DE3031477A1 - Verfahren zum hydrieren von kohle - Google Patents

Verfahren zum hydrieren von kohle

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    • C10PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
    • C10GCRACKING HYDROCARBON OILS; PRODUCTION OF LIQUID HYDROCARBON MIXTURES, e.g. BY DESTRUCTIVE HYDROGENATION, OLIGOMERISATION, POLYMERISATION; RECOVERY OF HYDROCARBON OILS FROM OIL-SHALE, OIL-SAND, OR GASES; REFINING MIXTURES MAINLY CONSISTING OF HYDROCARBONS; REFORMING OF NAPHTHA; MINERAL WAXES
    • C10G1/00Production of liquid hydrocarbon mixtures from oil-shale, oil-sand, or non-melting solid carbonaceous or similar materials, e.g. wood, coal
    • C10G1/08Production of liquid hydrocarbon mixtures from oil-shale, oil-sand, or non-melting solid carbonaceous or similar materials, e.g. wood, coal with moving catalysts
    • C10G1/083Production of liquid hydrocarbon mixtures from oil-shale, oil-sand, or non-melting solid carbonaceous or similar materials, e.g. wood, coal with moving catalysts in the presence of a solvent

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Description

  • Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Hydrieren von Kohle,
  • bei dem Kohle mit einem Anreiböl zu einem Brei verrührt, auS Druck gepumpt, auf die Anspringtemperatur der Hydrierung erhitsS und in einem aus mehreren in Reihe geschalteten Reaktionsräumen bestehenden Reaktorsystem in Gegenwart von Katalysator und Wasserstoff hydriert wird und bei dem das aus dem Reaktorsystem abziehende Hydrierprodukt in eine gas- bzw.
  • dampfförmige und eine feststoffhaltige flüssige Phase zerlegt und die einzelnen Phasen der weitren Aufarbeitung zugeführt werden.
  • Bei der Hydrierung von Kohle zur Erzeugung von flüssigen Kohlenxlasserstoffen, z.B. nach dem IG-Verfahren, wird die Kohle in Form einer Suspension aus etwa gleichen Teile Kohle und Anreiböl zusammen mit dem Katalysator und etwa 50% des benötigten Wasserstoffs auf Hydrierdruck gepumpt, dann auf die Anspringtemperatur der Hydrierung aufgeheizt und anschließend in einem aus mehreren in Reihe geschalteten Reaktionsräumen bestehenden Reaktorsystem hydriert. Dabei wird dem Reaktionsraum der noch für die Hydrierung benötigte Restwasserstoff als Kaltgas zur Kontrolle der exothermen Hydrierreaktionen zugeführt. Das am Ausgang des Reaktorsystems anfallende Hydrierprodukt wird in einem nachgeschalteten Heißabscheider in eine gas- bzw. dampfförmige und eine feststoffhaltige flüssige Phase zerlegt und in den weiteren Anlageteilen getrennt zu den gewünschten Endprodukten weiterverarbeitet.
  • Bei diesem bekannten Verfahren sind relativ hohe Drücke von mehr als 300 bar erforderlich, um bei befriedendem Wirkungsgrad di gewünschte Ausbeute an flüssigen Kohlewasserstoffen zu gewährleisten. Es liegt auf der Hand, daß die Auslegung der Anlage auf solche hohe Drücke und die aufzubringende Kompressionsarbeit zu einer erheblichen Belastung an Investions- und Betriebskosten und somit der Wirtschaftlichkeit des Verfahrens insgesamt führt.
  • Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, durch Senkung von Investitions- und Betriebskosten die Wirtschaftlichkeit eines Verfahrens zur Kohlehydrierung der eingangs genannten Art zu verbessern.
  • Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß zumindest zwischen zwei Reaktionsräumen aus dem dort vorliegenden Hydrierzwischenprodukt mindestens ein Teil der Gase und Dämpfe abgetrennt und das verbleibende Restprodukt dem nachgeschalteten Reaktor zugeführt wird.
  • Die erfindungsgemäße Verfahrensweise ermöglicht die Durchführung der Hydrierreaktionen nunmehr bei einem um die Summe der Partialdrucke der abgetrennten wasserstofffreien Gase und Dämpfe erniedrigten Druck. Bei dem bekannten Verfahren wurde der für die Hydrierreaktionen bei einem bestimmten Druck benötigte Wasserstoff durch die sich im Zuge der Hydrierung in den einzelnen Reaktoren bildenden Gase und Dämpfe, wie z.B. Methan, Kohlenmonoxyd, -dioxyd, Naphthadämpfe, Wasserdampf usw., stark verdünnt, wodurch zur Aufrechterhaltung des Wasserstoffangebotes für die Hydrierung ein um die Partialdrucke der genannten Komponenten erhöhter Gesamtdruck erforderlich wurde. Durch die Abtrennung können diese Gase und Dämpfe nunmehr zur Verdünnung des Wasserstoffs nicht mehr beitragen, so daß die Hydrierreaktionen bei niedrigerem Druck durchgeführt werden können.
  • Als weiterer Vorteil kommt hinzu, daß die in einem Reaktionsraum gebildeten und dampfförmig vorliegenden Destillate im Naphtha- und Mittelölbereich sowie verdampfte Teile des Anreiböles nicht mehr das gesamte Reaktorsystem durchlaufen, sondern vielmehr unmittelbar im Anschluß ihrer Entstehung aus dem Hydrierzwischenprodukt abgetrennt werden. Die Verweilzeit dieser Komponenten im Reaktorsystem wird somit erheblich verringert- und hierdurch die Entstehung unerwünschter Spaltreaktionen, welche unter zusätzlichem Wasserstoffverbrauch zu weiterer Gas- und Dampfbildung führen, vermindert. Auch können die entfernten Gase und Dämpfe in nachfolgenden Reaktionsräumen nicht mehr als überkritische Extraktionsmittel wirken, wodurch weniger schwere und unter den Hydrierbedingungen flüssige Destillate aus der flüssigen Phase entfernt werden und somit dem System als wichtiger Wasserstoffzwischenträger erhalten bleiben. Es hat sich nämlich gezeigt, daß bei der Kohlehydrierung sich der molekulare Wasserstoff bevorzugt nicht direkt an die Kohle anlagert. Vielmehr werden zunächst in einem Zwischenschritt vorhandene Destillate weiter aufhydriert, wobei diese dann den Wasserstoff nunmehr aber im atomaren Zustand an die Kohle weitergeben.
  • Als weiterer wesentlicher Vorteil des neuen Verfahrens kommt hinzu, daß infolge des verringerten Gas-und Dampfdurchsatzes durch das Reaktorsystem der Füllungsgrad der einzelnen Reaktionsräume und somit deren Reaktionsraumausnutzung erheblich gesteigert wird. Bei gleichem Kohledurchsatz können die einzelnen Reaktionsräume nunmehr kleiner bemessen sein, was zu einer weiteren Einsparung an Investitionskosten führt.
  • Die Abtrennung der Gase und Dämpfe aus dem Hydrierzwischenprodukt kann entweder direkt am Kopf oder innerhalb des jeweiligen Reaktionsraumes oder in einem zwischen zwei Reaktionsräume geschalteten Abscheider erfolgen. Zumindest teilweise können die abgetrennten Gase und Dämpfe dann dem abziehenden Kopfprodukt des dem Reaktorsystem nachgeschalteten Heißabscheiders zugeführt und zusammen mit diesem aufgearbeitet werde.
  • Nach einem weiteren MerkmaL der Erfindung wird jedem Reaktionsraum des Reaktorsystems Frischlvasscrstoff fein vor teilt zugegeben, wobei Zweckmäßigerweise die Menge des zudosierten l«!asserstoçfs in etwa dem Wasserstoffverbrauch in dem jeweiligen Reaktionsraum entspricht, d.h. es wird gerade soviel Wasserstoff zugeführt wie zur Aufrechterhaltung des für die Durchführung erforderlichen Wasserstoffpartialdruckes erforderlich ist. Auf diese Weise wird verhindert, daß zusammen mit den Gasen und Dämpfen des. Hydrierzwischenproduktes noch größere Mengen an unverbrauchtem Wasserstoff abgezogen werden. Zweckmäßigerweise wird zumindest ein Teil des Frischwasserstoffs ohne vorherige Erwärmung eingespeist, so daß dieser zur Ten,peraturstabilisierung und somit zu der gewünschten isothernien Fahrweise beitragen kann.
  • Die Zuführung des Frischwasserstoffs kann durch Zumischung zu dem dem jeweiligen Reaktionsraum zuströmenden Hydrierzwischenprodukt und/oder durch direkte Einspeisung in den Reaktionsraum erfolgen.
  • Eine Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens enthält ein aus mehreren in Reihe geschalteten Reaktionsräumen bestehendes Reaktorsystem und einem dem Reaktorsystem nachgeschalteten Heißabscheider und zeichnet sich dadurch aus, daß mindestens zwischen zwei Reaktionsräumen des Reaktorsystems ein Abscheider angeordnet ist, dessen Kopf über eine regelbare Gas-bzw. Dampfleitung mit der Gas- bzw. Dampfabzugsleitung des Heißabscheiders und dessen Sumpf über eine weitere Leitung mit dem unteren Bereich des nachfolgenden Reaktionsraumes in Verbindung steht.
  • Weitere Erläuterungen zu der Erfindung sind dem in der Figur schematisch dargestellten Ausführungsbeispiel zu entnehmen.
  • Gemäß der Figur werden Frischkohle, Katalysator und Anreiböl über Leitungen 1,2 und 3 einem Mischbehälter 4 zugeführt und dort zu einem Brei verrührt. Das Verhältnis von Firschkohle zu Anreiböl beträgt etwa 1:1.
  • Der Kohlebrei wird mittels einer Hochdruckpumpe 5 auf etwa den Druck der Hydrierung von etwa 250 bar gepumpt und in einer Mischzone 6 innig mit heißen Gasen und Dämpfen, deren Herkunft weiter unten noch erläutert wird, vermischt. In einem Abscheider 7 wird das Produkt der Mischzone 6 in seine Phasen zerlegt. Die Gas- bzw. Dampfphase vom Kopf des Abscheiders, die neben Wasserdampf, Kohlenmonoxyd, Kohlendioxyd, Methan und weiteren Gasen die erzeugten Destillate im Naphtha- und Mittelölbereich enthält, wird in einem Wärmetauscher 9 gegen Frischwasserstoff abgekühlt. Ein Teil der dabei auskondensierenden Destillate wird über Leitungen 22 und 3 dem Mischbehälter 4 als Anreiböl zugeführt, während das verbleibende Restprodukt über eine Leitung 23 einer hier nicht dargestellten Aufarbeitung zuströmt.
  • Das Sumpfprodukt des Abscheiders 7 enthält die gesamte zu hydrierende Frischkohle sowie den Katalysator. Es wird mittels einer Förderpumpe 8 zusammen mit dem über eine Leitung 10 zugespeisten Wasserstoff dem ersten Reaktionsraum 11 eines aus zwei Reaktionsräumen 11 und 15 bestehenden Reaktorsystems zugeleitet. Das am Kopf des ersten Hydrierreaktors 11 anfallende Hydrierzwischenprodukt enthält als feste Komponenten die noch nicht umgesetzte Kohle, die bereits vorliegende Asche sowie den Katalysator, als flüssige Komponenten schwere Destillatöle und Bitumen und als gas- und dampfförmige Komponenten im wesentlichen Methan und andere tiefsiedende Kohlenwasserstoffe, Kohlenmonoxyd, Kohlendioxyd, Wasserdampf, Naphtha- und Mittelöldämpfe usw. Um zu verhindern, daß diese gas- und dampfförmigen Komponenten in den zweiten Reaktionsraum 15 gelangen und die dort ablaufenden Hydrierreationen negativ beeinflussen, werden sie in einem dem Reaktor 11 nachgeschalteten Abscheider 12 abgetrennt und über eine regelbare Leitung 13 dem abziehenden Kopfprodukt des Heißabscheiders 17 zugemischt.
  • Das flüssige Hydrierzwischenprodukt vom Sumpf des Abscheiders 12 strömt über eine ebenfalls regelbare Leitung 14 in den zweiten Reaktionsraum 15, wobei dort noch benötigter Wasserstoff über eine Leitung 16 zudosiert wird. Die beiden Ventile in den Leitungen 13 und 14 dienen zur Druckerhaltung im System.
  • Im zweiten Reaktionsraum 15 erfolgt die Weiterhydrierung der' Kohle zu dem angestrebten Endprodukt. Vom Kopf des Reaktionsraumes 15 wird das Hydrierprodukt dem Heißabscheider 17 zugeleitet und dort in seine Phasen zerlegt. Das heiße Kopfprodukt des Heißabscheiders strömt zusammen mit den Gasen und Dämpfen aus der Leitung 13 dem Mischrohr 6 zu und vermischt sich dort.
  • innig mit dem frischen Kohlebrei. Dadurch wird der Kohlebrei im direkten Wärmetauscn stark erhitzt, so daß auf aufwendige Wärmetauscher und auch auf den sonst üblicnen Vorerhitzer zur Erwärmung des Kohlebreis auf die Anspringtemperatur der Hydrierung verzichtet werden kann.
  • Das Sumpfprodukt des Heißabscheiders 17 wird über eine Leitung 19 in einevakuumdestillationsanlage 24 eingespeist. Der anfallende Vakuumrückstand wird über eine Leitung 21 abgezogen, wåhrend das gewonnene Vakuumöl zumindest teilweise über eine Leitung 20 als Anreiböl für die Frischkohle zur Verfügung gestellt wird.
  • Falls das Reaktorsystem nicht aus mehreren in Reihe geschelteten Reaktionsräumen, sondern nur aus einem einzigen Rea'tor besteht, erweist es sich als zweckmäßig die im Reaktor. gebildeten Gase und Dämpfe abzutrennen noch bevor sie den gesamte Reaktor durchströmt haben. Dies ka@n z.B. durch einen oder mehrere im Reaktor übereinander angecrdnete Gasfangtrichter erfolgen, durch we] ehe die Gase und Dämpfe aufgefangen und getrennt vom übrigen Reaktorinhalt aus dem Reaktor abgezot.en werden

Claims (10)

  1. Verfahren zum Hydrieren von Kohle Patentansprüche Verfahren zum Hydrieren von Kohle, bei dem die Kohle mit einem Anreiböl zu einem Brei verrührt, auf Druck gepumpt auf die Anspringteiperatur der Hydrierung erhitzt und in einem aus mehreren in Reihe geschalteten Reaktio.,s,äumer bestehenden Reaktorsyistem in Gegenwart von Katalysator und Wasserstoff hydriert wird und bei dem das aus dem Reaktorsystem abziehende Hydrierprodukt in eine gas- bzw.
    dampfförmige und eine feststoffhaltige flüssige Phase zerlegt und die einzelnen Phasen der weiteren Aufarbeitung zugeführt werden, dadurch gekennzeichnet, daß zumindest zwischen zwei Reaktionsräumen aus dem dort vorliegenden Hydrierzwischenprodukt mindestens ein Teil der Gase und Dämpfe abgetrennt und das verbleibende Restprodukt dem nachgeschalteten Reaktionsraum zugeführt wird.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß nach jedem Reaktionsraum zumindest ein Teil der gebildeten Gase und Dämpfe aus dem jeweils vorliegenden Hydrierzwischenprodukt abgetrennt wird.
  3. 3. Verfahren nacl! den Ansprüchen 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Gase und Dämpfe in einem, dem jeweiligen Reakbionsraum nacheschalteten Abscheider abgetrennt werden.
  4. 4. Vcrfahren nach den Ansprüchcn 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Gase und Dämpfe innerhalb des jeweiligen Reaktionsraumes abgetrennt werden.
  5. 5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die aus dem Hydrierzwischenprodukt abgetrennten Gase und Dämpfe zun,insest teilweise der aus dem Hydrierprodukt am Ende des Reaktorsystenis abgetrennten gas- bzw. dampfförmigen Phase zugemischt und zusammen mit dieser aufgearbeitet werden.
  6. 6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß Frischwasserstoff dem von Gasen und Dämpfen befreiten Hydrierzwischenpro':t vor Eintritt in den nachgeschalteten Reaktionsraum und/oder dem Hydrierzwischenprc.-dukt im nachgeschalteten Reaktionsraum zugegeben wird.
  7. 7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß der Wasserstoff in fein verteilter Form zugegeben wird.
  8. 8. Verfahren nach den Ansprüchen 6 und 7, dadurch gekernzeichnet, daß jedem Reaktionsraum in etwa nur diejenige Frischwasserstoffmenge zugeführt wird, die zur Aufrechterhaltung des für die Hydrierreaktionen erforderlichen Wasserstoffpartialdruckes benötigt wird.
  9. 9. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1 mit einem aus mehreren in Reihe geschalteten Reaktionsräumen bestehenden Reaktorsystem und einem dem Reaktorsystem nachgeschalteten Heißabscheider, dadurch gekennzeichnet, daß mindestens zwischen zwei Reaktionsräumen (11;15) des Reaktorsystems (11,15) ein Abscheider (12) vorgesehen ist, dessen Kopf über eine regelbare Gas- bzlT, Dampfleitung (13) mit der Gas- bzw, Dampfabzugsleitung (18) des Heißabscheiders (17) und dessen Sumpf über eine weitere Leitung (14) mit dem unteren Bereich des nachfolgenden Reaktionsraumes (15) in Verbindung steht.
  10. 10. Vorrichtung nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, daß die weitere Leitung (14) mit einer Frischwasserstoffzufuhrleitung (16) verbunden ist.
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