JP3211259B2 - 非水電解液二次電池 - Google Patents

非水電解液二次電池

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Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は非水電解液二次電池に関
し、特にコイン型の非水電解液二次電池に関する。
【０００２】
【従来の技術】たとえば、電卓，電子腕時計等のような
携帯に供される電子機器においては、その装置全体の寸
法形状をできるだけコンパクトにするために、電源とな
る電池に対してもできるだけ寸法が小さく且つ軽量であ
るとともに、長期使用に耐え得るように十分な放電容量
を有するものであることが要求される。そして、このよ
うな電子機器用の電源としては、従来より、正極缶、正
極ペレット、セパレータ、負極ペレット、負極缶がこの
順の積層されてなるいわゆるコイン型非水電解液電池が
使用されている。
【０００３】ところで、上述のようなコイン型非水電解
液電池は、通常一次電池仕様であるが、近年、５〜１０
年という長期間使用が要求される電子腕時計あるいは種
々のメモリーバックアップ用電源としての使用が進めら
れていることから、長期間経済的に使用できるように再
充電可能な二次電池仕様への開発が各方面で要求される
ようになってきている。
【０００４】そこで、そのような要求に応えるものとし
て、負極にリチウムを用いたリチウム二次電池が注目を
集めている。しかしながら、このリチウム二次電池は、
充放電サイクルの繰り返しに伴い、リチウムがデンドラ
イト状に結晶成長し、セパレータの孔、繊維の空隙を通
過して正極に到達し内部短絡を起こしたり、あるいはリ
チウムが不活性化して粉末状に析出する等の欠点があ
り、このことが実用化への障害となっている。
【０００５】そこで、このリチウムを負極に使用する電
池の欠点を解決するものとして、コークス類、グラファ
イト類や有機物高分子焼成体等のようなリチウムやリチ
ウムイオンをドープ、脱ドープできる炭素材料を負極材
料に使用するコイン型非水電解液二次電池が提案されて
いる。このコイン型非水電解液二次電池は充放電サイク
ルの繰り返しによるリチウムデンドライトの発生もな
く、電池電圧が高く、高エネルギー密度が得られること
から大きな期待がよせられている。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】このようにこれまで種
々のコイン型非水電解液二次電池が提案されている。し
かし、従来のコイン型非水電解液二次電池は、構造上の
点から内部抵抗が高くなる傾向にある。特に、重負荷使
用時、あるいは高温使用時に充放電サイクルを繰り返す
ことによって正極ペレットや負極ペレットの体積変化が
起こると、前記内部抵抗が上昇が著しく、このため、重
負荷特性、高温特性において、充分満足のいくものとは
言えないのが実情である。そこで、本発明はこのような
従来の実情に鑑みて提案されたものであり、内部抵抗が
低く、重負荷特性，高温特性に優れる非水電解液二次電
池を提供することを目的とする。
【０００７】
【課題を解決するための手段】本発明者らが、コイン型
非水電解液二次電池の内部抵抗について種々の検討を重
ねたところ、正極缶と正極ペレット間，負極缶と負極ペ
レット間の電気的接触が不十分であることが、内部抵抗
を増大させる一つの要因となっていることを見出すに至
った。そして、この部分の電気的接触を良くすることに
より、重負荷特性，高温特性が改善できるとの結論に達
した。
【０００８】本発明はこのような知見に基づいて提案さ
れたものであり、正極缶、遷移金属の酸化物とリチウム
との複合酸化物より構成される正極ペレット、セパレー
タ、リチウムイオンをドープ及び脱ドープできる炭素質
材料より構成される負極ペレット、負極缶からなる非水
電解液二次電池において、上記正極ペレットの上記正極
缶と接する部分及び上記負極ペレットの上記負極缶と接
する部分に、予め成型されてなる正極ペレット及び負極
ペレットに、それぞれ導電性を有する粉末を含有する層
が上記ペレットとともに圧縮成型されることにより一体
的に形成されていることを特徴とするものである。
【０００９】本発明の非水電解液二次電池は、例えば図
１に示すように、正極ペレット３および負極ペレット２
をセパレータ７を介して配置するとともに、これを正極
缶６及び負極缶１内に収容し、ガスケットを介して封口
してなるものである。したがって、前記正極ペレット３
が正極缶６と接し、負極ペレット２が負極リングを介し
て負極缶１と接し、これら正極缶６，負極缶１がそれぞ
れ電極として機能する。
【００１０】上記正極ペレット３を構成する正極活物質
としては、二酸化マンガンのごとき遷移金属の酸化物と
リチウムとの複合化合物、例えばＬｉＣｏＯ2 が使用で
きる。上記正極ペレットは、たとえばこれらの正極活物
質とグラファイトパウダーおよびＰＴＦＥパウダーの混
合物を圧縮成型することにより得られる。
【００１１】一方、負極ペレット２を構成する負極活物
質としては、リチウムイオンをドープ及び脱ドープでき
る炭素材料、たとえば熱分解炭素類、コークス類（ピッ
チコークス、石油コークス、石炭コークス等）、カーボ
ンブラック（アセチレンブラック等）、ガラス状炭素、
有機高分子材料焼成体（有機高分子材料を５００℃以上
の適当な温度で不活性ガス気流中、あるいは真空中で焼
成したもの）、炭素繊維等が挙げられる。
【００１２】そして、本発明の非水電解液二次電池にお
いては、電池の内部抵抗を低減するために、上記正極ペ
レット３と負極ペレット２とに導電性を有する粉体を含
有する層２Ａ，３Ａがそれぞれ形成される。これら層２
Ａ，３Ａは、正極ペレット３の正極缶６と接する部分及
び負極ペレット２の負極缶１と接する部分に形成されて
おり、導電性を有する粉体を正極活物質あるいは負極活
物質と共に圧縮成型することにより一体成型されてなる
ものである。
【００１３】上記正極ペレット３に形成される層３Ａに
含有される導電性を有する粉体としては、アルミニウ
ム、チタン、ニッケル、白金、タンタル又はステンレ
ス、インコネルのような合金、さらにはグラファイト類
やカーボン類、導電性高分子等が使用できる。一方、上
記負極ペレット２の層２Ａに含有される導電性を有する
粉体としては、銅、チタン、ニッケル、白金、タンタ
ル、又はステンレス、インコネルのような合金などが使
用可能である。いずれにしても、前記導電性を有する粉
体としては、リチウムなどとの合金化あるいは腐食など
の起こらない材料を選択することが好ましい。
【００１４】また、上記正極ペレットおよび負極ペレッ
トにおける導電性粉末の占める充填面積は、正極ペレッ
ト，負極ペレットが正極缶，負極缶とそれぞれ接する面
積の１／２以上であることが好ましい。
【００１５】上述の非水電解液二次電池には、電解液が
必要であるが、この電解液としては、例えばリチウム塩
を電解質とし、これを有機溶媒に溶解した電解液が用い
られる。ここで有機溶媒としては、特に限定されるもの
ではないが、例えばプロピレンカーボネート、エチレン
カーボネート、ジエチルカーボネート、１，２−ジメト
キシエタン、１，２−ジエトキシエタン、γ−ブチロラ
クトン、テトラヒドロフラン、１，３−ジオキソラン、
４−メチル−１，３−ジオキソラン、ジエチルエーテ
ル、スルホラン、メチルスルホラン、アセトニトリル、
プロピオニトリル等の単独もしくは二種類以上の混合溶
媒が使用できる。電解質も従来より公知のものがいずれ
も使用でき、ＬｉＣｌＯ4 ，ＬｉＡｓＦ6 ，ＬｉＰ
Ｆ6 ，ＬｉＢＦ4 、ＬｉＢ（Ｃ6 Ｈ5 ）4 、ＬｉＣｌ、
ＬｉＢｒ、ＣＨ3 ＳＯ3 Ｌｉ、ＣＦ3 ＳＯ3 Ｌｉ等があ
る。
【００１６】
【作用】正極缶、正極ペレット、セパレータ、負極ペレ
ット、負極缶がこの順に積層されてなる非水電解液二次
電池において、上記正極ペレットの上記正極缶に接する
部分と、上記負極ペレットの上記負極缶に接する部分と
にそれぞれ導電性を有する粉体が含有する層を形成する
と、この粉体を含有する層が集電体として機能し、正極
ペレットと正極缶および負極ペレットと負極缶の電気的
接触が良くなり、これにより重負荷特性，高温特性が良
好なものとなる。
【００１７】
【実施例】以下、本発明の好適な実施例について実験結
果に基づいて説明する。
【００１８】実施例１ まず、正極ペレットを次のようにして作製した。正極活
物質（ＬｉＣｏＯ2）は、炭酸リチウム０．５モルと炭
酸コバルト１モルを混合し、９００℃の空気中で５時間
焼成して得た。そしてこのようにして得たＬｉＣｏＯ2
８５重量部に導電剤としてグラファイト１２重量部、結
合剤としてポリテトラフルオロエチレンパウダー３重量
部とを均質に混合し予備成型した。そして、この予備成
型した正極ペレット上に、アルミニウム粉末（平均粒径
４５μｍ）を重量０．０３ｇ充填し圧縮成型することに
より、集電体となるアルミニウム層を形成して外径１
５．３ｍｍ、高さ１．０８ｍｍ、重量０．６８５ｇの正
極ペレットを作製した。
【００１９】次に、負極ペレットを次のようにして作製
した。負極活物質は、ピッチコークス９０重量部に、結
合剤としてポリフッ化ビニリデン１０重量部を加え均質
に混合し、これに分散剤であるＮ−メチル−２−ピロリ
ドンを加え乾燥したものを予備成型した。そして、この
予備成型した負極ペレット上に、銅粉末（平均粒径４５
μ）を重量０．０３ｇ充填し圧縮成型することで、集電
体となる銅層を形成して外径１５．６ｍｍ、高さ０．８
３ｍｍ、重量０．２２２ｇの負極ペレットを作製した。
【００２０】この負極ペレットを予め負極缶にスポット
溶接させた、外径１５．８ｍｍ、内径１５．６ｍｍ、高
さ０．７３ｍｍの円筒状負極リングに、銅層を対向させ
るかたちで入れ、その上にマイクロポーラスフィルムセ
パレータを重ね、プラスチックの封口ガスケットをセパ
レータを介してその上部に置き、この上から電解液を滴
下した。
【００２１】さらに、この上に前述の正極ペレットをア
ルミニウム層がセパレータ側とならないように載置し、
その上にアルミニウム−ステンレス−ニッケル３層から
なる正極外装缶をかぶせ、その端をかしめてシールし外
径２０ｍｍ、高さ２．８ｍｍのコイン型非水電解液二次
電池（実施例電池）を作成した。。
【００２２】なお、電解液としてはプロピレンカーボネ
ートとジエチルカーボネートとを体積比で１：１の割合
で混合した溶媒にＬｉＰＦ6 を１モル／１の割合で溶解
させた有機電解液を用いた。
【００２３】比較例１ 正極ペレットにアルミニウム層を、負極ペレットに銅層
を形成しないこと、および正極缶に導電性塗料（例え
ば、日本アヂソン社製，商品名導電性塗料エレクトロダ
ック１１４）を正極ペレットと同一面積に、且つ接する
ように塗布したこと以外は、実施例１と同様にしてコイ
ン型非水電解液二次電池（比較例電池）を作成した。
【００２４】このようにして作成された実施例電池およ
び比較例電池について、それぞれ４．７ｍＡの電流で上
限電圧４．０Ｖとして３０時間充電し、続いて２．２ｍ
Ａで放電する充放電サイクル試験を行なった。各サイク
ル時における放電容量の測定結果を図２に示す。
【００２５】図２から、実施例電池は比較例電池に比べ
て放電容量が約２倍以上得られており、充放電サイクル
における放電容量劣化も少ないことがわかる。したがっ
て、このことから正極ペレットおよび負極ペレットにそ
れぞれ集電体として導電性粉末を含有する層を形成する
ことは、充放電サイクル特性を良好なものとする上で有
効であることが示された。
【００２６】次に、実施例電池，比較例電池について、
充電電圧４．０Ｖで６０℃にて１０日間連続して電圧を
印加する耐電圧性試験をおこなった。試験前と試験後に
おいての電池内部抵抗値および１．２ｍＡで２．５Ｖの
終止電圧まで放電させた放電容量を表１に示す。
【表１】
【００２７】表１に示すように、金属粉を集電体として
正，負極ペレットと一体成型させた実施例電池１は、６
０℃で１０日間連続して電圧を印加した後においても電
池内部抵抗の上昇は極めて少なく、放電容量も９１．６
％を保持している。これに対して比較例電池の場合は、
電池内部抵抗が試験前に対して約４倍以上に上昇してお
り放電容量が８１．０％と低下してしまっている。この
ことにより本発明における正極ペレットおよび負極ペレ
ットに形成される導電性を有する粉末を含有する層の効
果が一層明確となった。
【００２８】
【発明の効果】上述の説明からも明らかなように、本発
明においては、正極缶と正極ペレット、負極缶と負極ペ
レットとの間に集電体として導電性を有する粉体を正、
負極ペレットと一体成型する形で介在させているので、
この粉末を含有する層が集電体として機能し、電池内部
での正極缶と正極ペレット、負極缶と負極ペレットとの
電気的接触を良好なものとすることができる。したがっ
て、電気容量が大きく、充放電サイクルを繰り返したと
きの放電容量の劣化が少なく、さらに重負荷特性、高温
特性に優れたコイン型非水電解液二次電池を提供できる
ようになり工業的価値は大である。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明を適用したコイン型非水電解液二次電池
の一例を示す断面図である。
【図２】コイン型非水電解液二次電池の充放電サイクル
特性を示す特性図である。
【符号の説明】
２ ・・・負極ペレット ３ ・・・正極ペレット ２Ａ，３Ａ・・・導電性粉体を含有する層 ７ ・・・セパレータ
フロントページの続き (56)参考文献 特開 昭57−202652（ＪＰ，Ａ) 特開 平３−37968（ＪＰ，Ａ) 特開 昭62−290075（ＪＰ，Ａ) 特開 昭60−216444（ＪＰ，Ａ) 特開 昭59−224059（ＪＰ，Ａ) 特開 昭58−137970（ＪＰ，Ａ) 特開 平２−256177（ＪＰ，Ａ) 特開 昭53−116437（ＪＰ，Ａ) 実開 平１−71867（ＪＰ，Ｕ) 実開 昭59−130374（ＪＰ，Ｕ) 実開 昭57−143569（ＪＰ，Ｕ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) H01M 10/40 H01M 4/04 H01M 4/64

Claims (7)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】正極缶、遷移金属の酸化物とリチウムとの
    複合酸化物より構成される正極ペレット、セパレータ、
    リチウムイオンをドープ及び脱ドープできる炭素質材料
    より構成される負極ペレット、負極缶からなる非水電解
    液二次電池において、 上記正極ペレットの上記正極缶と接する部分及び上記負
    極ペレットの上記負極缶と接する部分に、予め成型され
    てなる正極ペレット及び負極ペレットに、それぞれ導電
    性を有する粉末を含有する層が上記ペレットとともに圧
    縮成型されることにより一体的に形成されていることを
    特徴とする非水電解液二次電池。
  2. 【請求項２】上記正極がＬｉＣｏＯ２より構成されるこ
    とを特徴とする請求項１記載の非水電解液二次電池。
  3. 【請求項３】上記負極ペレット側には、予め負極缶に溶
    接された円筒状負極リングが形成されていることを特徴
    とする請求項１記載の非水電解液二次電池。
  4. 【請求項４】上記正極の導電性を有する粉末を含有する
    層は、導電性を有する粉末として金属粉末を含有するこ
    とを特徴とする請求項１記載の非水電解液二次電池。
  5. 【請求項５】上記正極の導電性を有する粉末を含有する
    層は、導電性を有する粉末としてアルミニウムを含有す
    ることを特徴とする請求項４記載の非水電解液二次電
    池。
  6. 【請求項６】上記負極の導電性を有する粉末を含有する
    層は、導電性を有する粉末として銅を含有することを特
    徴とする請求項１記載の非水電解液二次電池。
  7. 【請求項７】上記導電性を有する粉末を含有する層が、
    正極ペレット及び負極ペレットに対して占める面積が、
    それぞれ正極缶及び負極缶と接する面積の１／２以上で
    あることを特徴とする請求項記載の非水電解液二次電
    池。
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