TWI384292B - Light emitting device - Google Patents
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Description
本發明係關於一種具有極其優異之可靠性之發光裝置。
由半導體發光元件與螢光體組合而成之發光裝置，作為被期待為低消耗電力、小型化、高亮度、廣範圍之色再現性、進而高顯色性之新一代發光裝置而受到矚目，並對此進行了積極之研究與開發。通常，自發光元件發出之初級光，係使用從長波長之紫外線至藍色之範圍、即380~480 nm之光。又，亦提出有使用了適用於該用途之各種螢光體的波長轉換部。
進而，最近進行了如下嘗試：不僅進一步提高此種發光裝置之轉換效率(亮度)，亦進一步提高輸入之能量，進而變得明亮。於提高輸入能量之情形時，必須進行包含波長轉換部之發光裝置整體之有效的散熱。因此，雖然不斷進行發光裝置整體之構造、材質等之開發，但現狀為無法避免動作時之發光元件以及波長轉換部之溫度上升。又，對作為初級光之長波長之紫外線或者藍色光的耐光性、化學穩定性亦變得重要。
目前，作為白色之發光裝置，係主要使用藍色發光之發光元件(峰值波長：450 nm左右)與藉由該藍色激發而顯示黃色發光之利用3價鈰而活化的(Y,Gd)3
(Al,Ga)5
O12
螢光體或者利用2價銪而活化的2(Sr,Ba,Ca)O．SiO2
螢光體之組合。
然而，尤其對於利用2價銪而活化之2(Sr,Ba,Ca)O．SiO2
螢光體(例如，美國專利第6809347號說明書(專利文獻1)、美國專利第6943380號說明書(專利文獻2)等中有所揭示)而言，吸濕性(對水之溶解性)較高，因此，當使發光裝置長期動作時，會存在與樹脂中之水分發生化學反應而使特性大幅降低之技術課題。因此，當務之急在於，提高此種發光裝置中所使用之螢光體的化學穩定性。
又，此種發光裝置中，例如日本專利特開2002－60747號公報(專利文獻3)中記載了如下內容：為了提高顯色性，而主要使用SrGa2
S4
：Eu2＋
來作為綠色螢光體，且使用SrS：Eu2＋
來作為紅色螢光體。然而，硫代鎵酸鹽以及硫化物化學性不穩定，尤其是硫化物具有在紫外線照射下容易分解之性質。
又，例如特表平11－500584號公報(專利文獻4)中記載了如下內容：作為發光物質顏料粉末，而使用至少1個摻雜了稀土類之硫代沒食子酸鹽或者摻雜了稀土類之鋁酸鹽或者摻雜了稀土類之原矽酸鹽。然而，如上所述，對於硫代沒食子酸鹽(硫代鎵酸鹽)而言，存在如下技術課題，即，化學性不穩定，又，游離之S與金屬發生反應，從而會明顯破壞發光裝置之特性。
進而，例如美國專利第6812500號說明書(專利文獻5)中記載了如下內容：作為無機發光物質，係選自摻雜了稀土類之石榴石(garnets doped with rare earths)、摻雜了稀土類之鹼土類金屬硫化物(alkaline earth metal sulfides doped
with rare earths)、摻雜了稀土類之硫代鎵酸鹽(thiogallates doped with rare earths)、摻雜了稀土類之鋁酸鹽(aluminates doped with rare earths)以及摻雜了稀土類之原矽酸鹽(orthosilicates doped with rare earths)中的至少1種。然而，如上所述，具有如下技術課題，即，硫代鎵酸鹽化學性不穩定，又，游離之S與金屬發生反應，從而會明顯破壞發光裝置之特性，且硫化物之化學性亦不穩定，具有在紫外線照射下容易分解之性質。
專利文獻1：美國專利第6809347號說明書專利文獻2：美國專利第6943380號說明書專利文獻3：日本專利特開2002－60747號公報專利文獻4：特表平11－500584號公報專利文獻5：美國專利第6812500號說明書
本發明係為了解決上述課題而完成者，其目的在於提供一種壽命特性優異、可靠性高、高效率且高顯色性或者色再現性(NTSC(National Television System Committee，全國電視系統委員會)比)優異之發光裝置。
本發明者在對上述技術課題進行充分研究、討論以及開發後發現：根據所進行多次實驗而確認，氮化物以及氮氧化物螢光體化學性穩定，且對作為初級光之長波長之紫外線或者藍色光之耐光性、化學穩定性亦優異，從而即便於
將該等螢光體用於波長轉換部之發光裝置處於長期之動作中，發光裝置之特性之穩定性亦優異。即，本發明為如下所示者。
本發明之發光裝置之特徵在於：其具備作為氮化鎵系半導體之發光元件、以及吸收自發光元件所發出之初級光之一部分且發出具有較初級光之波長更長之波長的次級光之波長轉換部，上述波長轉換部包含紅色系發光螢光體以及綠色系或者黃色系發光螢光體，上述紅色系發光螢光體(4)為以下述通式(A)實質表示的2價銪活化氮化物紅色系發光螢光體：通式(A)：(MI1－a
Eμa
)MIISiN3
(上述通式(A)中，MI表示選自Mg、Ca、Sr以及Ba中之至少1種元素，MII表示選自Al、Ga、In、Sc、Y、La、Gd以及Lu中之至少1種元素；0.001≦a≦0.10)；上述綠色系或者黃色系發光螢光體係選自下列發光螢光體中之任一者：以下述通式(B)實質表示的作為β型SiAlON之2價銪活化氮氧化物綠色系發光螢光體：通式(B)：Eub
Sic
Ald
Oe
Nf
(上述通式(B)中，0.005≦b≦0.4，c＋d＝12，e＋f＝16)、以下述通式(C)實質表示的作為α型SiAlON之2價銪活化氮氧化物黃色系發光螢光體：通式(C)：MIIIg
Euh
Sii
Alj
Ok
Nl
(上述通式(C)中，MIII表示選自Li、Na、K、Rb、Cs、
Mg、Ca、Sr以及Ba中的至少1種元素；0<g≦3.0，0.005≦h≦0.4，i＋j＝12，k＋l＝16)、以及以下述通式(D)實質表示的3價鈰活化矽酸鹽綠色系發光螢光體：通式(D)：MIV3
(MV1－m
Cem
)2
(SiO4
)3
(上述通式(D)中，MIV表示選自Mg、Ca、Sr以及Ba中的至少1種元素，MV表示選自Al、Ga、In、Sc、Y、La、Gd以及Lu中的至少1種元素；0.005≦m≦0.5)；且施加至發光元件之順向電流為25 mA以上(以下，將如此之發光裝置稱作「第1態樣之發光裝置」)。
又，本發明提供一種發光裝置，其具備作為氮化鎵系半導體之發光元件、以及吸收自發光元件所發出之初級光之一部分且發出具有較初級光之波長更長之波長的次級光之波長轉換部，上述波長轉換部(12)包含以下述通式(C)實質表示的作為α型SiAlON之2價銪活化氮氧化物黃色系發光螢光體：通式(C)：MIIIg
Euh
Sii
Alj
Ok
Nl
(上述通式(C)中，MIII表示選自Li、Na、K、Rb、Cs、Mg、Ca、Sr以及Ba中的至少1種元素；0<g≦3.0，0.005≦h≦0.4，i＋j＝12，k＋l＝16)；且施加至發光元件之順向電壓為25 mA以上(以下，將如此之發光裝置稱作「第2態樣之發光裝置」)。
較好的是，上述本發明之第1態樣之發光裝置、第2態樣之發光裝置為以下(1)或者(2)。
(1)發光元件所發出之初級光之峰值波長為430~480 nm；(2)發光元件所發出之初級光之峰值波長為380~420 nm，上述波長轉換部進而包含藍色系發光螢光體，該藍色系發光螢光體係以下述通式(E)實質表示的2價銪活化鹵磷酸鹽藍色系發光螢光體：通式(E)：(MVI,Eu)10
(PO4
)6
．Cl2
(上述通式(E)中，MⅥ表示選自Mg、Ca、Sr以及Ba中的至少1種元素)、以下述通式(F)實質表示的2價銪活化鋁酸鹽藍色系發光螢光體：通式(F)：p(MVII,Eu)O．qAl2
O3
(上述通式(F)中，MⅦ表示選自Mg、Ca、Sr、Ba以及Zn中的至少1種元素；p>0，q>0，0.1≦p/q≦1.0)、或者以下述通式(G)實質表示的2價銪以及錳活化鋁酸鹽藍色系發光螢光體：通式(G)：p(MVII,Eur
,Mns
)O．qAl2
O3
(上述通式(G)中，MⅦ表示選自Mg、Ca、Sr、Ba以及Zn中的至少1種元素；p>0，q>0，0.1≦p/q≦1.0，r>0，s>0，0.001≦s/r≦0.2)。
又，較好的是，上述本發明之第1態樣之發光裝置、第2態樣之發光裝置具備2個以上發光元件。
上述本發明之第1態樣之發光裝置中，較好的是，使用上述通式(A)中、MII為選自Al、Ga以及In中的至少1種元
素的2價銪活化氮化物紅色系發光螢光體者。
又，上述本發明之第1態樣之發光裝置、第2態樣之發光裝置中，較好的是，使用上述通式(D)中、MV為選自Ga、In、Sc以及Y中的至少1種元素的3價鈰活化矽酸鹽綠色系發光螢光體者。
本發明之發光裝置，有效地吸收發光元件之發光，可獲得壽命特性優異、可靠性高、高效率且高顯色性或者色再現性(NTSC比)優異之白色光。
本發明之第1態樣之發光裝置，基本具備作為氮化鎵(GaN)系半導體之發光元件、以及吸收自發光元件所發出之初級光之一部分且發出具有較初級光之波長更長之波長的次級光之波長轉換部。本發明之發光裝置中之波長轉換部，包含以下之(A)2價銪活化氮化物紅色系發光螢光體來作為紅色系發光螢光體，且包含以下之(B)作為β型SiAlON之2價銪活化氮氧化物綠色系發光螢光體、(C)作為α型SiAlON之2價銪活化氮氧化物黃色系發光螢光體、或者(D)3價鈰活化矽酸鹽綠色系發光螢光體，來作為綠色系或者黃色系發光螢光體。
上述2價銪活化氮化物紅色系發光螢光體係以通式(A)：(MI1－a
Eua
)MIISiN3
而實質表示。通式(A)中，MI表示選自Mg(鎂)、Ca(鈣)、
Sr(鍶)以及Ba(鋇)中之至少1種元素。又，通式(A)中，MII表示選自Al(鋁)、Ga(鎵)、In(銦)、Sc(鈧)、Y(釔)、La(鑭)、Gd(釓)以及Lu(鑥)中之至少1種元素，其中，對於特性方面而言，較好的是選自Al、Ga以及In中的至少1種元素，最好的是Al。再者，通式(A)中，Eu表示銪，Si表示矽，N表示氮。
又通式(A)中，表示Eu之組成比(濃度)之a之值為0.001≦a≦0.10，較好的是0.005≦a≦0.02。其原因在於，於a之值未滿0.001之情形時，無法獲得充分之亮度，又，於a之值超過0.10之情形時，因濃度淬滅(concentration quenching)等而導致亮度大幅度降低。
作為上述2價銪活化氮化物紅色系發光螢光體，具體而言，可列舉(Ca0.99
Eu0.01
)AlSiN3
、(Ca0.96
Sr0.03
Eu0.01
)AlSiN3
、(Ca0.99
Eu0.01
)(Al0.95
Ga0.05
)SiN3
、(Ca0.985
Eu0.015
)(Al0.99
In0.01
)SiN3
、(Ca0.985
Eu0.015
)AlSiN3
、(Ca0.99
Eu0.01
)(Al0.99
Ga0.01
)SiN3
、(Ca0.98
Eu0.02
)AlSiN3
、(Ca0.94
Mg0.05
Eu0.01
)(Al0.99
In0.01
)SiN3
、(Ca0.94
Mg0.05
Eu0.01
)(Al0.99
Ga0.01
)SiN3
、(Ca0.97
Sr0.01
Eu0.02
)(Al0.99
Ga0.01
)SiN3
、(Ca0.84
Sr0.15
Eu0.01
)AlSiN3
、(Ca0.995
Eu0.005
)AlSiN3
、(Ca0.989
Sr0.010
Eu0.001
)(Al0.985
Ga0.015
)SiN3
、(Ca0.93
Mg0.02
Eu0.05
)AlSiN3
等，但當然並不限於上述所列舉者。
對於上述2價銪活化氮化物紅色系發光螢光體而言，並未對其平均粒度作出特別限制，但較好的是藉由通氣法而測定出的平均粒度處於3~10 μm之範圍內，更好的是處於4~7 μm之範圍內。其原因在於，若紅色系發光螢光體之平
均粒度未滿3 μm，則有結晶成長不完全且亮度大幅度降低之虞。又，平均粒度超過10 μm之紅色系發光螢光體，容易生成異常成長之粗大粒子，從而不實用。
上述2價銪活化氮氧化物綠色系發光螢光體係以通式(B)：Eub
Sic
Ald
Oe
Nf
而實質表示。再者，通式(B)中，Eu表示銪，Si表示矽，Al表示鋁，O表示氧，N表示氮。通式(B)中，表示Eu之組成比(濃度)之b之值為0.005≦b≦0.4。其原因在於，於b之值未滿0.005之情形時，無法獲得充分之亮度，又，於b之值超過0.4之情形時，藉由濃度淬滅等而使亮度大幅度降低。再者，從粉體特性之穩定性、母體之均質性考慮，較好的是上述式中之b之值為0.01≦b≦0.2。又，通式(B)中，表示Si之組成比(濃度)之c以及表示Al之組成比(濃度)之d為滿足c＋d＝12之數，表示O之組成比(濃度)之e以及表示N之組成比(濃度)之f為滿足e＋f＝16之數。
關於上述作為β型SiAlON之2價銪活化氮氧化物綠色系發光螢光體，具體而言，可列舉Eu0.01
Si11.80
Al0.20
O0.04
N15.96
、Eu0.05
Si11.50
Al0.50
O0.05
N15.95
、Eu0.10
Si11.00
Al1.00
O0.10
N15.90
、Eu0.30
Si9.80
Al2.20
O0.30
N15.70
、Eu0.15
Si10.00
Al2.00
O0.20
N15.80
、Eu0.01
Si11.60
Al0.40
O0.01
N15.99
、Eu0.005
Si11.70
Al0.30
O0.03
N15.97
等，但當然並不限於上述所列舉者。
對於上述2價銪活化氮氧化物綠色系發光螢光體而言，
並未對其平均粒度作出特別限制，但較好的是藉由通氣法測定出的平均粒度處於3~10 μm之範圍內，更好的是處於4~7 μm之範圍內。於氮氧化物綠色系發光螢光體之平均粒度未滿3 μm之情形時，有結晶成長不充分且亮度大幅度降低之虞。另一方面，平均粒度超過10 μm之氮氧化物綠色系發光螢光體容易生成異常成長之粗大粒子，從而不實用。
上述2價銪活化氮氧化物黃色系發光螢光體係以通式(C)：MIIIg
Euh
Sii
Alj
Ok
Nl
而實質表示。通式(C)中，MIII表示選自Li(鋰)、Na(鈉)、K(鉀)、Rb(銣)、Cs(銫)、Mg、Ca、Sr以及Ba中的至少1種元素，其中從特性方面考慮，較好的是選自Li、Ca、Sr中的至少1種元素。再者，通式(C)中，Eu表示銪，Si表示矽，Al表示鋁，O表示氧，N表示氮。
通式(C)中，表示MIII之組成比(濃度)之g之值為0<g≦3.0較好的是0.1≦g≦1.5。其原因在於，於g之值超過3.0之情形時，亮度會大幅度降低。又，通式(C)中，表示Eu之組成比(濃度)之h之值為0.005≦h≦0.4。其原因在於，於h之值未滿0.005之情形時，無法獲得充分之亮度，又，於h之值超過0.4之情形時，藉由濃度淬滅等而使亮度大幅度降低。再者，從粉體特性之穩定性、母體之均質性考慮，較好的是上述式中之h之值為0.01≦h≦0.2。又，通式(C)
中，表示Si之組成比(濃度)之i以及表示Al之組成比(濃度)之j為滿足i＋j＝12之數，表示O之組成比(濃度)之k以及表示N之組成比濃度之l為滿足k＋l＝16之數。
關於上述作為α型SiAlON之2價銪活化氮氧化物黃色系發光螢光體，具體而言，可列舉Ca0.70
Li0.05
Eu0.025
Si9.75
Al2.25
O0.75
N15.25
、Ca0.40
Mg0.10
Eu0.03
Si10.00
Al2.00
O1.10
N14.90
、Ca0.75
Eu0.01
Si9.75
Al2.25
O0.76
N15.24
、Ca0.50
Li0.10
Eu0.01
Si11.50
Al0.50
O0.20
N15.80
、Ca1.00
Sr0.10
Eu0.20
Si10.00
Al2.00
O0.30
N15.70
、Ca0.35
Li0.20
Eu0.05
Si10.60
Al1.40
O1.25
N14.75
等，但當然並不限於上述所列舉者。
對於上述2價銪活化氮氧化物黃色系發光螢光體而言，並未對其平均粒度作出特別限制，但較好的是藉由通氣法而測定出之平均粒度處於4~12 μm之範圍內，更好的是處於6~9 μm之範圍內。於氮氧化物黃色系發光螢光體之平均粒度未滿4 μm之情形時，有結晶成長不充分且亮度大幅度降低之虞。又，平均粒度超過12 μm之氮氧化物黃色系發光螢光體容易生成異常成長之粗大粒子，從而不實用。
上述3價鈰活化矽酸鹽綠色系發光螢光體係以通式(D)：MIV3
(MV1－m
Cem
)2
(SiO4
)3
而實質表示。通式(D)中，MIV表示選自Mg、Ca、Sr以及Ba中的至少1種元素。又，通式(D)中，MV表示選自Al、Ga、In、Sc、Y、La、Gd以及Lu中的至少1種元素，從特性方面考慮，較好的是選自Ga、In、Sc以及Y中的至少1種元素，最好的是Sc。再者，通式(D)中，Ce表示鈰，Si表
示矽，O表示氧。
通式(D)中，表示Ce之組成比(濃度)之m之值為0.005≦m≦0.5，較好的是0.01≦m≦0.2。其原因在於，於m之值未滿0.005之情形時，無法獲得充分之亮度，又，於m之值超過0.5之情形時，藉由濃度淬滅等而使亮度大幅度降低。
作為上述3價鈰活化矽酸鹽綠色系發光螢光體，具體而言，可列舉(Ca0.98
Mg0.02
)3
(Sc0.90
Ce0.10
)2
(SiO4
)3
、(Ca0.99
Mg0.01
)3
(Sc0.79
Y0.01
Ce0.20
)2
(SiO4
)3
、(Ca0.97
Mg0.03
)3
(Sc0.85
Ce0.15
)2
(SiO4
)3
、Ca3
(Sc0.85
Ce0.15
)2
(SiO4
)3
、(Ca0.9
Mg0.1
)3
(Sc0.70
Ga0.15
Ce0.15
)2
(SiO4
)3
、(Ca0.9
Mg0.1
)3
(Sc0.80
Ce0.20
)2
(SiO4
)3
、(Ca0.85
Mg0.15
)3
(Sc0.50
Y0.20
Ce0.30
)2
(SiO4
)3
、Ca3
(Sc0.98
In0.01
Ce0.01
)2
(SiO4
)3
、(Ca0.99
Sr0.01
)3
(Sc0.84
In0.10
Y0.01
Ce0.05
)2
(SiO4
)3
、(Ca0.95
Mg0.05
)3
(Sc0.80
Ce0.20
)2
(SiO4
)3
等，但當然並不限於上述所列舉者。
對於上述3價鈰活化矽酸鹽綠色系發光螢光體而言，並未對其平均粒度作出特別限制，但較好的是藉由通氣法而測定出的平均粒度處於5~12 μm之範圍內，更好的是處於7~10 μm之範圍內。於矽酸鹽綠色系發光螢光體之平均粒度未滿5 μm時，有結晶成長不充分且亮度大幅度降低之虞。另一方面，平均粒度超過12 μm之矽酸鹽綠色系發光螢光體容易生成異常成長之粗大粒子，從而不實用。
本發明之第1態樣之發光裝置中之波長轉換部，含有上述(A)2價銪活化氮化物紅色系發光螢光體來作為紅色系發光螢光體，且含有上述(B)作為β型SiAlON之2價銪活化氮氧化物綠色系發光螢光體、(C)作為α型SiAlON之2價銪活
化氮氧化物黃色系發光螢光體、或者(D)3價鈰活化矽酸鹽綠色系發光螢光體，來作為綠色系或者黃色系發光螢光體。本發明之第1態樣之發光裝置中，並未對紅色系發光螢光體與綠色系或者黃色系發光螢光體之混合比率作出特別限制，但較好的是，以相對於綠色系或者黃色系發光螢光體，紅色系發光螢光體以重量比計為1~35%之範圍內之混合比率來混合，更好的是以5~25%之範圍內之混合比率來混合。
本發明之第1態樣之發光裝置，包含上述(A)2價銪活化氮化物紅色系發光螢光體來作為紅色系發光螢光體，且包含螢光光譜之半值寬度較窄之(B)作為β型SiAlON之2價銪活化氮氧化物綠色系發光螢光體，來作為綠色系或者黃色系發光螢光體的情形時，可實現放出色再現性良好之白色光的發光裝置。又，本發明之第1態樣之發光裝置包含上述(A)2價銪活化氮化物紅色系發光螢光體來作為紅色系發光螢光體，且包含(C)作為α型SiAlON之2價銪活化氮氧化物黃色系發光螢光體來作為綠色系或者黃色系發光螢光體情形時，可實現放出電球色之白色光之發光裝置。又，本發明之第1態樣之發光裝置包含上述(A)2價銪活化氮化物紅色系發光螢光體作為紅色系發光螢光體，包含螢光光譜之半值寬度較大之(D)3價鈰活化矽酸鹽綠色系發光螢光體作為綠色系或者黃色系發光螢光體之情形時，可實現放出高顯色性之白色光之發光裝置。
第1態樣之發光裝置之特徵在於：施加至發光元件之順
向電流(IF)為25 mA以上。其原因在於，於施加至發光元件之順向電流未滿25 mA之情形時，藉由本發明之第1態樣之發光裝置而實現之良好壽命特性之效果表現得不明顯。進而，下述實施例中，是在35 mA之條件下連續點燈並進行評估，而於以25 mA以及30 mA之條件連續點燈之情形時亦可獲得相同之效果。施加至發光元件之順向電流較好的是處於25~35 mA之範圍內。
又，本發明之第2態樣之發光裝置之特徵在於：基本具備作為氮化鎵(GaN)系半導體之發光元件、以及吸收自發光元件所發出之初級光之一部分並發出具有較初級光之波長更長之波長之次級光的波長轉換部，波長轉換部包含上述(C)作為α型SiAlON之2價銪活化氮氧化物黃色系發光螢光體。於如此之第2態樣之發光裝置中，施加至發光元件之順向電流(IF)亦為25 mA以上。其原因在於，於施加至發光元件之順向電流未滿25 mA之情形時，有如下之虞：藉由本發明之第2態樣之發光裝置而實現之良好壽命特性之效果表現得不明顯。進而，下述實施例中，是在35 mA之條件下連續點燈而進行評估，於以25 mA以及30 mA之條件連續點燈之情形時亦可獲得相同之效果。施加至發光元件之順向電流較好的是處於25~35 mA之範圍內。
上述本發明之第1態樣之發光裝置、第2態樣之發光裝置(以下，進行統稱之情形時，將該等稱作「本發明之發光裝置」)中，作為發光元件，較好的是使用發出峰值波長為430~480 nm(更好的是440~480 nm)之藍色區域之初級光
的氮化鎵(GaN)系半導體。其原因在於，於使用有峰值波長未滿430 nm之發光元件之情形時，有藍色光成分之貢獻減小且顯色性變差從而不實用之虞，又，於使用有峰值波長超過480 nm之發光元件之情形時，有白色之亮度降低從而不實用之虞。
又，作為用於上述本發明之發光裝置之發光元件，亦可使用發出峰值波長為380~420 nm(更好的是390~405 nm)之藍紫色區域之初級光的氮化鎵(GaN)系半導體。其原因在於，於使用有峰值波長未滿380 nm之發光元件之情形時，有無法忽視用作密封劑之樹脂之劣化從而變得不實用之虞，又，於使用有峰值波長超過420 nm之發光元件之情形時，會使藍色系發光螢光體(下述)之亮度降低。
於使用上述發出峰值波長為380~420 nm之初級光之發光元件之情形時，本發明之發光裝置之波長轉換部進而含有(E)2價銪活化鹵磷酸鹽藍色系發光螢光體、(F)2價銪活化鋁酸鹽藍色系發光螢光體、或者(G)2價銪以及錳活化鋁酸鹽藍色系發光螢光體，來作為藍色系發光螢光體。
上述2價銪活化鹵磷酸鹽藍色系發光螢光體係以通式(E)：(MVI,Eu)10
(PO4
)6
．Cl2
而實質表示。通式(E)中，MVI表示選自Mg、Ca、Sr以及Ba中的至少1種元素。再者，通式(E)中，Eu表示銪，P表示磷，O表示氧，Cl表示氯。
上述2價銪活化鹵磷酸鹽藍色系發光螢光體，具體而
言，可列舉(Sr0.70
Ba0.27
Ca0.01
Eu0.02
)10
(PO4
)6
．Cl2
、(Sr0.64
Ba0.30
Ca0.05
Eu0.01
)10
(PO4
)6
．Cl2
、(Sr0.62
Ba0.35
Ca0.01
Eu0.02
)10
(PO4
)6
．Cl2
、(Sr0.685
Ba0.250
Ca0.050
Eu0.015
)10
(PO4
)6
．Cl2
、(Sr0.695
Ba0.275
Ca0.010
Eu0.020
)10
(PO4
)6
．Cl2
、(Sr0.70
Ba0.28
Ca0.01
Eu0.01
)10
(PO4
)6
．Cl2
等，但當然並不限於上述所列舉者。
對於上述2價銪活化鹵磷酸鹽藍色系發光螢光體而言，並未對其平均粒度作出特別限制，但較好的是藉由通氣法而測定出的平均粒度處於4~10 μm之範圍內。其原因在於，於鹵磷酸鹽藍色系發光螢光體之平均粒度未滿4 μm之情形時，有結晶成長不充分且亮度大幅度降低之虞。另一方面，平均粒度超過10 μm之鹵磷酸鹽藍色系發光螢光體容易生成異常成長之粗大粒子，從而不實用。
上述2價銪活化鋁酸鹽藍色系發光螢光體係以通式(F)：p(MVII,Eu)O．qAl2
O3
而實質表示。通式(F)中，MVII表示選自Mg、Ca、Sr、Ba以及Zn(鋅)中之至少1種元素，從特性方面考慮，較好的是選自Mg、Sr、Ba中之至少1種元素。再者，通式(F)中，Eu表示銪，Al表示鋁，O表示氧。
又，通式(F)中，p、q為滿足p>0、q>0且0.1≦p/q≦1.0之數。其原因在於，於p/q未滿0.1或者超過1.0之情形時，亮度會明顯降低。
作為上述2價銪活化鋁酸鹽藍色系發光螢光體，具體而
言，可列舉(Ba0.70
Eu0.30
)MgAl10
O17
、(Ba0.65
Eu0.35
)(Mg0.99
Mn0.01
)Al10
O17
、(Ba0.55
Sr0.10
Eu0.35
)MgAl10
O17
、(Ba0.80
Eu0.20
)MgAl10
O17
、(Ba0.82
Sr0.03
Eu0.15
)MgAl10
O17
、(Ba0.75
Sr0.15
Eu0.10
)MgAl10
O17
、(Ba0.25
Sr0.60
Eu0.15
)MgAl10
O17
、(Ba0.50
Sr0.30
Eu0.20
)MgAl10
O17
、(Ba0.60
Sr0.20
Eu0.20
)MgAl10
O17
、(Ba0.70
Sr0.15
Eu0.15
)MgAl10
O17
、(Ba0.30
Sr0.50
Eu0.20
)MgAl10
O17
等，但當然並不限於上述所列舉者。
對於上述2價銪活化鋁酸鹽藍色系發光螢光體而言，並未對其平均粒度作出特別限制，但較好的是藉由通氣法而測定出的平均粒度處於2~7 μm之範圍內。其原因在，於使用了平均粒度未滿2 μm之2價銪活化鋁酸鹽藍色系發光螢光體之情形時，有結晶成長不充分且亮度大幅度降低之虞，又，於使用了平均粒度超過7 μm之2價銪活化鋁酸鹽藍色系發光螢光體之情形時，容易生成異常成長之粗大粒子，從而不實用。
上述2價銪以及錳活化鋁酸鹽藍色系發光螢光體係以通式(G)：p(MVII,Eur
,Mns
)O．qAl2
O3
而實質表示。通式(G)中，MVII表示選自Mg、Ca、Sr、Ba以及Zn中的至少1種元素，從特性方面考慮，較好的是選自Mg、Sr、Ba中之至少1種元素。再者，通式(G)中，Eu表示銪，Mn表示錳，Al表示鋁，O表示氧。
通式(G)中，p、q為滿足p>0、q>0且0.1≦p/q≦1.0之數。其原因在於，於p/q未滿0.1或者超過1.0之情形時，亮
度會明顯降低。又，通式(G)中，r、s為滿足r>0、s>0且0.001≦s/r≦0.2之數。其原因在於，於s/r未滿0.001之情形時，Mn之發光之貢獻不充分，於s/r超過0.2之情形時，Mn之發光不強，且白色之亮度降低。
作為上述2價銪以及錳活化鋁酸鹽藍色系發光螢光體，具體而言，可列舉(Ba0.74
Sr0.01
Eu0.25
)(Mg0.999
Mn0.001
)MgAl10
O17
、(Ba0.86
Eu0.14
)(Mg0.99
Mn0.01
)Al10
O17
、(Ba0.40
Sr0.50
Eu0.10
)(Mg0.99
Mn0.01
)Al10
O17
、(Ba0.50
Sr0.30
Eu0.20
)(Mg0.999
Mn0.001
)Al10
O17
、(Ba0.45
Sr0.40
Eu0.15
)(Mg0.9985
Mn0.0015
)Al10
O17
、(Ba0.65
Sr0.20
Eu0.15
)(Mg0.97
Mn0.03
)Al10
O17
等，但當然並不限於上述所列舉者。
對於上述2價銪以及錳活化鋁酸鹽藍色系發光螢光體而言，並未對其平均粒度作出特別限制，但較好的是藉由通氣法而測定出的平均粒度處於2~7 μm之範圍內。於使用了平均粒度未滿2 μm未滿之2價銪以及錳活化鋁酸鹽藍色系發光螢光體之情形時，有結晶成長不充分且亮度大幅度降低之虞。又，使用了平均粒度超過7 μm之2價銪以及錳活化鋁酸鹽藍色系發光螢光體容易生成異常成長之粗大粒子，從而不實用。
於波長轉換部進而含有藍色系發光螢光體之情形時，並未對其混合比率作出特別限制，但較好的是相對於紅色系發光螢光體以及綠色系或者黃色系發光螢光體(第1態樣之發光裝置之情形)、或者黃色系發光螢光體(第2態樣之發光裝置之情形)，以重量比計為0.2~50%之範圍內之混合比率
而混合，更好的是以10~40%之範圍內之混合比率而混合。
如此，使用峰值波長為380~420 nm之發光元件，以波長轉換部進而含有藍色系發光螢光體的方式而實現的第1態樣之發光裝置、第2態樣之發光裝置係如下發光裝置，即，將上述(E)~(G)之藍色系發光螢光體組合於發出色再現性、高顯色性之白色光之發光裝置，從而對藍色之發光光譜部分進行校正，且組合有用以對藍色區域之顯色性、色再現性進行修正之螢光體。
又，較好的是，上述本發明之發光裝置具備2個以上發光元件。其原因在於，於發光元件為1個且順向電流為20 mA之情形時，有如下之虞：藉由本發明之發光裝置而實現之良好壽命特性之效果表現得不明顯。再者，於具備2個以上發光元件之情形時，較好的是施加至發光元件之順向電流以總量計為25 mA以上。
上述本發明之發光裝置有效地吸收來自發光元件之發光，可獲得壽命特性優異、可靠性高、高效率且高顯色性或者色再現性(NTSC比)優異之白色光。在此，所謂壽命特性優異，係指對於亮度而言，例如，在60℃、相對濕度為90%之恆溫槽中施加35 mA之順向電流而使發光裝置點燈500小時之後，對施加了20 mA之順向電流之情形時之光輸出(光電流)進行測定，將初始值與經過了500小時後之值加以比較，藉此可進行確認。又，所謂壽命特性優異，係指對於色度(x,y)而言，在與亮度之情形同樣使發光裝置點
燈500小時之後，使用MCPD－2000(大塚電子(股)製造)而對色度進行測定，將初始值與經過了500小時後之值加以比較，藉此可進行確認。。
本發明之發光裝置只要具備上述特徵，則對其他構成不作出特別限制。在此，圖1係模式性地表示本發明之較佳一例之發光裝置1的剖面圖。圖1中，作為本發明之第1態樣之發光裝置之一例，表示了如下情形時的發光裝置1，該發光裝置基本具備發光元件2與波長轉換部3，波長轉換部3包含紅色系發光螢光體4以及綠色系或者黃色系發光螢光體5。圖1中表示了如下示例，發光元件2以及紅色系發光螢光體4以及綠色系或者黃色系發光螢光體5密封於密封劑6中，吸收由發光元件2發出之初級光之一部分、且可發出具有較初級光之波長以上之長度之波長的次級光，以此方式實現波長轉換部3。又，圖2係模式性地表示本發明之較佳之其他例之發光裝置11的剖面圖。圖2中，作為本發明之第2態樣之發光裝置之一例，表示了如下情形時之發光裝置11，該發光裝置基本具備發光元件2與波長轉換部12，波長轉換部12包含黃色系發光螢光體13。圖2中表示了如下示例，發光元件2以及黃色系發光螢光體13密封於密封劑6中，吸收由發光元件2發出之初級光之一部分、且可發出具有初級光之波長以上之長度之波長的次級光，以此方式實現波長轉換部12。作為密封劑6，可使用具有作為透光性之樹脂材料之環氧樹脂、矽樹脂、尿素樹脂等，但並不限於該等。又，波長轉換部3、12中，除了上述螢
光體以及密封劑以外，在不會破壞本發明之效果之範圍內，當然亦可含有適當之SiO2
、TiO2
、ZrO2
、Al2
O3
、Y2
O3
等添加劑。
再者，用於本發明之發光裝置之上述紅色系發光螢光體、綠色系或者黃色系發光螢光體以及藍色系發光螢光體中的任一者為眾所周知者，可採用先前眾所周知之適當方法來製造，或者可直接作為製品而獲得。
以下，列舉實施例以及比較例，對本發明進行進一步詳細說明，但本發明並不限定於該等。
按照以下方式來製作圖1所示之例之發光裝置1。作為發光元件2，使用於450 nm具有峰值波長之氮化鎵(GaN)系半導體，波長轉換部3中，使用具有(Ca0.99
Eu0.01
)AlSiN3
而成之組成之紅色系發光螢光體(平均粒度(通氣法)：6.2 μm)作為紅色系發光螢光體4，使用具有Eu0.05
Si11.50
Al0.50
O0.05
N15.95
(β型SiAlON)(平均粒度(通氣法)：4.0 μm)而成之組成之綠色系發光螢光體來作為綠色系或者黃色系發光螢光體5。以上述綠色系發光螢光體為82重量%、紅色系發光螢光體為18重量%之比例進行混合，並按照特定之比例將該混合物分散於矽樹脂中，從而製作出波長轉換部。對裝入有該波長轉換部之發光裝置，評估其特性(亮度以及色度)。
再者，在進行評估時，首先，以順向電流(IF)為20 mA點燈，將來自發光裝置之光輸出(光電流)作為初始值而進
行測定。又，於60℃、相對濕度90%之恆溫槽中以順向電流(IF)35 mA而點燈500小時，之後，在室溫(25℃左右)下以順向電流(IF)20 mA點燈，對來自發光裝置之光輸出(光電流)進行測定。又，同樣，關於色度(x,y)，利用MCPD－2000(大塚電子(股)製作)對來自發光裝置之白色光、初始值以及500小時點燈後之值進行測定。將結果表示於表1中。
除了使用具有2(Sr0.80
Ba0.16
Ca0.01
Eu0.03
)O．SiO2
(平均粒度：8.5 μm)而成之組成之黃色系發光螢光體以外，以與實施例1相同之方式來製作發光裝置，並對其特性進行評估。將結果表示於表1中。
根據表1可知，本發明之發光裝置與先前品加以比較，壽命特性(可靠性)(光度以及色度之變動)非常優異。
按照以下方式，製作圖1所示之例之發光裝置1。作為發光元件2，使用於460 nm具有峰值波長之氮化鎵(GaN)系半導體。波長轉換部3中，使用具有(Ca0.96
Sr0.03
Eu0.01
)AlSiN3
而成之組成之紅色系發光螢光體(平均粒度(通氣法)：5.7
μm)來作為紅色系發光螢光體4，且使用具有(Ca0.98
Mg0.02
)3
(Sc0.90
Ce0.10
)2
(SiO4
)3
而成之組成之綠色系發光螢光體(平均粒度(通氣法)：7.1 μm)來作為綠色系或者黃色系發光螢光體5。以上述綠色系發光螢光體為73.7重量%、紅色系發光螢光體為26.3重量%之比例進行混合，除了使用該混合物以外，以與實施例1相同之方式來製作發光裝置，並同樣對其特性進行評估。將結果表示於表2中。
除了使用具有2(Sr0.72
Ba0.25
Ca0.01
Eu0.02
)O．SiO2
(平均粒度：8.8 μm)而成之組成之黃色系發光螢光體以外，以與實施例1相同之方式製作發光裝置，並對其特性進行評估。將結果表示於表2中。
根據表2可知，本發明之發光裝置與先前品加以比較，壽命特性(可靠性)(光度以及色度之變動)非常優異。
關於各種螢光體之組合，以與實施例1相同之方式製作發光裝置，並對其特性進行評估。將所使用之螢光體之組成以及平均粒度、發光元件之峰值波長表示於表3中，將評估結果表示於表4中。
根據表4可知，與先前品加以比較，壽命特性(可靠性)(光度以及色度之變動)非常優異。
作為發光元件，使用於390 nm具有峰值波長之氮化鎵(GaN)系半導體。波長轉換部中，使用具有(Ca0.99
Eu0.01
)AlSiN3
而成之組成之紅色系發光螢光體(平均
粒度(通氣法)：6.2 μm)與具有Eu0.05
Si11.50
Al0.50
O0.05
N15.95
(β型SiAlON)(平均粒度(通氣法)：4.0 μm)而成之組成之綠色系發光螢光體以及具有(Ba0.70
Eu0.30
)MgAl10
O17
而成之組成之藍色系發光螢光體(平均粒度(通氣法)：3.2 μm)。以上述綠色系發光螢光體為43.7重量%、紅色發光螢光體為16.3重量%、藍色系發光螢光體為40.0重量%之比例進行混合，除了使用該混合物以外，以與實施例1相同之方式製作發光裝置，並對其特性進行評估。將結果表示於表5中。
使用具有2(Sr0.80
Ba0.16
Ca0.01
Eu0.03
)O．SiO2
(平均粒度(通氣法)：8.5 μm)而成之組成之黃色系發光螢光體，作為發光元件，使用於460 nm具有峰值之氮化鎵(GaN)系半導體，除此以外以與實施例1相同之方式製作發光裝置，並對其特性進行評估。將結果表示於表5中。
根據表5可知，本發明之發光裝置與先前品加以比較，壽命特性(可靠性)(光度以及色度之變動)非常優異。
關於各種螢光體之組合，以與實施例1相同之方式製作
發光裝置，並對其特性進行評估。將所使用之螢光體之組成以及平均粒度、發光元件之峰值波長表示於表6中，將評估結果表示於表7中。
根據表7可知，本發明之發光裝置與先前品加以比較，壽命特性(可靠性)(光度以及色度之變動)非常優異。
對於此次所揭示之實施形態以及實施例而言，應認為所有方面所例示者並非限制者。本發明之範圍並非為上述說明，而係藉由申請專利範圍所示，包含與申請專利範圍相等之含義以及範圍內之所有變更。
1、11‧‧‧發光裝置
2‧‧‧發光元件
3、12‧‧‧波長轉換部
4‧‧‧紅色系發光螢光體
5‧‧‧綠色系或者黃色系發光螢光體
6‧‧‧密封劑
13‧‧‧黃色系發光螢光體
圖1係模式性地表示本發明之較佳一例之發光裝置1的剖面圖。
圖2係模式性地表示本發明之較佳之其他例之發光裝置11的剖面圖。
1‧‧‧發光裝置
2‧‧‧發光元件
3‧‧‧波長轉換部
4‧‧‧紅色系發光螢光體
5‧‧‧綠色系或者黃色系發光螢光體
6‧‧‧密封劑
Claims (6)
- 一種發光裝置(1)，其具備作為氮化鎵系半導體之發光元件(2)、以及吸收自發光元件(2)所發出之初級光之一部分且發出具有較初級光之波長更長之波長的次級光之波長轉換部(3)，上述波長轉換部(3)包含紅色系發光螢光體(4)以及綠色系發光螢光體(5)，上述紅色系發光螢光體(4)為以下述通式(A)實質表示的2價銪活化氮化物紅色系發光螢光體：通式(A)：(MI1-a Eua )MIISiN3 (上述通式(A)中，MI表示選自Mg、Ca、Sr以及Ba中之至少1種元素，MII表示選自Al、Ga、In、Sc、Y、La、Gd以及Lu中之至少1種元素；0.001≦a≦0.10)；上述綠色系發光螢光體(5)係以下述通式(B)實質表示的作為β型SiAlON之2價銪活化氮氧化物綠色系發光螢光體：通式(B)：Eub Sic Ald Oe Nf (上述通式(B)中，0.005≦b≦0.4，c+d=12，e+f=16)；且施加至發光元件(2)之順向電流為25 mA以上。
- 如請求項1之發光裝置(1)，其中發光元件(2)所發出之初級光之峰值波長為430~480 nm。
- 如請求項1之發光裝置(1)，其中發光元件(2)所發出之初級光之峰值波長為380~420 nm， 上述波長轉換部(3)進而包含藍色系發光螢光體，該藍色系發光螢光體係以下述通式(E)實質表示的2價銪活化鹵磷酸鹽藍色系發光螢光體：通式(E)：(MVI,Eu)10 (PO4 )6 ．Cl2 (上述通式(E)中，MVI表示選自Mg、Ca、Sr以及Ba中的至少1種元素)、以下述通式(F)實質表示的2價銪活化鋁酸鹽藍色系發光螢光體：通式(F)：p(MVII,Eu)O．qAl2 O3 (上述通式(F)中，MVII表示選自Mg、Ca、Sr、Ba以及Zn中的至少1種元素；p>0，q>0，0.1≦p/q≦1.0)、或者以下述通式(G)實質表示的2價銪以及錳活化鋁酸鹽藍色系發光螢光體：通式(G)：p(MVII,Eur ,Mns )O．qAl2 O3 (上述通式(G)中，MVII表示選自Mg、Ca、Sr、Ba以及Zn中的至少1種元素；p>0，q>0，0.1≦p/q≦1.0，r>0，s>0，0.001≦s/r≦0.2)。
- 如請求項1之發光裝置(1)，其係具備2個以上發光元件(2)者。
- 如請求項1之發光裝置(1)，其係使用上述通式(A)中、MII為選自Al、Ga以及In中的至少1種元素之2價銪活化氮化物紅色系發光螢光體者。
- 如請求項1之發光裝置(1)，其係使用上述通式(D)中、MV為選自Ga、In、Sc以及Y中的至少1種元素的3價鈰活化矽酸鹽綠色系發光螢光體者。
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