on nonylphenol POE 2 condensate of 14 moles of ethylene oxide on nonylphenol PG polyglycol of average molecular weight 400 NIS sulfated and sodium neutralized condensate of 8 moles of ethylene oxide on nonylphenol CCBA cetyldimethylbenzyl ammonium chloride AG fatty amine acetate in C.16 -C.18

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 n signifying an integer between 1 and 50.



   Among the nonionic surfactants used according to the invention, there may be mentioned by way of example: - polyglycol ethers, such as, for example, the condensation products of ethylene oxide with: alcohols, for example of C8 to C18 'saturated or unsaturated, for example two moles of ethylene oxide on octyl alcohol, six moles of ethylene oxide on oleoketyl alcohol; alkylphenols and polyalkylphenols, substituted or not, for example eight moles of ethylene oxide on nonylphenol, eight moles of ethylene oxide on octylphenol; tall oil fractions; polypropylene glycols, for example those with an average molecular weight of 1500 condensed with 10 to 15 moles of ethylene oxide.



  - alkylolamides, such as for example the product of condensation of two moles of diethanolamine with lauric acid.



   Among the sulphated nonionic surfactants used according to the invention, the following may be mentioned by way of example: a condensate of eight moles of ethylene oxide on nonylphenol, sulphated and neutralized with sodium.



   Among the polyglycols used according to the invention, mention may be made, by way of example, of those having an average molecular weight of between 200 and 2,000.



   Among the cationic surfactants used according to the invention, mention may be made, by way of example of fatty amines and their derivatives, or quaternary ammonium derivatives, such as: the acetates of C16-C18 fatty amines; Cetyl dimethyl benzyl ammonium chloride. cebyl pyridinium chloride.



     @ According to the process forming the subject of the invention, the nonionic ATA and / or the sulfated nonionic ATA, and / or the cationic ATA and / or the polyglycol, are introduced into

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 the crystallization bath at the same time as the constituents
 EMI6.1
 rriYiaries, 3.'amoon.acue and sulfuric acid, and optionally phosphoric acid, or soluble phosphates in an amount of approximately 0.0025? and 0, f, of the sulfate produced.



   A further subject of the invention is the combination of the advantages that anionic ATAs, in particular primary alkyl sulphates, provide in the dewatering, handling and inhibition of the caking of ammonium sulphate, as described in the application for simultaneous patent filed
 EMI6.2
 ment to marls names for "process for improving sulphate al11J110nic:

  and products resulting therefrom ", - with the advantages provided by the crystallization improvers used according to the present intention, this combination making it possible to
 EMI6.3
 combat the harmful 1nfJuenoe of anionic ATAs on the particle size of aranoniquet sulfate
If the use for this purpose of cationic ATAs by neutralizing the anionic ATAs by chemical reaction, advantageously resolves the problem,
 EMI6.4
 the identical action obtainable by combining primary dallryl sulfates (en1onic ATAs), nonionic ATAs, or nonionic sulfata ATAs or allrylolamides, which play a corrective role in this application, is a particularly surprising fact.
 EMI6.5
 



  In addition, it has been found according to the invention that in addition to this inhibition of the negative action of primary alkyl sulphates on the r; rF \ nullometry, the mclP.n; es dos agents /iI.YIl < L1ovent crystallization, mentioned above, with the anioninuon ATA, p0r111! 1ttta1ont non poulomont to keep the nvpntagof> at the point of vac (the improvement r; rf1l1Ulo111.rtri. (1UC of the sul.frtf- obtained., 'but nusni c1'o11t ('! nil'Ún (') nml: l.o'rIl .. 'I1.on de 7.'c, ^.:; orana da s.t7.'. te ammon1.quA si: The nlan ;; c ant introduced cnrc; 7.c production cycle before esr.orarc.



  The inhibitory action of blood-enhancing agents

 <Desc / Clms Page number 7>

 crystallization or corrective agents used according to the invention exert on the disturbing influence of al- sulfates
 EMI7.1
 Primary kyls from the point of view of particle size, is marked as soon as the weight ratio of the two reactants: corrector / alkyl sulfate, calculated as 100% active material, is at least equal to 1.



   This inhibiting action is maintained, regardless of the amount of surfactants used, provided that the above proportion is observed.



   It was, moreover, surprising to observe that the sulfated nonionic ATAs exhibited, like the nonionic non-sulfated ATAs, properties of inhibiting the disturbing influence of the primary alkyl sulfates in the crystallization bath. This inhibitory action appears from Table III below:
TABLE III
 EMI7.2
 
<tb>
<tb> GrainCoefficient
<tb>: Reagents <SEP> Dose <SEP>% <SEP> average <SEP> spreading
<tb> mm. <SEP> granuloma <SEP> tric <SEP>
<tb> 0 <SEP> 0 <SEP> 0.6 <SEP> 3.4
<tb> SA <SEP> 0.0225 <SEP> 0.09 <SEP> 1.5
<tb>
 
 EMI7.3
 SA-t-POE 1. 0.0225 + 0.045 0 & 38: SA + # rrxs. o, ozz5 + 0.045 0, b 4eu: SA - CCBA 0.0225 + O., 045 0.6 4.0: SA + AG.

   O, OZ25 + OeO45 0.6 IYD
Furthermore, in the presence of the correctors, the ammonium sulfate obtained has the same crystallographic form as the untreated sulfate.



   To demonstrate the successful influence of the mixture of correcting agents and anionic ATAs according to the invention on the dewatering and crystallization, it was
 EMI7.4
 carried out a semi-industrial installation Ae synthesis of

 <Desc / Clms Page number 8>

 ammonium sulphate, the hourly production of which was approximately 8 kg.



   The ammonium sulfate produced in this apparatus in the presence of the agents used according to the invention had the characteristics given below in Table IV.



   TABLE IV.
 EMI8.1
 
<tb>
<tb>



  Reagents <SEP> Medium <SEP> grain <SEP> Content <SEP> in <SEP> water
<tb> active <SEP> mm.
<tb>



  0 <SEP> 0.53 <SEP> 0.88
<tb>
 
 EMI8.2
 POE 0.51 0. 98. . SA -t- POE 1 0.58 0.17
 EMI8.3
 
<tb>
<tb> SA <SEP> + <SEP> POE <SEP> 1 <SEP> 0.56 <SEP> 0.29
<tb> SA <SEP> 0.37 <SEP> 0.27
<tb>
 
In the course of these tests, it was possible to verify the surprising fact that the presence of the agents used according to the invention in the crystallization bath suppressed the crusting of the ammonia distributor crown.



    EXAMPLE 1.-
240 gr. of pure ammonium sulfate are introduced into 270 gr. of a solution of 5 gr. of S04H2 per liter. 10 cm3 of a solution containing 0.108 gr are added. one of the following condensates: a - condensate of 8 moles of ethylene oxide on nonylphenol b - condensate of 2 moles of ethylene oxide on octyl alcohol c - condensate of 14 moles of ethylene oxide on nonylphenol d - condensate of 14 moles of ethylene oxide on nonylphenol, as well as phosphoric acid in an amount such that there is 1 gr. per liter of mixture.



   It is heated to boiling (108 ° C.) and until complete dissolution. Then allowed to cool slowly to room temperature while maintaining gentle stirring. The

 <Desc / Clms Page number 9>

 Crystallized ammonium sulphate is filtered, dried and the average grain is determined according to Rosin & rammler, as well as the particle size spread coefficient. The results obtained are shown in Table V.



   TABLE V.
 EMI9.1
 
<tb>
<tb>



  Coefficient
<tb> ATA <SEP> grain <SEP> medium <SEP> spreading
<tb> mm <SEP> particle size
<tb> 0 <SEP> 0.54 <SEP> 3.1
<tb> a <SEP> 0.60 <SEP> 4.0
<tb> b <SEP> 0.53 <SEP> 4.1
<tb> c <SEP> 0.63 <SEP> 4.1
<tb> d <SEP> 0.56 <SEP> 4.2
<tb>
 EXAMPLE 2.-
Under the general conditions of Example 1, 10 cm3 of water are added, respectively containing, for 0.054, gr. of octyl ammonium sulfate (SA), 0.108 gr. the following "correctors":

   a - condensate of 2 moles of ethylene oxide on octyl alcohol b - condensate of 14 moles of ethylene oxide on nonylphenol c - condensate of 8 moles of ethylene oxide on sulfated nonylphenol and neutralized with sodium, the sodium which can be replaced by potassium, ammonium, magnesium or by aliphatic or aromatic amines, among which there may be mentioned for example: mono-, di-, triethanolamine, isopropanolamine, aniline d - C16 - C18 fatty amine acetate e - Cetyl-dimethyl-benzyl-ammonium chloride.



   The results obtained are shown in Table VI.

 <Desc / Clms Page number 10>

 



    TABLE 'VI.
 EMI10.1
 
<tb>
<tb> grain <SEP> average <SEP> Coefficient
<tb>
 
 EMI10.2
 Spread S-inen j reagents
 EMI10.3
 
<tb>
<tb> granuloma <SEP> tric <SEP>
<tb> SA <SEP> 0.09 <SEP> 1.5
<tb> SA <SEP> + <SEP> a <SEP> 0.60 <SEP> 4.0
<tb> SA <SEP> + <SEP> b <SEP> 0.59 <SEP> 3.6
<tb>
 
 EMI10.4
 SA + c 0.59 0
 EMI10.5
 
<tb>
<tb> SA <SEP> + <SEP> d <SEP> 0.56 <SEP> 3.6
<tb> SA <SEP> + <SEP> e <SEP> 0.58 <SEP> 3.7
<tb>
   EXAMPLE 3.-
 EMI10.6
 In a semi-industrial saturator with a useful capacity of 80 liters, continuous production is carried out by introducing 7 kg per hour. of concentrated SO4H2 and 2 kg of anhydrous ammonia. Between 7 and 8 kg of ammonium sulphate per hour is withdrawn in four catches of 15 in 15 minutes.

   1.14 g of condensate of 8 moles of ethylene oxide on nonylphenol, ie 0.015% relative to the sulphate produced and 1.14 g, are introduced per hour through the equilibrium tank. of octyl ammonium sulfate or 0.015% relative to the sulfate produced. - The average grain and the average water content of the whole production (test duration 24 to 36 h.) Compared to a control test without addition of ATA are established as follows: (see Table VII).



   TABLE VII.
 EMI10.7
 
<tb>
<tb>



  Tests <SEP> Grain <SEP> average <SEP> Content <SEP> in <SEP> water
<tb> mm. <SEP> '<SEP>%
<tb> Witness <SEP> without <SEP> ATA <SEP> 0.56 <SEP> 0.79
<tb> <SEP> test of <SEP> example <SEP> 3 <SEP> 0.56 <SEP> 0.29
<tb> Test <SEP> in <SEP> presence
<tb> of <SEP> SA <SEP> only <SEP> 0.37 <SEP> 0.27
<tb>
 

 <Desc / Clms Page number 11>

 
 EMI11.1
 , the m6dific8: ti6ns can be made changes can obviously be made to Inexecution of the process "doneaht''obet of the present invention without departing from the scope thereof.



  R H V Ë 1V D I C A T T 0 N S.



   1.- Process for improving the particle size of ammonium sulfate, characterized in that the crystallization of: the latter is carried out in the presence of at least one compound chosen from the group comprising: nonionic surfactants, Sulfated nonionic surfactants, polyglycols and cationic surfactants.


    

Claims (1)

2.- Procédé suivant la revendication 1, caractérisé en ce qu'on exécute la cristallisation en présence d'agents tensio-actifs non ioniques constitués par des produits de condensation d'oxyde d'éthylène sureau moins un radical organique 3. - Procédé" suivant la revendication 2, caractérisé en ce que les produits de condensation ont pour formule générale: EMI11.2 R - (CH2 - CH 2 - 0)n - CH2 - CH20H dans laquelle : R signifie un radical organique provenant d'une substance de formule RH dans laquelle H est un hydrogène réactionnel. 2. A process according to claim 1, characterized in that the crystallization is carried out in the presence of nonionic surfactants consisting of condensation products of ethylene oxide on water less one organic radical. 3. - Process "according to claim 2, characterized in that the condensation products have the general formula: EMI11.2 R - (CH2 - CH 2 - 0) n - CH2 - CH20H in which: R signifies an organic radical originating from a substance of formula RH in which H is a reaction hydrogen. Parmi ces substances RH on peut citer les alcools, les acides, EMI11.3 les alkylphénols, les allß-h12-p12tO1S' les amines, les amides, les mercaptans; n signifie un nombre entier compris entre 1 et 50. Among these RH substances, mention may be made of alcohols, acids, EMI11.3 alkylphenols, allβ-h12-p12tO1S 'amines, amides, mercaptans; n signifies an integer between 1 and 50. 4.- Procédé suivant la revendication 1, 2 ou 3, ca- ractérisé en ce que l'agent tensio-actif non ionique est choisi EMI11.4 dans le groupe comprenant les éthers po7Tg1yco7¯iques, tels que par exemple les produits de condensation de l'oxyde d'éthylène sur :des alcools, par exemple de C8 à C18 saturés ou non saturés, par exemple de deux moles d'oxyde d'éthylène sur l'al- EMI11.5 cool octylique, de six moles d'oxyde d'éthylcne sur l'alcool n7¯éocty7¯l.qua; des alkylphénols et les polyalkylphénols, substitués ou nor< , par exemple de huit moles d'oxyde d'tliv e sur du <Desc/Clms Page number 12> nonylphénol, de huit moles d'oxyde d'éthylène sur de l'octyl- phénol ; des fractions de Tall oil ; 4. A method according to claim 1, 2 or 3, charac- terized in that the nonionic surfactant is chosen. EMI11.4 from the group comprising polyethylene ethers, such as for example the condensation products of ethylene oxide with: alcohols, for example of C8 to C18 saturated or unsaturated, for example of two moles of oxide d 'ethylene on al- EMI11.5 octyl cool, six moles of ethylene oxide on n7¯éocty7¯l.qua alcohol; alkylphenols and polyalkylphenols, substituted or nor <, for example of eight moles of live oxide on <Desc / Clms Page number 12> nonylphenol, eight moles of ethylene oxide on octylphenol; tall oil fractions; despolypropylène-glycols, par exemple ceux d'un poids moléculaire moyen de 1500 condensés avec 10 à 15 moles d'oxyde d'éthylène; - les alkylolamides, tels que par exemple le produit de condensation de deux moles de diéthanolamine sur l'acide laurique. polypropylene glycols, for example those with an average molecular weight of 1500 condensed with 10 to 15 moles of ethylene oxide; - Alkylolamides, such as, for example, the product of condensation of two moles of diethanolamine with lauric acid. 5. - Procédé suivant la revendication 1, caractérisé en ce que le polyglycol est choisi parmi les polyglycols de poids moléculaire moyen compris entre 200 et 2.000. 5. - Method according to claim 1, characterized in that the polyglycol is chosen from polyglycols with an average molecular weight of between 200 and 2,000. 6. - Procédé suivant l'une ou l'autre des revendications précédentes, caractérisé en ce que l'agent tensio-actif non-ionique sulfaté est neutralisé par l'ammonium, les métaux alcalins ou alcalino-terreux, leurs oxydes, leurs hydroxydes, ou leurs sels, ou par des amines aliphatiques ou aromatiques. 6. - Method according to either of the preceding claims, characterized in that the sulphated nonionic surfactant is neutralized with ammonium, alkali or alkaline earth metals, their oxides, their hydroxides. , or their salts, or by aliphatic or aromatic amines. 7. - Procédé suivant la revendication 6, caractérisé en ce que les agents tensio-actifs non ioniques sulfatés sont choisis dans le groupe comprenant les condensats d'oxyde d'éthylène sur des alcools et sur des alkylphénols sulfatés, par exemple un condensat de quatre moles d'oxyde d'éthylène sur l'alcool en C12 - C14 sulfaté et neutralisé au sodium, un condensat de huit moles d'oxyde d'éthylène sur du nonylphénol, sulfaté et neutralisé au sodium, le sodium pouvant être remplacé par l'ammonium, le potassium, les métaux alcalino-terreux, ou leurs oxydes, ou leurs sels, ou par des aminés aliphatiques ou aromatiques, par exemple la mono-, ou di-, ou triéthanolamine, l'isopropanolamine, l'aniline. 7. - Process according to claim 6, characterized in that the sulphated nonionic surfactants are chosen from the group comprising condensates of ethylene oxide with alcohols and on sulphated alkylphenols, for example a condensate of four moles of ethylene oxide on C12 - C14 alcohol sulfated and neutralized with sodium, a condensate of eight moles of ethylene oxide on nonylphenol, sulfated and neutralized with sodium, the sodium being able to be replaced by ammonium, potassium, alkaline earth metals, or their oxides, or their salts, or by aliphatic or aromatic amines, for example mono-, or di-, or triethanolamine, isopropanolamine, aniline. 8.- Procédé suivant l'une ou l'autre des revendi.ca- tions précédentes, caractérisé en ce que 3.*agent tensio-actif cationique est choisi dans le groupe comprenant les aminés grasses et les dérivés d'ammonium quaternaire, par exemple les acétates des amines grasses en C16 à C18; le chlorure de cétyl- EMI12.1 diméthyl-benzyl-arnmonium; 8.- A method according to one or other of the preceding revendi.ca- tions, characterized in that 3. * cationic surfactant is selected from the group comprising fatty amines and quaternary ammonium derivatives, by example the acetates of C16 to C18 fatty amines; cetyl chloride EMI12.1 dimethyl-benzyl-arnmonium; le chlorure de cétyl-pyridiniun. <Desc/Clms Page number 13> 9. - Procédé suivant les revendications précédentes, EMI13.1 cn-actérisé en ce que les agents tensio-actifs et/ou les poly- glycols spécifiés dans les revendications 1 à.7 sont utilisas jans* une proportion d'au Moins 0,0025% calculé par rapport EMI13.2 au ooids de sulfate amiionique cristallisant par refroidisse- E@nt d'une solution saturée à l'ébullition ou par sursatura- EMI13.3 Hen d'une solution de sulfate ammonique maintenue à la tempé- rature d'ébullition d'environ 108 C 10. cetyl-pyridiniun chloride. <Desc / Clms Page number 13> 9. - Process according to the preceding claims, EMI13.1 cn-actérisé in that the surfactants and / or the polyglycols specified in claims 1 to 7 are used in an amount of at least 0.0025% calculated on the basis of EMI13.2 to the ooids of amionic sulphate crystallizing by cooling- E @ nt of a solution saturated at the boiling or by supersatura- EMI13.3 Hen of an ammonium sulfate solution maintained at the boiling temperature of about 108 C 10. - Procédé suivant l'une ou l'autre des revendica- tions 1 à 7, caractérisé en ce que les agents tensio-actifs EMI13.4 6'''ou les 'oolyglycols y spécifiés sont introduits dans le contenant la solution saturée, ou dans le, satura:teur, en même temps que les éléments primaires de la EMI13.5 synthèse du sulfate ammonique, et Iventiiellerient l'acide ,.1'0sphorique, ou ses sels solubles. - Process according to one or the other of claims 1 to 7, characterized in that the surfactants EMI13.4 6 '' 'or the' olyglycols specified therein are introduced into the container of the saturated solution, or into the, saturator, together with the primary elements of the EMI13.5 synthesis of ammonium sulphate, and Iventiiellerient acid, .1'0sphoric, or its soluble salts. 11.- Procédé suivant l'une ou l'autre des revendications précédentes, caractérisé en ce que le ou les agents tensio-actifs et/ou les polyglycols y spécifiés sont utilisés avec des agents tensio-actifs anioniques du type alkylsulfatesprimaires, saturés ou non, de façon à corriger l'action perturbatrice des alkylsulfates primaires sur la granulométrie du sulfate ammonique. 11. A method according to either of the preceding claims, characterized in that the surfactant (s) and / or the polyglycols specified therein are used with anionic surfactants of the primary alkylsulphate type, saturated or not. , so as to correct the disturbing action of the primary alkyl sulphates on the particle size of the ammonium sulphate. 12.- Procédé suivant la revendication 11, caracté- EMI13.6 risé en ce que les agents tensio-actifs anioniques du type allyJ- sulfates primaires, saturas ou non, sont choisis dans le groupe comprenant des composés en c8 à C18' saturas ou non saturas, EMI13.7 neutralisés par: l' ammonium, les nlt8..UX plcBlins ou alcnlinoterr2r, leurs oyydes, leurs hyélrOy'v(lOP , ou leurs sels, ou par des amincis all1)l1atl(1ues ou aromatj(1uef:" tels que nar efo nJ¯e : le rulfnto sorlirue de lauryle, 10 fulf1-1tO [l111110Jlirna d'octvlo, le sulfate S()(lt(1UC d'alcool alcO-e':TJ¯irllc, le sulfate de 1¯awrv7¯e ot de m.rn ri¯i.trn. 12.- The method of claim 11, character- EMI13.6 ized in that the anionic surfactants of the primary allyJ-sulphate type, saturated or not, are chosen from the group comprising compounds C8 to C18 'saturated or unsaturated, EMI13.7 neutralized by: ammonium, nlt8..UX plcBlins or alcnlinoterr2r, their oyides, their hyélrOy'v (lOP, or their salts, or by thinned all1) l1atl (1ues or aromatj (1uef: "such as nar efo nJ ¯e: lauryl sorlirue rulfnto, 10 fulf1-1tO [l111110Jlirna of octvlo, sulfate S () (lt (1UC of alcohol alcO-e ': TJ¯irllc, sulfate of 1¯awrv7¯e ot de m.rn rīi.trn. 13.- Procéda raiivfnt 1 en rovf'n''ic!'tionr' 11 0t 1?, <Desc/Clms Page number 14> caractérisé en ce que les agents correcteurs sont introduits dans le saturateur et/ou dans le cristalliseur en une quantité telle que leur poids soit égal ou supérieur au poids du sulfate d'alkyle utilisé pour améliorer l'essorage, la manuten- tion et la tenue au stockage du sulfate ammonique. 13.- Proceda raiivfnt 1 en rovf'n''ic! 'Tionr' 11 0t 1 ?, <Desc / Clms Page number 14> characterized in that the correcting agents are introduced into the saturator and / or into the crystallizer in an amount such that their weight is equal to or greater than the weight of the alkyl sulphate used to improve the dewatering, handling and hold storage of ammonium sulphate. 14.- En qualité de produit industriel nouveau, le sulfate d'ammonium obtenu suivant l'une ou l'autre des reven- dications précédentes. 14.- As a new industrial product, ammonium sulphate obtained according to one or other of the preceding claims. 15.- Procédé d'amélioration de la granulométrie du sulfate ammonique, en substance comme décrit ci-dessus. 15.- Process for improving the particle size of ammonium sulfate, in substance as described above. 16. - En qualité de produit industriel nouveau. le sulfate ammonique amélioré, en [substance comme décrit ci- dessus. 16. - As a new industrial product. improved ammonium sulfate, substantially as described above.
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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0013108A1 (en) * 1978-12-22 1980-07-09 Adelaide & Wallaroo Fertilizers Ltd. Improvements in and relating to granulation

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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EP0013108A1 (en) * 1978-12-22 1980-07-09 Adelaide & Wallaroo Fertilizers Ltd. Improvements in and relating to granulation

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