JPH07282841A - リチウムイオン二次電池 - Google Patents

リチウムイオン二次電池

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JPH07282841A
JPH07282841A JP6067246A JP6724694A JPH07282841A JP H07282841 A JPH07282841 A JP H07282841A JP 6067246 A JP6067246 A JP 6067246A JP 6724694 A JP6724694 A JP 6724694A JP H07282841 A JPH07282841 A JP H07282841A
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battery
conductor
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Nobuyoshi Hirosachi
信義 廣幸
Yukichi Kobayashi
佑吉 小林
Isao Kaneko
勲 金子
Minoru Inoue
実 井上
Tomiichi Koyama
富一 小山
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Mitsubishi Chemical Corp
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Abstract

(57)【要約】 【目的】 大型化に好適なリチウムイオン電池を提供す
る。 【構成】 金属材料に正極活物質合剤を塗布した正極と
金属材料に負極活物質合剤を塗布した負極をセパレータ
ーを挟んで交互に積層する単電池を２個以上直列に接続
して組電池を構成する構造のリチウムイオン二次電池に
おいて、電極を多層積層し、電極の金属材料の耳の部分
を、正極及び負極に分離しそれぞれ、導電体に接続し、
集電体を形成し、かつこの集電体に電気的、熱的に接続
された導電体を、この集電体で形成する単電池毎に単電
池１個当たり、正極及び負極各々１本以上、各単電池か
ら直接、電池の容器の壁を貫通して電池の外に出し、こ
の導電体を通して、電気を取り出すとともに、充放電時
に電池内部に蓄積される熱を取り出し、電池内部の温度
上昇を防止することを特徴とするリチウムイオン二次電
池。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、リチウムイオン二次電
池に関するものであり、特に、電気自動車用、電力のロ
ードレベリング用など、大容量でエネルギー密度が高
く、且つメンテナンスフリーの要求が高い分野で使用さ
れうるリチウムイオン二次電池に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】近年、電子機器の小型化、軽量化に対応
して、その電源として、軽量で小型としては容量の大き
い、エレクトロニクス用のリチウムイオン二次電池が実
用化され、ハンディビデオカメラや携帯用パソコン等に
使われている。しかし、その容量は大きくて、５〜２０
Ｗｈ程度であり、円筒型が多い。
【０００３】一方、環境問題等から電気自動車が世の中
の注目を引いており、又、夜間電力を有効活用するため
の電力のロードレベリングの必要性が高まっている。従
って、これらに必要な大容量で、コストが安く、メンテ
ナンスフリーの二次電池に対する要求が高まっている。
しかし、この分野で広く使われている鉛蓄電池は、エネ
ルギー密度が低く、重くて使いにくい。更に、メンテナ
ンスの面でも、補水など手間がかかるうえ、充放電サイ
クル寿命も６００サイクル程度と寿命が短く、結果的に
電池にかかるコストも高くなっている。一部にニッケル
・カドミウム電池も使用されているが、エネルギー密度
も充分に高くなく、鉛蓄電池と較べてコストが高いの
で、余り広くは使われていない。
【０００４】これらの他、ニッケル亜鉛電池、ナトリウ
ム・硫黄電池も試験的に電気自動車用に使用されている
が、前者は充放電サイクル寿命が短いこと、後者は危険
性が高いなどの問題点を含んでいる。リチウムイオン二
次電池はエネルギー密度が高く、且つ密閉型でメンテナ
ンスフリーであるので、これらの用途に対して適してい
るが、従来は大型のものは実用化されていない。これら
の用途に供するには１０００〜５０００Ｗｈ程度の容量
のものが必要であり、従来実用化されているものの１０
０倍以上の容量のものを作る必要がある。
【０００５】従来実用化されているリチウムイオン二次
電池は円筒型が主流であるが、電気自動車用、ロードレ
ベリング用などに必要な１０００〜５０００Ｗｈ級のも
のは金属箔等に正極活物質合剤を塗布した正極と金属箔
等に負極活物質合剤を塗布した負極をセパレーターを挟
んで交互に積層する構造の３〜４Ｖの単電池を２個以上
直列に接続して組電池を構成する角型電池となる。この
ような角形リチウムイオン二次電池はまだ実用化されて
いない。また、電気自動車用に適した、大型で、強靱
性、耐振動性、耐衝撃性の優れたリチウムイオン二次電
池も実用化されていない。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】リチウムイオン二次電
池を電気自動車用やロードレベリング用などに必要な大
容量の二次電池として使用する場合、先ず、これを大容
量化することが必要である。その場合、リチウムイオン
二次電池は通常所謂、角型となる。それは、構成する各
単電池は数十枚から１００枚前後の電極を負極・正極交
互にセパレーターを挟んで積層したものとなり、普通こ
の単電池を直列に接続したものを組電池とすることとな
る。
【０００７】特に電気自動車用等に使用する場合は、大
型化すると共に、その強靱性、耐振動性、耐衝撃性が要
求される。そのためには、電極そのものの充放電サイク
ル寿命、強靱性、耐振動性、耐衝撃性が高いことが必要
であるが、電極を多層積層した単電池の構造も、強靱
性、耐振動性、耐衝撃性が高くなるように工夫する必要
がある。
【０００８】このように、リチウムイオン二次電池を大
型化し、強靱性、耐振動性、耐衝撃性を高めることが求
められている。また、リチウムイオン二次電池は大型化
すると、充放電時に電池の内部で発生する熱が、電池内
部に蓄熱し、電池の内部温度が上昇して、電池の許容温
度を超えることがあるので、これを外部に放散する必要
がある。特に電気自動車用では急速充放電に耐える二次
電池に対する要請が強く、従来のリチウムイオン二次電
池では、急速充電したり、充放電を繰り返す間に電池の
内部に蓄熱し、電池の内部温度が上昇し、電池の許容温
度を超えるという課題があった。
【０００９】そこで、本発明は、この目的のために積層
する正極の金属箔の耳の部分及び積層する負極の金属箔
の耳の部分を分離して別々に導電体のスペーサーを挟ん
で締め付けこのスペーサーを通して電気を集電する構造
のものが適していることを見出したが、単電池を組み立
てる際に、手間が掛かり、生産性が十分でないのが問題
である。また、スペーサーを電極の金属箔の耳の部分に
挟み込む際に、電極活物質の粉などを噛み込み、導電性
及び伝熱性の悪い部分が発生することがあるという問題
がある。そこで、本発明者は、さらにこれらの課題をも
解決すべく種々検討を行ない本発明に到達した。
【００１０】
【課題を解決するための手段】すなわち、本発明の要旨
は、（Ｉ）金属材料に正極活物質合剤を塗布した正極と
金属材料に負極活物質合剤を塗布した負極をセパレータ
ーを挟んで交互に積層する単電池を２個以上直列に接続
して組電池を構成する構造のリチウムイオン二次電池に
おいて、電極を多層積層し、電極の金属材料の耳の部分
を、正極及び負極に分離しそれぞれ導電体に接続して集
電体を形成し、かつこの集電体に電気的、熱的に接続さ
れた導電体を、この集電体で形成する単電池毎に単電池
１個当たり、正極及び負極各々１本以上、各単電池から
直接、電池の容器の壁を貫通して電池の外に出し、この
導電体を通して、電気を取り出すとともに、充放電時に
電池内部に蓄積される熱を取り出し、電池内部の温度上
昇を防止することを特徴とするリチウムイオン二次電
池、
【００１１】（II）金属材料に正極活物質合剤を塗布し
た正極と金属材料に負極活物質合剤を塗布した負極をセ
パレーターを挟んで交互に積層する単電池を２個以上直
列に接続して組電池を構成する構造のリチウムイオン二
次電池において、電極を多層積層し、電極の金属材料の
耳の部分を、正極及び負極に分離しそれぞれ導電体に接
続し、集電体を形成するに当たり、正極及び負極の金属
箔の耳の部分を、分離してそれぞれ複数枚束ねて、導電
体で挟み、その電極の耳の部分の端部とこの導電体を溶
接して、集電体を形成し、この導電体を通して電気及び
熱を取り出し、かつこの集電体に電気的、熱的に接続さ
れた導電体を、この集電体で形成する単電池毎に単電池
１個当たり、正極及び負極それぞれ１本以上、各単電池
から直接、電池の容器の壁を貫通して電池の外に出し、
この導電体を通して、電気を取り出すとともに、充放電
時に電池内部に蓄積される熱を取り出し、電池内部の温
度上昇を防止することを特徴とするリチウムイオン二次
電池、並びに、
【００１２】（III)金属材料に正極活物質合剤を塗布し
た正極と金属材料に負極活物質合剤を塗布した負極をセ
パレーターを挟んで交互に積層する単電池を２個以上直
列に接続して組電池を構成する構造のリチウムイオン二
次電池において、電極を多層積層し、電極の金属材料の
耳の部分を、正極及び負極に分離しそれぞれ導電体に電
気的・熱的に接続して集電体を形成するに当たり、電極
の金属材料の耳の部分に、正極及び負極を分離して別々
に、電極の間隔を一定に保つための導電性のスペーサー
を挟んで、機械的に締め付けることにより、集電体を形
成し、このスペーサーを通して電気及び熱を取り出し、
かつこの集電体を導電体に電気的・熱的に接続し、この
導電体を、この集電体で形成する単電池毎に、単電池１
個当たり正極及び負極各々１本以上、各単電池から直
接、電池の容器の壁を貫通して、電池の外に出す構造と
し、この導電体を通して、電気を取り出すとともに、充
放電時に電池内部に蓄積される熱を取り出し、電池内部
の温度上昇を防止することを特徴とするリチウムイオン
二次電池、にある。
【００１３】以下、本発明を詳細に説明する。まず、本
発明におけるリチウムイオン二次電池の構成要素は、少
なくとも負極、正極、セパレーター、非水電解液からな
り、負極活物質としてはリチウムをインターカーレーシ
ョン又はドーピングできる炭素材が一般的であり、正極
活物質はリチウムを吸蔵又はインターカーレーションで
きるＬｉx ＣｏＯ2 等の金属酸化物系化合物、Ｌｉx Ｔ
ｉＳ2 等のカルコゲナイト系化合物等である。
【００１４】負極は負極活物質と粘結剤（バインダー）
〔負極合剤〕を溶媒でスラリー化したものを銅等の金属
の箔等に塗布し、乾燥したもので、場合によってはロー
ル処理等を施したものである。正極は正極活物質と粘結
剤（バインダー）と導電剤〔正極合剤〕を溶媒でスラリ
ー化したものをアルミニウム等の金属の箔等に塗布し、
乾燥したもので、場合によってはロール処理等を施した
ものである。
【００１５】セパレーターとしては、多孔性の合成樹脂
の薄膜、例えば２５μｍ厚さのポリプロピレン樹脂の多
孔性の薄膜、１０μｍ厚さのポリエチレン樹脂の多孔性
の薄膜等が使用されるが、これらに限るものではない。
非水電解液は、リチウム塩を有機溶媒に溶解したものが
使用される。リチウム塩は特に限定されないが、例え
ば，ＬｉＰＦ6 ，ＬｉＢＦ4 ，ＬｉＣｌＯ4 ，ＬｉＡｓ
Ｆ6 ，ＬｉＣＦ3 ＳＯ3 等が挙げられる。有機溶媒は特
に限定されないが、例えば、カーボネート類、エーテル
類、ケトン類、スルホラン系化合物、ラクトン類、ニト
リル類、塩素化炭化水素類、アミン類、エステル類、ア
ミド類、燐酸エステル系化合物、等を使用することがで
きる。
【００１６】これらの代表的なものを列挙すると、プロ
ピレンカーボネート、エチレンカーボネート、ビニレン
カーボネート、テトラヒドロフラン、２メチルテトラヒ
ドロフラン、１，４ジオキサン、４メチル・２ペンタノ
ン、スルホラン、３メチルスルホラン、γブチロラクト
ン、ジメトキシエタン、ジエトキシエタン、アセトニト
リル、プロピオニトリル、ベンゾニトリル、ブチロニト
リル、バレロニトリル、１，２ジクロロエタン、ジメチ
ルホルムアミド、ジメチルスルホキシド、燐酸トリメチ
ル、燐酸トリエチル等及びこれらの混合溶媒がある。
【００１７】負極・正極の粘結剤としては、例えば、ポ
リフッ化ビニリデン、ポリテトラフッ化エチレン、ＥＰ
ＤＭ（エチレン−プロピレン−ジエン三元共重合体）、
ＳＢＲ（スチレン−ブタジエンゴム）、ＮＢＲ（アクリ
ロニトリル−ブタジエンゴム）、フッ素ゴム、等が使用
されるが、これらに限るものではない。正極の導電剤と
しては、黒鉛の微粒子、アセチレンブラック等のカーボ
ンブラック、ニードルコークス等無定形炭素の微粒子、
等が使用されるが、これらに限るものではない。
【００１８】負極の負極合剤、正極の正極合剤をスラリ
ーにする溶媒としては、通常は粘結剤を溶解する有機溶
媒が使用される。例えば、Ｎメチルピロリドン、ジメチ
ルホルムアミド、ジメチルアセンアミド、メチルエチル
ケトン、シクロヘキサノン、酢酸メチル、アクリル酸メ
チル、ジエチルトリアミン、ＮＮジメチルアミノプロピ
ルアミン、エチレンオキシド、テトラヒドロフラン、等
が使用されるが、これらに限るものではない。
【００１９】又、水に分散剤、増粘剤等を加えたもので
負極合剤、正極合剤をスラリー化して、或いは、ＳＢＲ
等のラテックスで電極活物質等をスラリー化して、これ
を金属の箔等に塗布し、電極を製造する場合もある。負
極活物質はリチウムをインターカーレーション又はドー
ピング出来る炭素材であり、この炭素材は特に限定され
ないが、例えば、黒鉛及び、石炭系コークス、石油系コ
ークス、石炭系ピッチの炭化物、石油系ピッチの炭化
物、ニードルコークス、ピッチコークス、フェノール樹
脂・結晶セルローズ等の炭化物、等及びこれらを一部黒
鉛化した炭素材、ファーネスブラック、アセチレンブラ
ック、ピッチ系炭素繊維、等が挙げられる。
【００２０】正極活物質はリチウムを吸蔵又はインター
カーレーション出来る金属酸化物系化合物、カルコゲナ
イト系化合物等であり、特に限定されないが、例えば、
Ｌｉ x ＣｏＯ2 ，Ｌｉx Ｍｎ2 Ｏ2 、Ｌｉx ＭｎＯ4 ，
Ｌｉx Ｖ2 Ｏ5 ，Ｌｉx ＴｉＳ2 等が使用される。負極
の集電体の材質としては、銅、ニッケル、ステンレス
鋼、ニッケルメッキ鋼、等が使用され、正極の集電体の
材質としては、アルミニウム、ステンレス鋼、ニッケル
メッキ鋼、等が使用されるが、いずれもこれらに限るも
のではない。
【００２１】本発明におけるリチウムイオン二次電池
は、金属材料に正極活物質合剤を塗布した正極と金属材
料に負極活物質合剤を塗布した負極をセパレーターを挟
んで交互に積層する単電池からなる。この積層は、目的
に応じ選定しうるが、電池を大型化するには、電極を十
数枚以上、場合によっては１００枚前後多層積層する必
要がある。
【００２２】正又は負の活物質合剤を塗布する金属材料
としては金属箔、金属板、金属多孔板、金網等の薄い材
料が好適である。本発明においては、この金属材料の電
極活物質合剤が塗布されていない部分である耳の部分
を、正極及び負極に分離してそれぞれ導電体に電気的・
熱的に接続し、集電体が形成される。
【００２３】ここで、導電体は、通常は棒状の金属片で
あるが、この棒に放熱用のフィン状のものが付いた金属
片、単電池の間を接続するように加工した金具なども含
まれ、場合によっては炭素を加工した導電体も含まれ
る。本発明においては、この集電体に電気的、熱的に接
続された導電体を、この集電体で形成する単電池毎に単
電池１個当たり、正極及び負極各々１本以上、各単電池
から直接、電池の容器の壁（上蓋）を貫通して電池の外
に出し、この導電体を通して、電気を取り出すととも
に、充放電時に電池内部に蓄積される熱を取り出し、電
池内部の温度上昇を防止することができる。
【００２４】すなわち、本発明の目的の一つは、正極及
び負極の電極活物質合剤で発生した電気とともに、熱も
集電体を通して、外部に取り出せるようにする点にあ
る。上記構成により、正極及び負極の電極活物質合剤で
発生した電気と熱は、正極、負極別々にまず正極及び負
極の金属材料に伝わり、次いで金属材料の耳の部分から
この集電体に電気的、熱的に接続され、且つこの集電体
で形成する単電池毎に単電池１個当たり正極及び負極各
々、１本以上、各単電池から直接、電池の容器の壁を貫
通して電池の外に出ている導電体（たとえば伝熱性のよ
い金属片又は金属棒）を通して電池の容器の外に取り出
すことができる。
【００２５】更に、本発明においては、集電体に電気的
・熱的に接続された導電体を、この集電体で形成する単
電池毎に単電池１個当たり、正極及び負極各々１本以
上、各単電池から直接、電池の容器の壁（上蓋）を貫通
して電池の外に出し、この導電体を通して、電気を取り
出すと共に、充放電時に電池内部に蓄積される熱を取り
出し、電池内部の温度上昇を防止するに当たり、この導
電体からなる、単電池の端子群をカバーで覆った部屋
（端子室）に、空気、水又はその他の冷媒を流して、こ
れら冷媒が端子群より熱を受け、熱を系外に、効果的に
取り出すことができる。
【００２６】空気、水又はその他の冷媒はブロワー、ポ
ンプ等で強制的に流してもよいが、自然対流で流しても
よい。又、これらの冷媒を冷却器を備えた系で循環して
使用してもよいが、空気の場合は、外気から採り入れ、
外気に放出してもよい。集電体の形成に際しては、電極
活物質と接触している金属箔等とこれから電気及び熱を
取り出す為の金属片等の導電体とを直接溶接するのが好
ましく、正極及び負極の金属箔の耳の部分の端部を複数
枚束ねて、２枚の金属片で挟み、その電極の耳の部分の
端部の先端と２枚の金属片をこの端部の先端の側から溶
接することにより、これら金属箔等と金属片等の導電体
とを、電気的・熱的に接続しうる。
【００２７】溶接方法としては、ＴＩＧ（タングステン
−イナートガス）溶接、高周波溶接又は超音波溶接が好
適である。溶接は、たとえば、図１に示すように、２枚
の金属片１に、束ねた電極の耳の部分の端部を両側から
挟み込み、図２に示すように、この端部の先端と挟んだ
２枚の金属片１を、この端部の先端の側から溶接するこ
とにより行われる。
【００２８】この図１及び図２は、２枚の金属片の溶接
前と溶接後を表わし、２は金属箔、３は端子の金属片、
４は溶接部、５は端子の金属片３と金属片１の溶接部、
６は非導電性スペーサー、７はセパレーター、８は電極
活物質層を示す。２枚の金属片の形状は、束ねた電極の
耳の部分の端部を両側から挟み込み、端部の先端と挟ん
だ２枚の金属片を溶接するのと同様の効果を有する形状
のものであればよく、例えば、図３に示すように、端子
の金属片３と一体となっている金属片１にスリット９を
開け、図４に示すように、これに束ねた電極の耳の部分
の端部を通して、この端部の先端と金属片にスリット部
を、この端部の先端の側から溶接する形のものでもよ
い。
【００２９】この図３及び４は、スリット型金属片を用
いた場合の溶接前と溶接後を表わす。本発明において
は、たとえば正極及び負極の金属材料の耳の部分を、夫
々３〜３０枚、好ましくは５〜１０枚束ねて、２枚の金
属片で挟み、その電極の耳の部分の端部の先端と２枚の
金属片をこの端部の先端の側から溶接して、集電体を形
成する。例えば、セパレーター、正極、セパレーター、
負極と積層した場合の負極−負極間の間隔は、通常１ｍ
ｍ弱から１．５ｍｍ程度であるので、５〜１０枚束ねる
とすると、その電極等の層の厚みは５〜１５ｍｍとなる
ので、単電池の電極等の層の厚さが４０ｍｍ程度の場
合、この単電池では、正極・負極それぞれ４組程度の金
属片で集電するとともに、熱を外部に導くこととなる。
【００３０】本発明においては、単電池を堅固な構造と
するために、正極と負極をセパレーターを挟んで交互に
積層するに当たり、正極−正極間、負極−負極間の間隔
を一定に保ために、非導電性のスペーサーを挟んで積層
し、非導電性の枠で単電池の電極の層を外側から締め付
ける構造とするのが好適である。単電池をこのような構
造にすることにより、より強靱で、耐振動性、耐衝撃性
により優れたものとなる。
【００３１】非導電性の枠としては、ポリプロピレン等
の合成樹脂製のもの、金属製でその表面の絶縁に必要な
部分を非導電性材料で覆ったもの等が用いられる。ま
た、本発明においては、正極及び負極の金属材料の耳の
部分を、正極及び負極を別々に伝熱性のよい導電性のス
ペーサーを挟んで締め付け、このスペーサーを通して、
電気及び熱を外部に取り出す集電体を形成し、かつこの
集電体に電気的、熱的に接続された導電体を、この集電
体で形成する単電池毎に単電池１個当たり、正極及び負
極各々１本以上、各単電池から直接、電池の容器の壁
（上蓋）を貫通して電池の外に出し、この導電体を通し
て、電気を取り出すと共に、充放電時に電池内部に蓄積
される熱を取り出す構成にすることもできる。
【００３２】このように、金属材料に正極活物質合剤を
塗布した正極と金属材料に負極活物質合剤を塗布した負
極をセパレーターを挟んで交互に積層する単電池を２個
以上直列に接続して組電池を構成する構造の角型リチウ
ムイオン二次電池において、これを大型化するには、電
極を十数枚以上、場合によっては１００枚前後多層積層
する必要があり、この多層積層体からなるリチウムイオ
ン二次電池の単電池の構造を強靱性、耐振動性、耐衝撃
性が高いものにするには、これら電極の間にスペーサー
を挟んで機械的に締め付けるのが有効である。
【００３３】機械的に締め付ける方法としては、スペー
サー及び電極の金属箔等を通して孔を開け、これにボル
ト又は金属棒を通してナットで締め付ける方法、クラン
プ等を用いて単電池の電極の層を外から挟む形の締め付
け金具により締め付ける方法等が挙げられるが、これに
限るものではない。又、機械的に締め付ける際に、電極
の積層体を効果的に締めつけ、強靱で、耐振動性、耐衝
撃性に優れた単電池を組み立てるために、各単電池の両
端の電極は、負極、正極共に、金属箔等の耳の部分が正
極及び負極両方のスペーサーに架かる寸法として、締め
付けることにより、強靱で、耐振動性、耐衝撃性に優れ
た単電池が得られる。
【００３４】この時、負極の端部の電極ではその耳の部
分と正極の耳の部分の間に、非導電性のスペーサーを挟
み、且つ、負極の端部の電極と正極の締め付けボルトの
間に非導電性のワッシャー等を使用して、正極と負極を
電気的に分離する。同様に、正極の端部の電極でも、正
極と負極を電気的に分離する。この場合、非導電性のス
ペーサーと非導電性のワッシャーを一体化したものを使
用することもできる。
【００３５】電気的に分解する方法としては、この他
に、例えば、正極の締め付け金具の場合、負極の端部の
電極と正極の耳の部分の間に、非導電性のスペーサーを
挟むとともに、負極の端部の電極とその締め付け金具が
接触する部分は非導電性に加工したものを使用して、正
極と負極を電気的に分離することもできる。負極の締め
付け金具の場合も、同様にして負極と正極を電気的に分
離することができる。
【００３６】単電池から電気及び熱を取り出すために
は、電極の集電体、即ち、電極活物質と接触している金
属箔、金属板、金属多孔板、金網等の金属材料と組電池
の正極及び負極の端子の間を効果的且つ強力に接続する
のが好適である。そのためには、まず、これら金属箔等
と金属片等の導電体とを、電気的・熱的に、効果的且つ
強力に接続するのが好適であり、たとえば次のような方
法が採用される。
【００３７】（１）単電池の集電体を形成している正極
及び負極の電極の金属箔等の内少なくとも１枚（単電池
の両端の電極が好ましいが、これに限るものではな
い。）を１００μｍ以上の厚さのものとし、これに導電
性の金属片等を溶接し、この金属片等を通して電気及び
熱を取り出す方法。金属材料を１００μｍ以上の厚さに
することにより、高周波溶接、ＴＩＧ（タングステン−
イナートガス）溶接等により金属片等との溶接が可能と
なる。
【００３８】（２）単電池の集電体の金属等と電気的・
熱的に接続している、スペーサーの締め付け金具に金属
片等の導電体を溶接又はその他の方法で電気的・熱的に
接続する方法。スペーサーの締め付け金具としては、ボ
ルト又は金属棒を通してナットで締め付けるもの、クラ
ンプ等を用いて、単電池の電極の層を外から挟む形の締
め付け金具により締め付けるもの等が挙げられる。これ
らと金属片等の導電体を電気的・熱的に接続する方法
は、これらに金属片等の導電体を溶接する方法、締め付
け金具と金属片等の導電体を一体ものとして加工する方
法、金属片等の導電体をボルト・ナット等で締め付ける
方法等が挙げられる。
【００３９】（３）単電池の集電体の金属箔等と電気的
・熱的に接続している、スペーサーに直接金属片等を溶
接する方法。また、本発明において、電極の間に導電性
のスペーサーを挟み込む際には生産性をあげるために、
たとえば次のような方法が好適である。
【００４０】（１）正極及び負極の金属箔等の耳の部分
に、予め、導電性のスペーサーを導電性の接着剤で張り
つけたものを使用する。このようにすることにより、正
極、セパレーター、負極、セパレーター、正極の順に積
層する作業を行うことにより、スペーサーが挟み込まれ
た単電池が出来上がるので、スペーサーを挟み込む作業
が省かれ、リチウムイオン二次電池の製造工程の生産性
が著しく向上する。
【００４１】（２）導電性のスペーサーとして、電極の
耳の長さ方向の長さに見合う細長いスペーサーを使用す
る。このようにすることにより、小さいスペーサーを挟
み込む作業の回数が減り、作業性も向上する。
【００４２】（３）ボルト又は金属棒を通して、ナット
で締め付ける場合、先ず、単電池の正極、負極、セパレ
ーターを積層するに当たって、正極及び負極を分離して
別々に、正極及び負極の耳の部分に導電性のスペーサー
を挟み込んだ後に、正極の耳の部分と導電性のスペーサ
ーを貫通して窄孔し、これにボルト又は金属棒を通し
て、ナットで締め付ける。負極についても同様に窄孔
し、これにボルト又は金属棒を通して、ナットで締め付
ける。
【００４３】このようにすることにより、予め、孔の開
いた電極の耳の部分と導電性のスペーサーをボルト又は
金属棒に通しながら、単電池を組み立てる煩雑な作業が
不要となり、リチウムイオン二次電池の製造工程の生産
性が著しく向上する。
【００４４】
【実施例】以下、実施例により本発明を更に詳しく説明
するが、これらに限られるものではない。
【００４５】実施例１ （負極）石炭系ニードルコークスを粉砕し、平均粒径１
０μｍとしたもの９０部を、ポリフッ化ビニリデン１０
部をＮメチルピロリドンに溶解したもの（２ｗｔ％濃
度）と混合し、負極合剤スラリーとし、２０μｍ厚さの
銅箔の両面に塗布し、乾燥して溶媒を蒸発させ、ロール
処理をして負極を作る。負極合剤の塗布部の大きさは１
２ｃｍ×１５ｃｍ、厚さは片面２５０μｍとした。銅箔
は上下には特に耳を取らないが、左右には、左に２０ｍ
ｍ、右に３ｍｍの耳を残して負極合剤を塗布するように
設計してある。尚、単電池の端の部分を構成する電極は
負極合剤を片面のみに塗布したもので、厚さは３００μ
ｍ、左右に２０ｍｍの耳のあるものを使用する。
【００４６】（正極）炭酸リチウム１モルと炭酸コバル
ト２モルをボールミルで混合粉砕し、８５０℃で５時間
空気中で加熱処理した後、再度ボールミルで混合粉砕
し、更に８５０℃で５時間空気中で加熱処理したもの９
０部に、導電剤として、アセチレンブラックを５部加え
て混合したものをポリフッ化ビニリデン５部をＮメチル
ピロリドンに溶解したもの（２ｗｔ％濃度）と混合し、
正極合剤スラリーとし、２５μｍ厚さのアルミニウム箔
の両面に塗布し、乾燥して溶媒を蒸発させ、ロール処理
をして正極を作る。正極合剤の塗布部の大きさは１２ｃ
ｍ×１５ｃｍ、厚さは片面２５０μｍとした。アルミニ
ウム箔は上下には特に耳を取らないが、左右には、右に
２０ｍｍ、左に３ｍｍの耳を残して負極合剤を塗布する
ように設計してある。尚、単電池の端の部分を構成する
電極は正極合剤を片面のみに塗布したもので、厚さは３
００μｍ、左右に２０ｍｍの耳のあるものを使用する。
【００４７】（単電池の組立）上記、負極と正極を交互
に２５μｍ厚さの多孔性ポリプロピレンシートをセパレ
ーターとして挟んで積層して、単電池を組み立てる。そ
の際、両端の電極は電極合剤を片面のみ塗布したものを
使用し、左側の負極の耳の部分には銅製のスペーサーを
各負極の間に挟んで、右側の正極の耳の部分にはアルミ
ニウム製のスペーサーを各正極の間に挟んで、積層す
る。スペーサーは負極側、正極側各々縦方向に３ケ処に
挟み込み、この部分にボルトを通し、ナットで締め付け
る。電極の耳の部分でスペーサーを挟み込む部分は、電
極合剤等を充分に拭き取って、スペーサーを挟み込む。
又、左側の負極の耳の部分で、正極の端の電極の耳の部
分と接する処は非導電性のスペーサーとワッシャーを兼
ねたものを使用し、正極と負極を電気的に分離し、ボル
トも頭の部分を非導電性に加工したものを使用する。右
側の正極の耳の部分で、負極の端の電極の耳の部分と接
する処も同様である。このようにして、負極と正極、そ
れぞれ別々に電気的に接続された集電体が形成され、し
かも、強靱で、耐振動性、耐衝撃性に優れた大容量のリ
チウムイオン二次電池の単電池を作ることができる。
【００４８】このようにして、上記の大きさの電極を２
６組と半分（両端の電極は片面のみ電極合剤が塗布して
あるので半分となる）積層すると、約３５０Ｗｈの充放
電容量を持った単電池となる。尚、単電池から電気を取
り出す端子は、金属片を負極及び正極それぞれ端部の電
極の３００μｍ厚さの金属箔の上部に２ケ処上向きに溶
接し、これを単電池の負極の端子及び正極の端子とす
る。
【００４９】図５〜７はこのようにして得られたリチウ
ムイオン二次電池の単電池を示す。（図５：正面図、図
６：図５のＡ断面における平面図、図７：図５のＢＣ断
面における側面図）。２０は負極金属箔、１５は負極端
部金属箔、１１は負極金属箔の耳の部分、２４は負極活
物質合剤を示す。これらが負極を構成する。２１は正極
金属箔、１６は正極端部金属箔、１２は正極金属箔の耳
の部分、２５は正極活物質合剤を示す。これらが正極を
構成する。１０は負極及び正極の活物質合剤の塗布範囲
を示す。
【００５０】負極端部金属箔１５は、片面のみ負極活物
質合剤２４が塗布してあり、正極のスペーサーも締め付
けられるよう左右両方に耳があり、端子金属片が溶接出
来るよう、３００μｍの厚さの金属箔である。正極端部
金属箔１６は、片面のみ正極活物質合剤２５が塗布して
あり、負極のスペーサーも締め付けられるよう左右両方
に耳があり、端子金属片が溶接出来るよう、３００μｍ
の厚さの金属箔である。１７は１５，１６の上部で端子
金属片を溶接する部分である。１８は単電池の負極端子
（金属片）、１９は単電池の正極端子（金属片）、２２
は負極のスペーサー、２３は正極のスペーサー、２６は
非導電体のスペーサーとワッシャーを兼ねたもの、１
３，１３′は負極のボルト・ナット、１４，１４′は正
極のボルト・ナット、を示す。１３，１３′及び１４，
１４′で電極の耳の部分及びスペーサーを機械的に締め
付ける。７はセパレーターを示す。
【００５１】（組電池の組み立て）上記単電池１０個を
隔壁を備えたポリプロピレン製の容器に収納し、電解液
を注入して、上蓋を閉める。この時、上蓋を貫通して、
各単電池の負極の端子、正極の端子が容器の上部に突き
出した形となる。単電池１個当たり、負極の端子２本、
正極の端子２本、合計４０本の端子が突き出した形とな
る。この端子を上蓋の貫通部分で、適当な封止剤を以て
封止し、容器を密閉する。各単電池の端子を直列に端子
の連結金具（連結体）で接続し、カバーを取り付ける。
【００５２】組電池全体の正極及び負極の端子は電槽の
横から電池の外に出す。（電槽の上から出すことも出来
る。） 尚、単電池の端子のある部屋には、外部から空気又は水
を送って、電池の内部で発生した熱を放散する。電解液
はプロピレンカーボネートとデメトキシエタン１：１の
混合溶媒に６フッ化燐リチウム塩を１モル／Ｌ溶解した
ものを使用する。
【００５３】このリチウムイオン二次電池の充放電容量
は３５００Ｗｈ、電池電圧は３５Ｖ、エネルギー密度は
１２５Ｗｈ／ｋｇである。図８〜１０に、このようにし
て得られたリチウムイオン二次電池の組電池を示す（図
８は正面図、図９は平面図、図１０は側面図）。
【００５４】３１は単電池、３２は電槽の本体、３３は
電槽の上蓋、３４は電槽の端子部のカバー、３５は電槽
の内部の隔壁を示す。１８は単電池の負極端子、１９は
単電池の正極端子、３６は単電池間の連結体、３７は組
電池の負極端子、３８は組電池の正極端子を示す。３９
は電解液の液面を示し、４６は電池の端子室を示す。４
０，４１は電池の端子室４６の空気又は水の入口４０及
び出口４１を示す。次に、前記と異なる方法による単電
池の組立の一例を示す。
【００５５】（単電池の組立）前記の負極と正極を交互
に２５μｍ厚さの多孔性ポリプロピレンシートをセパレ
ーターとして挟んで積層して、単電池を組み立てる。そ
の際、両端の電極は電極合剤を片面のみ塗布したものを
使用する。左側の負極の耳の部分には非導電性のスペー
サーを各負極の間に挟んで、右側の正極の耳の部分にも
非導電性のスペーサーを各正極の間に挟んで、積層す
る。スペーサーは負極側、正極側各々縦方向に３ケ処に
挟み込む。この場合、作業性を良くするために、電極の
耳の部分に非導電性のスペーサーを接着したものを使用
し、積層する。
【００５６】次いで、負極の銅箔の耳の部分の端部を６
〜７枚束ね（図面は３枚束ねた例を示している。）、こ
れを２枚の銅製の細長い板（金属片）で挟み、銅箔の耳
の部分の端部の先端と２枚の銅製の細長い板をこの端部
の先端の側からＴＩＧ溶接で溶接する。同様に、正極の
アルミニウム箔の耳の部分の端部を６〜７枚束ね、これ
を２枚のアルミニウム製の細長い板（金属片）で挟み、
アルミニウム箔の耳の部分の端部の先端と２枚のアルミ
ニウム製の細長い板をこの端部の先端の側からＴＩＧ溶
接で溶接する。単電池１個当たり、負極、正極それぞれ
４組（図面は２組の例を示している。）の金属箔と金属
片と溶接したものを作成する。この金属片に金属棒を溶
接し、負極及び正極を分離して別々に（並列に）接続す
る。このようにして、負極と正極、それぞれ別々に電気
的に接続された集電体が形成される。
【００５７】尚、単電池は積層する方向を非導電体の枠
を以て締め付ける。このようにして、強靱で、耐振動
性、耐衝撃性に優れた大容量のリチウムイオン二次電池
の単電池を作ることができる。上記の大きさの電極を２
６組と半分（両端の電極は片面のみ電極合剤が塗布して
あるので半分となる）積層すると、約３５０Ｗｈの充放
電容量を持った単電池となる。
【００５８】尚、単電池から電気及び熱を取り出す端子
は、上記金属片に溶接した金属棒で、この場合、単電池
１個当たり、負極、正極それぞれ４本（図面は２本の例
を示している。）となり、これらが電池の容器の上蓋か
ら突き出る形となり、上蓋の上で、４本を並列に接続す
る。図１１〜１２に、このようにして得られたリチウム
イオン二次電池の単電池を示す。図１１は正面図（図１
２のＡ断面）、図１２は平面図（図５のＢ断面）であ
る。
【００５９】図中、２０は負極金属箔、１５は負極端部
金属箔、１１は負極金属箔の耳の部分、２４は負極活物
質合剤を示す。これらが負極を構成する。２１は正極金
属箔、１６は正極端部金属箔、１２は正極金属箔の耳の
部分、２５は正極活物質合剤を示す。これらが正極を構
成する。１０は負極及び正極の活物質合剤の塗布範囲を
示す。
【００６０】尚、１５には片面のみ負極活物質合剤２４
が塗布してあり、正極のスペーサーも締め付けられるよ
うな寸法となっている。１６には片面のみ正極活物質合
剤２５が塗布してあり、負極のスペーサーも締め付けら
れるような寸法となっている。
【００６１】４２は負極金属片、４２′は４２と１１の
溶接部、４３は正極金属片、４３′は４３と１２の溶接
部を示す。６は非導電性スペーサー、４４は非導電性締
め付け枠、４５は締め付けボルト、７はセパレーターを
示す。１８は単電池の負極端子、１９は単電池の正極端
子を示す。この単電池を用いて、前記と同様の方法によ
り組電池を作成することができる。
【００６２】
【発明の効果】本発明によれば、大型化に好適なリチウ
ムイオン二次電池を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明における金属箔と金属片の溶接前の状態
（平面図）を示す。
【図２】図１における溶接後の状態（平面図及び側面
図）を示す。
【図３】本発明における金属箔と金属片を溶接する際
に、スリット型金属片を用いたときの溶接前の状態（正
面図、側面図及び平面図）を示す。
【図４】図３における溶接後の状態（正面図、側面図及
び平面図）を示す。
【図５】本発明におけるリチウムイオン二次電池の単電
池の一例を示す（正面図）。
【図６】図５における平面図を示す。
【図７】図５における側面図を示す。
【図８】本発明におけるリチウムイオン二次電池の組電
池の一例を示す（正面図）。
【図９】図８における平面図を示す。
【図１０】図８における側面図を示す。
【図１１】本発明におけるリチウムイオン電池の単電池
の一例を示す（正面図）。
【図１２】図５における平面図を示す。
【符号の説明】
１ 金属片 ２ 金属箔 ４ 溶接部 ６ 非導電性スペーサー ７ セパレーター ８ 電極活物質層 １１ 負極金属箔の耳の部分 １２ 正極金属箔の耳の部分 １８ 単電池の負極端子 １９ 単電池の正極端子 ２４ 負極活物質合剤 ２５ 正極活物質合剤 ３１ 単電池 ３２ 電槽の本体 ３３ 電槽の上蓋 ３４ 電槽の端子部のカバー ４６ 電池の端子室
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 井上 実 新潟県上越市福田町１番地 三菱化成株式 会社直江津工場内 (72)発明者 小山 富一 新潟県上越市福田町１番地 三菱化成株式 会社直江津工場内

Claims (9)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 金属材料に正極活物質合剤を塗布した正
    極と金属材料に負極活物質合剤を塗布した負極をセパレ
    ーターを挟んで交互に積層する単電池を２個以上直列に
    接続して組電池を構成する構造のリチウムイオン二次電
    池において、電極を多層積層し、電極の金属材料の耳の
    部分を、正極及び負極に分離しそれぞれ導電体に接続し
    て集電体を形成し、かつ、この集電体に電気的、熱的に
    接続された導電体を、この集電体で形成する単電池毎に
    単電池１個当たり、正極及び負極各々１本以上、各単電
    池から直接、電池の容器の壁を貫通して電池の外に出
    し、この導電体を通して電気を取り出すとともに、充放
    電時に電池内部に蓄積される熱を取り出し、電池内部の
    温度上昇を防止することを特徴とするリチウムイオン二
    次電池。
  2. 【請求項２】 金属材料に正極活物質合剤を塗布した正
    極と金属材料に負極活物質合剤を塗布した負極をセパレ
    ーターを挟んで交互に積層する単電池を２個以上直列に
    接続して組電池を構成する構造のリチウムイオン二次電
    池において、電極を多層積層し、電極の金属材料の耳の
    部分を、正極及び負極に分離しそれぞれ導電体に接続
    し、集電体を形成するに当たり、正極及び負極の金属材
    料の耳の部分を、分離してそれぞれ複数枚束ねて導電体
    で挟み、その電極の耳の部分の端部とこの導電体を溶接
    して集電体を形成し、この導電体を通して電気及び熱を
    取り出し、かつこの集電体に電気的、熱的に接続された
    導電体を、この集電体で形成する単電池毎に単電池１個
    当たり、正極及び負極それぞれ１本以上、各単電池から
    直接、電池の容器の壁を貫通して電池の外に出し、この
    導電体を通して電気を取り出すとともに、充放電時に電
    池内部に蓄積される熱を取り出し、電池内部の温度上昇
    を防止することを特徴とするリチウムイオン二次電池。
  3. 【請求項３】 金属材料に正極活物質合剤を塗布した正
    極と金属材料に負極活物質合剤を塗布した負極をセパレ
    ーターを挟んで交互に積層する単電池を２個以上直列に
    接続して組電池を構成する構造のリチウムイオン二次電
    池において、電極を多層積層し、電極の金属材料の耳の
    部分を、正極及び負極に分離しそれぞれ導電体に電気的
    ・熱的に接続して集電体を形成するに当たり、電極の金
    属材料の耳の部分に、正極及び負極を分離して別々に、
    電極の間隔を一定に保つための導電性のスペーサーを挟
    んで、機械的に締め付けることにより、集電体を形成
    し、このスペーサーを通して電気及び熱を取り出し、か
    つこの集電体を導電体に電気的・熱的に接続し、この導
    電体を、この集電体で形成する単電池毎に、単電池１個
    当たり正極及び負極各々１本以上、各単電池から直接、
    電池の容器の壁を貫通して、電池の外に出す構造とし、
    この導電体を通して、電気を取り出すとともに、充放電
    時に電池内部に蓄積される熱を取り出し、電池内部の温
    度上昇を防止することを特徴とするリチウムイオン二次
    電池。
  4. 【請求項４】 導電体からなる単電池の端子群を端子部
    カバーで覆った部屋に、冷媒を流し、この冷媒が端子群
    から熱を受けて、熱を系外に取り出すように構成した請
    求項１〜３のいずれかに記載のリチウム二次電池。
  5. 【請求項５】 電極の耳の部分の端部と導電体との溶接
    がＴＩＧ（タングステン−イナートガス）溶接、高周波
    溶接又は超音波溶接でなされた請求項２記載のリチウム
    イオン二次電池。
  6. 【請求項６】 単電池の組立に際して、電極の金属材料
    の耳の部分に電極間の間隔を規制するスペーサーが挟み
    込まれた請求項２記載のリチウムイオン二次電池。
  7. 【請求項７】 スペーサーとして、予め金属材料の耳の
    部分に導電性の接着剤で接着したものを使用してなる請
    求項３記載のリチウムイオン二次電池。
  8. 【請求項８】 単電池の両端の電極を、負極、正極共
    に、金属材料の耳の部分が正極及び負極両方のスペーサ
    ーに架かる寸法とし、負極及び正極の端部の電極ではそ
    の耳の部分と正極及び負極の耳の部分との間を、それぞ
    れ電気的に絶縁して締め付けるように構成した請求項３
    記載のリチウムイオン二次電池。
  9. 【請求項９】 締め付けを、スペーサー及び電極の金属
    材料の耳の部分を通して孔を開け、これにボルト又は金
    属棒を通してナットで締め付けるように構成した請求項
    ３記載のリチウムイオン二次電池。
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