JP3363564B2 - 排ガス浄化用触媒 - Google Patents

排ガス浄化用触媒

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Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は排ガス浄化用触媒に関
し、詳しくは、排ガス中に含まれる一酸化炭素（ＣＯ）
や炭化水素（ＨＣ）を酸化するのに必要な量より過剰な
酸素が含まれている排ガス中の、窒素酸化物（ＮＯｘ）
を効率よく浄化できる排ガス浄化用触媒に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来より、自動車の排ガス浄化用触媒と
して、ＣＯ及びＨＣの酸化とＮＯｘの還元とを同時に行
って排ガスを浄化する三元触媒が用いられている。この
ような触媒としては、例えばコージェライトなどの耐熱
性担体にγ−アルミナからなる担持層を形成し、その担
持層にＰｔ，Ｐｄ，Ｒｈなどの貴金属触媒を担持させた
ものが広く知られている。
【０００３】ところで、このような排ガス浄化用触媒の
浄化性能は、エンジンの空燃比（Ａ／Ｆ）によって大き
く異なる。すなわち、Ａ／Ｆの大きい、つまり燃料濃度
が希薄なリーン側では排ガス中の酸素量が多くなり、Ｃ
ＯやＨＣを浄化する酸化反応が活発である反面ＮＯｘを
浄化する還元反応が不活発になる。逆に空燃比の小さ
い、つまり燃料濃度が濃いリッチ側では排ガス中の酸素
量が少なくなり、酸化反応は不活発となるが還元反応は
活発になる。
【０００４】一方、自動車の走行において、市街地走行
の場合には加速・減速が頻繁に行われ、空燃比はストイ
キ（理論空燃比）近傍からリッチ状態までの範囲内で頻
繁に変化する。このような走行における低燃費化の要請
に応えるには、なるべく酸素過剰の混合気を供給するリ
ーン側での運転が必要となる。したがってリーン側にお
いてもＮＯｘを十分に浄化できる触媒の開発が望まれて
いる。
【０００５】そこで本願出願人は、先にＬａなどのＮＯ
ｘ吸収材とＰｔを担持した排ガス浄化用触媒を提案して
いる（特開平５−１６８８６０号公報）。この触媒によ
れば、排ガス中に酸素が過剰に含まれるリーン状態でＮ
Ｏｘ（ＮＯが約９０％、ＮＯ 2 等がその他の成分として
含まれる）特にＮＯがＰｔで酸化されてＮＯ2 となり、
ＬａなどのＮＯｘ吸収材に吸収され、ストイキに変化し
た時吸収されていたＮＯ2 が放出されてＰｔ上で排ガス
中のＨＣやＣＯの還元性ガスと反応してＮ2 に還元浄化
される。したがってリーン時におけるＮＯｘの排出が防
止され、浄化性能が向上する。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】ところで、排ガス浄化
用触媒を実際に使用する場合には、ストイキ時の三元触
媒性能が必要である。つまり、ストイキ時にＨＣ，ＣＯ
の酸化とＮＯｘの還元を同時に行う必要がある。しかし
ながらストイキ時といえどもＡ／Ｆの値には変動があ
り、リーン状態となる場合もあるため酸素過剰となって
ＮＯｘの還元反応が起こらずに吸収作用を行おうとし、
仮にＮＯｘ吸収量が飽和状態である場合ＮＯｘを吸収す
ることができず、そのまま外部に放出する場合があっ
た。
【０００７】従来の三元触媒においては、セリア（Ｃｅ
Ｏ2 ）などの酸素ストレージ性を有する物質を貴金属触
媒とともに担持させ、酸素過剰時に酸素を吸蔵してＮＯ
ｘの還元反応を促進させることが行われている。セリア
はそれ自体で酸素を吸蔵・放出する作用があり、リーン
時に酸素を吸蔵しリッチ時に酸素を放出するが、貴金属
とともに近接担持されると酸素の出入が高速かつ大量に
生じるため、ストイキ時のＡ／Ｆの変動を吸収し、貴金
属触媒の酸化還元活性を最大に引き出すことができる。
【０００８】そこでＮＯｘ吸収材を担持した排ガス浄化
用触媒においても、さらに貴金属と共にセリアを担持す
ることでストイキ時のＡ／Ｆの変動を吸収し、特に酸素
過剰となったときに酸素を吸蔵して酸素量の少ない還元
雰囲気とし、ＮＯｘ還元反応を促進させることが考えら
れる。ところが本願発明者らの研究によれば、ＮＯｘ吸
収材と貴金属触媒及びセリアを担持した排ガス浄化用触
媒では、貴金属に近接してセリアを担持することで還元
雰囲気時にかえってＮＯｘの浄化率が低下する場合があ
ることが明らかとなった。これは、還元雰囲気となった
ときセリアから高速かつ大量に放出された酸素によりＨ
ＣとＣＯの酸化が生じ、ＮＯｘの還元に寄与するＨＣと
ＣＯが減少することが原因であろうと推察される。
【０００９】本発明はこのような事情に鑑みてなされた
ものであり、ＮＯｘ吸収材と貴金属触媒を担持した排ガ
ス浄化用触媒に貴金属に近接しない様にセリアを担持さ
せ、還元雰囲気時にセリアから放出される酸素の速度及
び量を抑えて放出酸素によるＨＣとＣＯの酸化反応を抑
制し、以てＮＯｘ還元反応を促進させることを目的とす
る。
【００１０】
【課題を解決するための手段】上記課題を解決する本発
明の排ガス浄化用触媒は、希薄燃焼エンジンから排出さ
れる排ガスを浄化する排ガス浄化用触媒であって、アル
カリ土類金属，希土類金属及びアルカリ金属の中から選
ばれる少なくとも１種以上のＮＯｘ吸収材及び貴金属触
媒とが担持された多孔質担体粉末とセリア粉末との混合
粉末からなり、酸素過剰雰囲気であるリーン時にＮＯｘ
吸収材にＮＯｘを吸蔵し、ストイキ・リッチ時にＮＯｘ
吸収材から放出されたＮＯｘを還元して浄化することを
特徴とする。またもう一つの発明の排ガス浄化用触媒
は、希薄燃焼エンジンから排出される排ガスを浄化する
排ガス浄化用触媒であって、アルカリ土類金属，希土類
金属及びアルカリ金属の中から選ばれる少なくとも１種
以上のＮＯｘ吸収材と貴金属触媒とを担持した多孔質担
体粉末と、セリアを担持した多孔質担体粉末との混合粉
末からなり、酸素過剰雰囲気であるリーン時にＮＯｘ吸
収材にＮＯｘを吸蔵し、ストイキ・リッチ時にＮＯｘ吸
収材から放出されたＮＯｘを還元して浄化することを特
徴とする。
【００１１】
【作用】セリアの酸素吸蔵・放出能は、貴金属とともに
近接担持された場合に高速かつ大量となる。しかし本発
明の排ガス浄化用触媒では、貴金属触媒はＮＯｘ吸収材
近傍に担持されセリア近傍には担持されていない。した
がって、セリアは還元雰囲気時の酸素放出速度及び放出
量が低く、ＨＣとＣＯがＮＯｘと反応する前に放出酸素
と反応して酸化されるのが抑制されている。よって、放
出ＮＯｘとＨＣ及びＣＯとの反応が生じＮＯｘが浄化さ
れる。そしてセリア自体の酸素吸蔵・放出能は維持され
ているので、ストイキ時にＡ／Ｆが変動して、特に、酸
素過剰に変動したときに酸素を吸蔵する作用により還元
雰囲気を作り出すため、放出ＮＯｘの還元反応が促進さ
れる。これらの作用によりＮＯｘの浄化性能が向上す
る。
【００１２】
【実施例】以下、実施例により具体的に説明する。 （実施例１）図１に本実施例の排ガス浄化用触媒の要部
拡大断面図を示す。この排ガス浄化用触媒は、コージェ
ライト製ハニカム基材１と、ハニカム基材１の表面に被
覆されたコート層２とから構成されている。
【００１３】コート層２は、Ｐｔ３とＢａ４が担持され
たアルミナ粉末２０と、セリア粉末２１とが焼成されて
形成されている。したがってＰｔ３はＮＯｘ吸収材とし
てのＢａ４の近傍に担持されている。この排ガス浄化用
触媒は、以下のようにして製造された。先ずジニトロジ
アンミン白金水溶液中にアルミナ粉末を加えて攪拌後、
乾燥・焼成した。得られた粉末を酢酸バリウム水溶液中
に混合し、乾燥・焼成してＰｔとＢａを担持した担持ア
ルミナ粉末を調製した。
【００１４】次にこの担持アルミナ粉末１５０重量部
と、セリア粉末３４．４重量部と、水１５０重量部及び
アルミナゾル（アルミナ含有率１０重量％）４５重量部
を混合してスラリーを調製した。このスラリーにコージ
ェライト製ハニカム基材１を浸漬し、引き上げて余分な
スラリーを吹き払った後、８０℃で２０分間乾燥し、５
００℃で焼成して本実施例の排ガス浄化用触媒を得た。
【００１５】スラリーのコート量は１８９ｇ／Ｌであ
り、担持量はＰｔが１．０ｇ／Ｌ、Ｂａが０．２ｍｏｌ
／Ｌであって、セリア粉末は０．２ｍｏｌ／Ｌ含まれて
いる。 （実施例２〜５）表１に示すように、ＮＯｘ吸収材とし
ての元素をＢａに代えてそれぞれＬａ，Ｌｉ，Ｋ，Ｎａ
としたこと以外は実施例１と同様の構成であり、同様に
製造された。 （実施例６）図２に本実施例の排ガス浄化用触媒の要部
拡大断面図を示す。この排ガス浄化用触媒は、実施例１
と同様にコージェライト製ハニカム基材１と、ハニカム
基材１の表面に被覆されたコート層２とから構成されて
いる。
【００１６】コート層２は、Ｐｔ３とＢａ４及びＬｉ５
が担持された第１アルミナ粉末２２と、Ｃｅ６が担持さ
れた第２アルミナ粉末２３とが焼成されて形成されてい
る。したがってＰｔ３はＮＯｘ吸収材としてのＢａ４及
びＬｉ５の近傍に担持されている。この排ガス浄化用触
媒は、以下のようにして製造された。
【００１７】先ずジニトロジアンミン白金水溶液中にア
ルミナ粉末を加えて攪拌後、乾燥・焼成した。得られた
粉末を酢酸バリウムと硝酸リチウムの混合水溶液中に混
合し、乾燥・焼成してＰｔとＢａ及びＬｉを担持した第
１アルミナ粉末を調製した。次に、硝酸セリウム水溶液
中にアルミナ粉末を加えて攪拌後、乾燥・焼成してＣｅ
を担持した第２アルミナ粉末を調製した。そして第１ア
ルミナ粉末１００重量部と、第２アルミナ粉末５０重量
部、水１４０重量部及びアルミナゾル（アルミナ含有率
１０重量％）４５重量部を混合してスラリーを調製し
た。このスラリーにコージェライト製ハニカム基材１を
浸漬し、引き上げて余分なスラリーを吹き払った後、８
０℃で２０分間乾燥し、５００℃で焼成して本実施例の
排ガス浄化用触媒を得た。
【００１８】スラリーのコート量は１９０ｇ／Ｌであ
り、担持量はＰｔが１．０ｇ／Ｌ、Ｂａが０．３ｍｏｌ
／Ｌ、Ｌｉが０．１ｍｏｌ／Ｌ、Ｃｅが０．２ｍｏｌ／
Ｌである。 （実施例７，８）表１に示すように、Ｐｔの代わりにＰ
ｄを用い、Ｌｉの代わりにそれぞれＫとＮａを用いたこ
と以外は実施例１と同様の構成であり、同様に製造され
た。 （比較例１）図示しないが、比較例の排ガス浄化用触媒
はコート層がアルミナ粉末及びセリア粉末から構成さ
れ、それぞれの粉末にはＰｔ及びＢａが均一に担持され
ていること以外は実施例と同様の構成である。
【００１９】この比較例の排ガス浄化用触媒は以下のよ
うにして製造された。アルミナ粉末１１５重量部、アル
ミナゾル（アルミナ含有率１０重量％）４５重量部及び
セリア粉末３４．４重量部を攪拌混合してスラリーを調
製した。そしてこのスラリーにコージェライト製ハニカ
ム基材を浸漬し、余分なスラリーを吹き払った後、８０
℃で２０分間乾燥し、５００℃で焼成した。
【００２０】次に上記アルミナコート層をもつハニカム
基材をジニトロジアンミン白金水溶液に１時間浸漬後引
き上げ、乾燥・焼成した。さらに酢酸バリウム水溶液に
浸漬し、引き上げて８０℃で乾燥後５００℃で焼成して
比較例１の排ガス浄化用触媒を調製した。 （比較例２，３）貴金属触媒及びＮＯｘ吸収材の種類と
担持量を表１に示すようにしたこと以外は比較例１と同
様の構成であり、同様に調製された。 （比較例４）セリア粉末を用いなかったこと以外は実施
例１と同様の構成である。 （試験・評価）希薄燃焼エンジン（１．６リットル）搭
載車両の排気通路に上記それぞれの触媒を設置し、市街
地走行モード（１０・１５モード）で走行してＣＯ，Ｈ
Ｃ及びＮＯｘの浄化率を測定した。
【００２１】次に同じ型式のエンジンの排気系にその触
媒を装着し、エンジンベンチにてＡ／Ｆ＝１８，触媒入
りガス温度６５０℃で５０時間運転する耐久試験を行
い、その後上記と同じ条件でＣＯ，ＨＣ及びＮＯｘの浄
化率を測定し耐久後の浄化率とした。それぞれの結果を
表１に示す。
【００２２】
【表１】
【００２３】表１より、実施例の触媒は、ＮＯｘの初期
浄化率及び耐久後の浄化率ともに比較例を上回ってい
る。そしてこの効果は、貴金属触媒をＮＯｘ吸収材近傍
に担持しセリアと分離したことに起因していることが明
らかである。また、比較例４と実施例１の比較より、セ
リアを担持することによりＮＯｘ浄化率が向上している
ことが明らかであり、セリアによるＡ／Ｆの変動を吸収
する効果が得られていることもわかる。
【００２４】また上記実施例では多孔質担体としてアル
ミナコート層をもつハニカム基材を用いたが、本発明は
これに限られるものではなく、他にシリカやチタニアな
どからコート層を形成することができる。またこれらの
多孔質担体から基材を形成してもよいし、基材の形状も
ハニカム体に限らずペレット担体とすることもできる。
【００２５】
【発明の効果】すなわち本発明の排ガス浄化用触媒によ
れば、セリアの還元雰囲気時の高速かつ大量の酸素放出
作用によるＨＣとＣＯの無用の消費が防止されているた
め、ＨＣとＣＯによるＮＯｘの還元反応が促進され高い
浄化性能が得られる。またセリアの担持によりストイキ
時のＡ／Ｆの変動が吸収され、特に酸素過剰時に酸素を
吸蔵する作用により還元雰囲気を作り出すため、ＮＯｘ
還元反応が一層促進されＮＯｘの浄化性能がさらに向上
する。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の一実施例の排ガス浄化用触媒の要部拡
大断面図である。
【図２】本発明の他の実施例の排ガス浄化用触媒の要部
拡大断面図である。
【符号の説明】
１：ハニカム基材 ２：コート層 ３：Ｐ
ｔ ４：Ｂａ ５：Ｌｉ ６：Ｃ
ｅ ２０：アルミナ粉末 ２１：セリア粉末
フロントページの続き (72)発明者 石橋 一伸 愛知県豊田市トヨタ町１番地 トヨタ自 動車株式会社内 (72)発明者 笠原 光一 静岡県小笠郡大東町千浜7800番地 キャ タラー工業株式会社内 (72)発明者 立石 修士 静岡県小笠郡大東町千浜7800番地 キャ タラー工業株式会社内 (56)参考文献 特開 平５−237384（ＪＰ，Ａ) 特開 平６−378（ＪＰ，Ａ) 特開 平５−115780（ＪＰ，Ａ) 特開 平６−285371（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) B01J 21/00 - 37/36 B01D 53/86

Claims (2)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 希薄燃焼エンジンから排出される排ガス
    を浄化する排ガス浄化用触媒であって、 アルカリ土類金属，希土類金属及びアルカリ金属の中か
    ら選ばれる少なくとも１種以上のＮＯｘ吸収材及び貴金
    属触媒とが担持された多孔質担体粉末とセリア粉末との
    混合粉末からなり、酸素過剰雰囲気であるリーン時に該
    ＮＯｘ吸収材にＮＯｘを吸蔵し、ストイキ・リッチ時に
    該ＮＯｘ吸収材から放出されたＮＯｘを還元して浄化す
    る ことを特徴とする排ガス浄化用触媒。
  2. 【請求項２】 希薄燃焼エンジンから排出される排ガス
    を浄化する排ガス浄化用触媒であって、 アルカリ土類金属，希土類金属及びアルカリ金属の中か
    ら選ばれる少なくとも１種以上のＮＯｘ吸収材と貴金属
    触媒とを担持した多孔質担体粉末と、セリアを担持した
    多孔質担体粉末との混合粉末からなり、酸素過剰雰囲気
    であるリーン時に該ＮＯｘ吸収材にＮＯｘを吸蔵し、ス
    トイキ・リッチ時に該ＮＯｘ吸収材から放出されたＮＯ
    ｘを還元して浄化することを特徴とする排ガス浄化用触
    媒。
JP01275494A 1994-02-04 1994-02-04 排ガス浄化用触媒 Expired - Lifetime JP3363564B2 (ja)

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US08/615,789 US5948376A (en) 1994-02-04 1996-03-14 Catalyst for purifying exhaust gases

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