DE3143353C2 - Verfahren zur Aufbereitung von Rückständen aus der Kohlehydrierung - Google Patents

Verfahren zur Aufbereitung von Rückständen aus der Kohlehydrierung

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Abstract

Bei einem Verfahren zur Aufbereitung von Rückständen aus der Kohlehydrierung durch Vergasung in Gegenwart von O ↓2 und ggf. H ↓2O als Vergasungsmittel erfolgt die Vergasung der Rückstände in einem Gegenstrom-Schachtvergaser. Vor der Vergasung werden die Rückstände mit Feststoffen, deren Erweichungspunkt oberhalb des Erweichungspunktes der Rückstände liegt, vermischt und die Mischung zumindest teilweise brikettiert. Zumindest ein Teil der im Vergasungsprodukt enthaltenen schweren Kohlenwasserstoffe wird abgetrennt und zum Anmischen der zu hydrierenden Frischkohle verwendet. Als Feststoffe werden Kohle und/oder Asche, vorteilhaft Asche aus dem Gegenstrom-Schachtvergaser selbst, eingesetzt, wobei sich die Anteile nach dem mengenmäßigen Bedarf an erzeugtem Gas richten.

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Aufbereitung von Rückständen aus der Kohlehydrierung. 5n
Bei der Hydrierung von Kohle in Gegenwart von Wasserstoff und einem Katalysator wird das anfallende Hydrierprodukt in einem dem Hydrierreaktor nachgeschalteten Heißabscheider in eine Gasphase und eine Flüssigphase getrennt. "
rn der Flüssigphase sind neben Feststoffen wie unverbrauchte Kohle, Asche und Katalysatorteilchen noch Asphaltene. aber auch wertvolle Destillatöle enthalten, die möglichst weitgehend vom Hydrierrückstand abgetrennt und zum Anmischen der Kohle bci verwendet werden. Zur Aufbereitung dieses Hydrierrückstandes wurde bereits vorgeschlagen, den Rückstand in einer Staubvergasungsanlage in Gegenwart von Sauerstoff und Wasserdampf im wesentlichen zu Kohlenmonoxid und Wasserstoff zu vergasen. h'~'
Nachteilig ist dabei jedoch, daß immer noch Destillatöle im Rückstand verbleiben, die mit diesem vergast und somit zerstört werden. Es wird daher angestrebt, diese Destillatöle möglichst vollständig aus dem Rückstand abzutrennen. Dafür ist bisher jedoch noch kein befriedigendes Verfahren bekannt. Bei der Vergasung des Hydrierrückstandes in einer Staubvergasungsanlage ergeben sich zudem erhebliche Schwierigkeiten durch die in flüssiger Form anfallende Asche. Die Asche ist in flüssiger Form aufgrund der in ihr enthaltenen Hydrierkatalysatoren sehr korrosiv und kann daher die Innenauskleidung des Vergasers stark angreifen.
Der vorliegenden Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein einfaches und wirtschaftliches Verfahren zur Aufbereitung von Rückständen aus der Kohlehydrierung durch Vergasung zu entwickeln, das diese Nachteile vermeidet
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß die Vergasung der Rückstände in einem Gegenstrom-Schachtvergaser erfolgt, wobei die Rückstände vor der Vergasung mit Feststoffen, deren Erweichungspunkt oberhalb des Erweichungspunktes der Rückstände liegt, vermischt werden, die Mischung zumindest teilweise brikettiert wird und wobei zumindest ein Teil der im Vergasungsprodukt enthaltenen schweren Kohlenwasserstoffe abgetrennt und zum Anmischen der zu hydrierenden Frischkohle verwendet wird.
Bei der Vergasung der brikettierten Mischung im Gegenstrom-Schai htvergaser fällt die Asche in trockener Form an, so daß es zu keinen Schaden an der Innenauskleidung des Vergasers kommen kann, wie sie von der flüssigen, sehr korrosiven Asche hervorgerufen werden.
Im Hydrierrückstand verbliebene Destillatöle bzw. schwere Kohlenwasserstoffe werden im Vergaser aus den sich erwärmenden Briketts abgetrieben, von dem Vergasungsprodukt abgetrennt und wieder zum Anmischen der zu hydrierenden Frischkohle verwendet.
Es ist daher nicht mehr erforderlich, durch aufwendige Verfahren möglichst alle schweren Kohlenwasserstoffe aus dem Hydrierrückstand :or dessen Aufgabe in den Vergaser abzutrennen. Vielmehr kann ein Restgehalt an Destillatöl im Hydrierrückstand verbleiben, so daß weniger aufwendige Trennverfahren eingesetzt werden können.
Die dem Hydrierrückstand vor der Brikettierung zugemischten Feststoffe verhindern, daß die Briketts bei Erwärmung fließen. Da ein relativ hoher Feststoffanteil von etwa 70% notwendig ist. wird vorteilhaft Kohle als Feststoff eingesetzt. Das im Gegenstrom-Schachtvergaser erzeugte Gas kann, nach Reinigung und Abtrennung der kondensierbaren Kohlenwasserstoffe, zumindest teilweise zu Wasserstoff umgesetzt werden, der als Hydrierwasserstoff zur Hydrieranlage zurückgeführt wird.
Wird Kohle als Feststoff eingesetzt, wird in der Regel wesentlich mehr Gas erzeugt, als zur Gewinnung von Hydrierwasserstoff benötigt wird.
Sofern keine wirtschaftliche Verwendung für das überschüssige Gas, insbesondere Methan, gegeben ist, wird gemäß einem weiteren Merkmal der Erfindung als Feststoff Asche aus dem Gegenstrom-Schachtvergaser eingesetzt. Über die Anteile der eingesetzten Kohle und Asche kann die erzeugte Gasmenge weitgehend dem Bedarf angepaßt werden.
Zur Kontrolle der Reaktions- und Aschetemperaturen im Gegenstrom-Schachtvergaser muß in der Regel mehr Wasser als für den Vergasungsprozeß eigentlich erforderlich ist, zugegeben werden. Zwcckmäßigcrweise wird daher das Wasser in Form von Wassernebel
eingedüst, so daß, im Vergleich zur Eindusung von Dampf, dem Prozeß zusätzlich Verdampfungswärme entzogen und entsprechend weniger Wasser benötigt wird Dabei kann zur Eindösung ein Abwasser, beispielsweise aus der Vergasungsanlage selbst, verwendet werden.
Um ein von Schwefelbindungen weitgehend freies Produktgas zu erhalten, werden dem zu brikettierenden Gemisch aus Hydrierrückstand und Feststoffen bereits schwefelbindende Stoffe, beispielsweise Kalk, zügemischt.
Zum Austreiben der im Hydrierrückstand enthaltenen schweren Kohlenwasserstoffe aus den sich erwärmenden Briketts werden diese, gemäß einem weiteren Merkmal der Erfindung, mit einem Extraktionsmittel, zweckmäßigerweise mit einer Kohlenwasserstoff-Fraktion mit einem Siedeende bis etwa 200°C, behandelt, das in den oberen Bereich des Gegenstrom-Schachtvergasers eingeleitet wird.
Die Wirkung des überkritischen Extraktionsmittels beruht im wesentlichen auf dessen hoher Dichte, die bis zu 40% der Dichte des Extraktiorisnittels im flüssigen Zustand beträgt, so daß eine besonders große Menge an Destillatölen von dem Extraktionsmittel autgenommen werden kann.
Aus dem Produktgas werden leichtere Kohlenwasserstoffe, schwerere Kohlenwasserstoffe und Dickteer separat abgetrennt. Ein Teil der leichteren Kohlenwasserstoffe wird erneut als Extraktionsmittel in den Vergasungsreaktor eingeleitet, während die schwereren Kohlenwasserstoffe, zumindest teilweise, ggf. mit dem Dickteer, in die Hydrieranlage zum Anmischen der zu hydrierenden Frischkohle zurückgeführt werden. Weitere Erläuterungen zu der Erfindung sind dem in der Figur schematisch dargestellten Ausführungsbeispiel zu entnehmen.
Mit Anreibeöl und einen* Hydrierkatalysator zu einem Brei vermischte Kohle wird über eine Leitung 1 bei einem Druck von ca. 200 bar und einer Temperatur von ca.420'C in einen Hydrierreaktor2gepumpt und in Anwesenheit von über eine Leitung 3 zugeführtem Wasserstoff bei einer Temperatur von ca. 470° C hydriert.
Das aus dem Hydrierreaktor 2 abgezogene Hydrierprodukt wird in einem Heißabscheider 4 einer Phasentrennung unterzogen. Die Dampfphase des Hydrierproduktes besteht im wesertüchen aus Wasserstoff, anderen Gasen und Dämpfen. Sie wird über eine Leitung 6 am Kopf des Heißabscheiders 4 abgezogen. Die flüssige Phase enthält neben wertvollen Destillatölen noch Bitumen :>nd Feststoffe, beispielsweise unverbrauchte Kohle. Asche und Katalysatorteilchen.
Diese Sumfphase wird am Boden des Heißabscheiders 4 abgezogen, in einem Kühler 8 gekühlt, beispielsweise durch Wärmeabgabe an frischen Kohlebrei oder Hydrier vasserstoff, und anschließend über ein Entspannungsventil 10 in eine Mischkammer 11 entspannt. Die bei der Entspannung frei werdenden Gase werden über eine Leitung 12 aus der Mischkammer It abgezogen.
Der verb!eibende Hydrierrückstand wird mit über eine Leitung 13 zugeführtem Naphtha, das aus dem Kaltabscheider der Hydrieranlage entnommen wird, verdünnt und anschließend in einer Zentrifuge 15 geschleudert.
Der Dünnlauf der Zentrifuge 15, der bereits den
ίο größten Teil der im Hydrierrückstand enthaltenen Destillatöle enthält, wird über eine Leitung 19 in eine Destillation 20 gegeben und in Naphtha, Mitteldtstillat und Anreibeöl zerlegt, die getrennt über Leitungen 21, 22 bzw. 23 abgezogen werden.
is Dem Schleuderrückstand, in dem ein Restanteil Destillatöl und Naphtha ist, wird über eine Leitung 16 Kohle oder Asche, oder Kohle und Asche zugegeben, die Mischung in einem Mischer 17 vermengt und anschließend in einer Brikettiereinrichtung 18 briket-
2ü tiert.
Die Bcketts werden über eine Schleuse 25 einem Gegenstrom-Schachtvergaser 26 ufgegeben und in Gegenwart von Sauerstoff und Was.« :r vergast. Der Sauerstoff wird über eine Leitung 27 eingeblasen und das Wasser über eine Leitung 28 in flüssiger Form eingedüst.
Im '-beren Bereich des Gegenstrom-Schachtvergasers 26 werden die im Schleuderrückstand verbliebenen Kohlenwasserstoffe aus den sich erwärmenden Briketts
3ü ausgetrieben, bevor diese mit den Vergasungsmitteln reagieren. Zur Unterstützung dieses Prozesses wird über eine Leitung 29 ein überkritisches Extraktionsmittel, vorzugsweise eine Kohlenwasserstoff-Fraktion mit einem Siedeende bis etwa 2000C. bei einer Temperatur
ü von ca. 400° C und einem Druck von ca. 25 bar in den oberen Bereich des Gegenstrom-Schachtvergasers 26 eingeleitet.
In einer dem Gegenstrom-Schachtvergaser 26 nachgeschalteten Trennstufe 30 werden aus den abgezogenen Produktgasen eine leicht siedende Kohlenv/asserstoff-Fraktion, die schwereren Kohlenwasserstoffe sowie Dickteer, der noch Staub enthalten kann, ab6etrennt. Ein Teil der leicht siedenden Kohlenwasserstoff-Fraktion wird als Extraktionsmittel wieder in den
4") Gegenstrom-Schachtvergaser 26 zurückgeführt. Die schwereren Kohlenwasserstoffe werden als Anreibeöl der zu hydrierenden Frischkohle zugemischt. Der Dickteer wird erneut dem Schleuderrückstand beigemengt. Er kann aber auch vollständig als Anreibeöl mit
in verwendet werden.
Da es sich bei den Produkten aus dem Gegenstrom-Schachtvergaser 26 um hydrierkonforme Produkte handelt, kann die Aufbereitung dieser Produkte g^f. auch in Anlagenteilen, die für die Hydrierung ohnehin
"'*' erfot Jtrlich sind, erfolgen. So kann beispielsweise die Trennung des Extraktionsmittels und der schweren Kohlenwasserstoffe auch in der Destillation 20 erfolgen.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

Claims (7)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Aufbereitung von Rückständen aus der Kohlehydrierung durch Vergasung in Gegenwart von Sauerstoff und ggf. Wasser als Vergasungsmittel, dadurch gekennzeichnet, daß die Vergasung der Rückstände in einem Gegenstrom-Schachtvergaser erfolgt, wobei die Rückstände vor der Vergasung mit Feststoffen, deren Erweichungspunkt oberhalb des Erweichungspunktes der Rückstände liegt, vermischt werden, die Mischung zumindest teilweise brikettiert wird und wobei zumindest ein Teil der im Vergasungsprodukt enthaltenen schweren Kohlen- ι j Wasserstoffe abgetrennt und zum Anmischen der zu hydrierenden Frischkohle verwendet wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man als Feststoff Kohle und/oder Asche ein jetzt, wobei sich die Anteile nach dem mengenmäßigen Bedarf an erzeugtem Gas richten.
3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß als Feststoff zumindest teilweise Asche aus dem Gegenstrom-Schachtvergaser eingesetzt wird.
4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Wasser am Boden des Gegenstrom-Schachtvergasers in Form von Wassernebel eingedüst wird.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß der zu brikettierenden Mischung schwefelbindende Stoffe zugegeben werden.
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß α.-· Mischung vor ihrer -15 Reaktion mit den Vergasungsmitteln mit einem Extraktionsmittel unter überkritischen Bedingungen behandelt wird, wobei vorzugsweise als Extraktionsmittel eine Kohlenwasserstoff-Fraktion mit einem Siedeende bis etwa 200°C verwendet wird.
7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß das Extraktionsmittel von den schweren Kohlenwasserstoffen wieder abgetrennt wird.
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