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Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur exothermen Reaktion zwischen Gasen, beispielsweise zum katalytischen Behandeln eines mit unerwünschten gasförmigen Bestandteilen belasteten Gases, insbesondere Prozessgase, bei dem ein Reaktionsgas wie Sauerstoff, Wasserstoff oder Kohlenmonoxid dem Prozessgas zugemischt oder Kohlendioxid mit Wasserstoff an einem Katalysator zur Reaktion gebracht wird, das Gasgemisch in einem Erhitzer auf Reaktionstemperatur erhitzt wird und über einen zufuhrseitigen Verteilraum mindestens eines Plattenwärmeaustauschers eine Vielzahl von mit einer Katalysatorschüttung gefüllte Strömungskanäle, die von spiegelbildlich aufeinander liegenden durch Stege verbundene, zu Well- oder Profilblechpaaren zusammengefasste Well- und/oder Profilblechen gebildet sind, in parallel aufgeteilten Teilströmen durchströmt, wobei die unerwünschten Bestandteile am Katalysator der Katalysatorschüttung oxidiert bzw. verbrannt werden und die Reaktionswärme durch ein in Strömungsräumen, die zwischen den Well- oder Profilblechpaaren ausgebildet sind, im Kreuzstrom zu den Strömungskanälen geführtes Kühlmedium indirekt abgeführt wird, und die Teilströme nach ihrem Verlassen der Strömungskanäle über einen abströmseitigen Sammelraum als Reingas abgeführt werden,
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Die Erfindung betrifft weiterhin einen Reaktor zur Durchführung des Verfahrens, mit mindestens einem Plattenwärmeaustauscher, der eine Vielzahl von nebeneinander angeordneten mit einer Katalysatorschüttung gefüllten Strömungskanälen und dazu senkrecht liegenden Strömungsräumen umfasst, die von spiegelbildlich aufeinanderliegenden, durch Stege verbundene, zu Wellblechpaaren zusammengefasste Well- und/oder Profilbleche gebildet sind, wobei die Strömungsräume zwischen den Wellblechpaaren angeordnet sind, und die Strömungskanäle für den Durchtritt der vom Prozessgas und Reaktionsgas abgeteilten Teilströme zuströmseitig mit einem Verteilraum und abströmseitig mit einem Sammelraum durchströmungsoffen verbunden sind, wobei der zuströmseitige Verteilraum mit einer Zufuhrleitung für ein Gemisch aus Prozessgas und Reaktionsgas und der abströmseitige Sammelraum mit einer Reingasleitung in Verbindung steht, und die Strömungsräume in einen Verteilraum zum Zu- und Abführen eines Kühlmediums zum indirekten Kühlen der Katalysatorschüttung durchströmungsoffen münden.
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Stand der Technik
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Unerwünschte Bestandteile aus Gasen mittels Katalysatoren zu entfernen, gehören seit langem zum Stand der Technik. Zum Einsatz kommen beispielsweise Katalysatoren aus Platin, Palladium oder deren Gemische, die in einer vom zu reinigenden Gas durchströmten Schüttung (
DE 33 18 098A1 ,
DE 35 05 351 A1 ,
DE 197 54 185 C1 ,
DE 198 09 200 A1 ), oder in einer Bettanordnung des Katalysators zwischen Wärmeaustauscherplatten (
DE 103 61 515 A1 ,
EP 0 534 295 A1 ,
EP 2 718 086 B1 ,
EP 1 284 813 B1 ,
DE 603 17 545 A2 ) vorliegen.
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Bei der klassischen katalytischen Umsetzung durchströmt das zu reinigende Gas den mit Katalysatorgranulat gefüllten Reaktor, wobei die unerwünschten Bestandteile in einer exothermen Reaktion unter Freisetzung von Wärme am Katalysator oxidiert werden. Zur vollständigen Beschreibung einer Katalysatorschüttung gehört die Form, Größe und Größenverteilung der Katalysatorpartikel. Bei einer Katalysatorschüttung im Festbett liegt ein sehr großes Verhältnis von den Schüttungsabmessungen zur Partikelgröße vor, so dass der Störeinfluss der die Schüttung begrenzenden Wand vernachlässigbar ist. In einem Rohr mit geringem Innendurchmesser ist dieser Störeinfluss nicht mehr vernachlässigbar, weil die Schüttdichte direkt an der Wand am kleinsten ist und dadurch einen geringeren Druckverlust nach sich zieht, was zu einer höheren Strömungsgeschwindigkeit, der sogenannten Randgängigkeit, führt. Erfahrungsgemäß weisen die Katalysatorschüttungen eine Partikelgrößenverteilung, mit einer Abweichung von der mittelten Partikelgröße auf, wodurch die Partikel mit einer kleineren Größe die Lücken zwischen den größeren Partikeln füllen, so dass auch die Schüttdichte in der Nähe der Wand steigt, so dass die Randgängigkeit vernachlässigbar gering ausfällt. Steigt die Schüttdichte, so steigt auch der Druckverlust und die Eigenschaften der Schüttung ändern sich hinsichtlich der Strömungsgeschwindigkeit, der Mischungseigenschaften und der Wechselwirkung mit dem Katalysator bzw. das Reaktionsverhalten sowie dem Wärmetransport (
DE 20 2006 014 118 U1 ).
Im Gegensatz zu den in Rohrbündelreaktoren eingesetzten Präzisionsrohren mit nahezu konstanten Innendurchmessern, die weitgehend gleiche Eigenschaften der Katalysatorschüttung gewährleisten sollen, haben Strömungskanäle in Kreuzstrom-Plattenwärmeaustauschern fertigungsbedingt keine gleichbleibend innere lichte Weite, so dass die Schüttdichte von Strömungskanal zu Strömungskanal nicht gleich und das Reaktionsverhalten in den Strömungskanälen unterschiedlich ist.
Die Umsetzungsreaktionen sind überwiegend exothermer Natur. d.h. die während der Oxidation freiwerdende Wärme kann bedingt durch das unterschiedliche Reaktionsverhalten die Bildung von sogenannten Hot-Spots in der Katalysatorschüttung begünstigen, was zur Unbrauchbarkeit des Katalysators führt.
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Neben der Anordnung des Katalysators als Schüttung im Festbett oder der Anordnung des Katalysators zwischen Wärmeaustauscherplatten ist auch die Befüllung eines inneren Rohres eines Plattenwärmeaustauschers mit einem Katalysator oder mit Füllkörpern bekannt (
DE 34 11 675 A1 ). Vorgeschlagen wird eine Vorrichtung zum Wärme- und Stoffaustausch zwischen zwei oder mehr strömungsfähigen Medien oder zum Einleiten einer Reaktion zwischen den Medien mit einer Zu- und einer Ableitung für das eine und einer Zu- und Ableitung für das andere Medium und mindestens zwei umschließenden Rohren, von denen das eine an die eine und das andere an die andere Zu-/Ableitung angeschlossen ist. Das innere Rohr ist mit seinen beiden Enden durch das äußere Rohr geführt, wobei dieses mit seinen Enden übersteht. Das innere Rohr kann mit einem Katalysator oder mit Füllkörpern gefüllt sein. Es können auch mehrere sich umschließende innere und äußere Rohre nebeneinander angeordnet und das innere und äußere Rohr auch sich mit Abstand gegenüberliegenden und parallel zueinander verlaufenden Platten gebildet sein.
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Weiterhin ist aus der
DE 198 09 200 A1 ein Apparat, insbesondere für die Verwendung als chemischer Reaktor und/oder Adsorber und/oder Regenerator bekannt, der im Wesentlichen zylindersymmetrisch um eine Vorzugsachse aufgebaut ist und wenigstens zwei Schüttungen aus Teilchen enthält, die katalytisch und/oder adsorptiv und/oder wärmespeichernd wirken. Der Apparat weist Mittel zum Zu- und Abführen von gasförmigen oder flüssigen Medien auf, die jeweils den voneinander abgewandten und den einander zugewandten Enden der Schüttungen zugeordnet sind.
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In der
EP 1 975 539 A2 ist ein Wärmeaustauscher oder chemischer Reaktor offenbart, der einen Wärmeaustauschkörper umfasst, welcher einen Fluidströmungskanal oder mehrere Fluidströmungskanäle definiert, und einen entfernbaren Einsatz aufweist. Der Einsatz umfasst eine Reihe von Kontaktplatten, die entlang einer gemeinsamen Achse gestapelt sind und eine Presspassung in einen der Strömungskanäle aufweisen, wodurch sekundäre Wärmeaustauschflächen in thermischem Kontakt mit den Primärwandflächen vorgesehen sind.
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Nach diesem Stand der Technik gibt es zwei grundlegende Systeme, einen Katalysator in einen vom Prozessfluid durchströmten Strömungskanal einzubringen. Die erste Möglichkeit besteht darin, den Katalysator als geträgerte Schicht im Strömungskanals anzuordnen (
EP 1 195 193 B1 ,
EP 1 361 919 B1 ,
EP 1 430 265 B1 ,
DE 11 2006 000 447 T5 ,
EP 1 434 652 B1 ,
WO 03/095924 A1 ). Die Partikelgröße in diesen Fällen liegt bei weniger als 0,15 mm, so dass dieser Lösungsansatz für Strömungskanäle mit geringen Querschnitten und geschlossenen Strömungskanälen von Plattenwärmeaustauschern geeignet ist. Bei der zweiten Möglichkeit wird der Katalysator oder das Adsorptionsmittel als eine Schüttung oder Packung in einen relativ offenen ungehinderten Strömungsdurchgang mit größeren Strömungsquerschnitten eingebracht (
WO 2006/075 163 A2 ). Die verwendeten Partikelgrößen liegen hier bei mehr als 2 bis 3 mm. ist die Katalysatorpackung verbraucht, muss diese aus den Strömungskanälen entfernt werden, indem die Packung durch einen in den Strömungskanal eingeführten Stab gedrückt wird.
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Beide Systeme sind mit gravierenden Nachteilen verbunden. Das erste System ist aufgrund seines komplizierten konstruktiven Aufbaus gewissermaßen ein Einwegsystem, weil der Katalysator bzw. das Adsorptionsmittel nach ihrem Verbrauch nur mit verhältnismäßig hohem technischen Aufwand entfernt werden können oder der Apparat sogar verschrottet werden muss.
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Beim zweiten System ist eine Verblockung einzelner Strömungskanäle durch die in den Strömungskanälen befindliche Katalysatorschüttung nicht sicher auszuschließen, die dazu führt, dass die Wirtschaftlichkeit des Verfahrens beeinträchtigt wird. Außerdem erhöht sich der Verbrauch an Katalysator, was die Betriebskosten des Verfahrens erhöht.
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Ein weiterer nicht zu vernachlässigender Nachteil besteht darin, dass insbesondere die mit Katalysator gefüllten Strömungskanäle mit kleinen Querschnittsflächen zur Randgängigkeit des Prozessgases am Katalysator vorbei neigen. Für kleine Querschnitte der Strömungskanäle konnten sich deshalb Kreuzstrom-Plattenwärmeaustauscher als Reaktoren im großtechnischen Maßstab nicht durchsetzen.
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Aufgabenstellung
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Bei diesem Stand der Technik liegt der Erfindung die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren und einen Reaktor bereitzustellen, mit denen es möglich ist, im großtechnischen Maßstab Kreuzstrom-Plattenwärmeaustauscher mit schlanken Strömungskanälen zum Behandeln eines mit unerwünschten Bestandteilen belasteten Gases oder zur exothermen Reaktion zwischen Gasen einzusetzen, indem das Reaktionsverhalten der Katalysatorschüttung in den Strömungskanälen des Wärmeaustauschers vergleichmäßigt, die Gefahr einer Verblockung von den mit Katalysator gefüllten Strömungskanälen und der Bildung von Hot-Spots in der Katalysatorschüttung gesenkt, die Randgängigkeit des Gases am Katalysator vorbei unter gleichzeitiger Erhöhung der Wirtschaftlichkeit und Sicherheit weitgehend vermieden wird.
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Diese Aufgabe wird durch ein Verfahren der eingangs genannten Art mit den Merkmalen des Anspruches 1 und durch einen Reaktor mit den Merkmalen des Anspruchs 13 gelöst.
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Vorteilhafte Ausgestaltungen des erfindungsgemäßen Verfahrens und des Reaktors sind den Unteransprüchen entnehmbar.
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Der erfindungsgemäßen Lösung liegt die Erkenntnis zugrunde, für den Stoffaustausch zwischen dem Gas und dem Katalysator kleinquerschnittige Strömungskanäle eines mit Katalysator gefüllten Kreuzstrom-Plattenwärmeaustauschers zu verwenden und gleichzeitig für den Wärmeaustausch mit dem Katalysator in Form einer Kühlung während der Oxidation die im Kreuz- oder Gegenstrom zu den Strömungskanälen des Stoffaustauschs geführten Strömungskanäle zu nutzen.
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Dies wird durch ein Verwenden mindestens eines modifizierten Kreuzstrom-Plattenwärmeaustauschers mit vom Verteilraum zum Sammelraum durchströmungsoffenen Strömungskanälen mit einer lichten Weite von mindestens 10 bis maximal 80mm, Strömungsübergängen zwischen benachbarten Strömungskanälen, in den Strömungskanälen positionierte Strömungsschikanen und in den Strömungsräumen befindliche Strömungspfade für das Kühlmedium bildende Strömungsleit- und Abstandsbleche in folgenden Schritten:
- a) gleichzeitiges Erzeugen von Turbulenzen in den Teilströmen des Gemisches aus Prozessgas und Reaktionsgas innerhalb der Strömungskanäle und im Kühlmedium innerhalb der Strömungsräume,
- b) Aufteilen des Gasgemisches aus Prozessgas und Reaktionsgas in Bypassströme während der katalytischen Reaktion und Einleiten der Bypassströme in die Durchtrittsöffnungen der Strömungsübergänge seitwärts gerichtet in die benachbarten Strömungskanäle.
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Die Turbulenzen im Gasgemisch aus Prozessgas und Reaktionsgas werden nach einer bevorzugten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens durch Strömungsschikanen erzeugt, die als Ausprägungen senkrecht und/oder quer zur Strömungsrichtung in der Wandung des Strömungskanals gleichzeitig mit dem Wellbiegen bzw. Wellwalzen der Wellbleche ausgebildet werden, wobei die Ausprägungen nach innen in den Strömungskanal und/oder nach außen in den Strömungsraum ausgerichtet sind.
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Die Strömungsschikanen tragen dazu bei, dass der in den Strömungskanal jeweils eintretende Teilstrom des Prozessgases zusätzlich in das Innere des Strömungskanals gelenkt und Turbulenzen erzeugt werden, die der Ausbildung einer Randgängigkeit entlang der Wandung des Strömungskanals entgegenwirken. Die erzeugten Turbulenzen haben außerdem den Vorteil, dass das Kühlmedium von den nach außen in die Strömungsräume gerichteten Ausprägungen direkt an der Oberfläche verwirbelt wird und so den Wärmeaustausch verbessert.
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Nach einer weiteren vorteilhaften Ausgestaltung des erfindungsgemäßen Verfahrens werden die Turbulenzen im Kühlmedium durch in den Strömungsräumen zwischen den Wellblechpaaren positionierte Strömungsleit- oder Abstandbleche erzeugt, wobei das Kühlmedium während der katalytischen Reaktion im Kreuzstrom zu den Strömungskanälen ein- oder mehrgängig geführt werden kann.
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Für den Fall, dass das Kühlmedium mehrgängig geführt werden soll, werden benachbarte Strömungsräume wechselweise miteinander verbunden, wodurch das Kühlmedium von Strömungsraum zu Strömungsraum umgelenkt wird.
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Durch die Strömungsleit- und Abstandsbleche in den Strömungsräumen zwischen den Wellblechpaaren wird eine ständige Umlenkung des an den Strömungskanälen vorbeiströmenden Kühlmediums erzwungen, so dass der indirekte Wärmeaustausch mit dem Katalysator eine hohe Effektivität erreicht. Gleichzeitig stellen die Strömungsleit- und Abstandsbleche einen genauen Abstand der über- oder untereinanderliegenden Wellblechpaare sicher und ermöglichen eine stabile und kompakte Bauweise.
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Eine weitere bevorzugte Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens sieht vor, dass die Größe der Durchtrittsöffnung für den Bypassstrom durch die Anzahl der Strömungsübergänge bestimmt wird, wobei die jeweilige Durchtrittsöffnung auf eine Größe und Form angepasst wird, die kleiner als die Abmessung und Form der kleinsten Partikelgröße der Katalysatorschüttung ist. Die Durchtrittsöffnung eines Strömungsübergangs definiert somit eine Querschnittsfläche, über die eine bestimmte Menge des vom Prozessgas abgeteilten, in den jeweiligen Strömungskanal eintretenden Teilstroms als Bypassstrom in den benachbarten Strömungskanal gelangt, so dass mit der Querschnittsfläche aller Durchtrittsöffnungen und deren Verteilung entlang der Stege die Größe der Bypasströme bestimmt und eine gleichmäßige oder ungleichmäßige Verteilung der Bypassströme über das Adsorptionsmittel im jeweilig benachbarten Strömungskanal erreicht werden kann.
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So kann beispielsweise die Anzahl der Strömungsübergänge in den Stegen in Nähe des zufuhrseitigen Verteilraums größer sein als die Anzahl der Strömungsübergänge in den Stegen nahe dem abführseitigen Verteilraum, d.h. die Anzahl der entlang der Stege verteilten Strömungsübergänge kann variieren.
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Dies hat den außerordentlichen Vorteil, dass sich eine eventuell beginnende Verblockung des Gasgemisches an den Durchtrittsöffnungen der Strömungsübergänge auflöst oder unterbrochen wird.
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Nach einer vorzugsweisen Ausgestaltung des erfindungsgemäßen Verfahrens kann der Strömungsübergang aus einer beim Wellwalzen der Well- oder Profilbleche in deren Stege eingeformten Einsenkung/Rille gebildet werden, die beim seitenverkehrten Übereinanderlegen der Well- oder Profilbleche vom darüber oder darunterliegenden Bereich der Stege abgedeckt wird und die aufeinanderliegenden Stege durch Laserschweißen oder Hartlöten stoffschlüssig verbunden werden, wobei eine Schweißnaht in Längsrichtung der Stege von der Einsenkung durchdrungen wird und die Einsenkung durch Schweißnähte in Querrichtung der Stege gasdicht abgedichtet wird.
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Nach einer weiteren Ausführungsvariante des erfindungsgemäßen Verfahrens wird der Strömungsübergang beim losen Übereinanderlegen der Well- oder Profilbleche aus einem flachen Spalt zwischen den Stegen gebildet, indem die Stege durch Laserlinienschweißen mit Schweißnähten stoffschlüssig so verbunden werden, dass der Spalt die Scheißnaht in Längsrichtung der Stege unterbricht und der Spalt durch beidseitig parallel verlaufende Schweißnähte in Querrichtung der Stege gasdicht abgedichtet wird.
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In einer weiteren Ausgestaltung des erfindungsgemäßen Verfahrens kann das Reingas einem Kühler zugeführt und auskondensiertes Wasser aus dem Reingas abgeschieden werden. Durch eine Nachschaltung einer Adsorptions-Trocknungsanlage lässt sich der Wassergehalt im Reingas weiter auf einen Wert von unter 1 ppmv reduzieren.
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Die weitere Ausgestaltung des erfindungsgemäßen Verfahrens sieht vor, dass als Katalysator lose Schüttungen verwendet werden, die folgende Materialien umfassen: Palladium, Platin, Vanadium, Wolfram, Chrom, Molybdän, Titan, Mangan, Kobalt, Nickel, Silber, Kupfer, Zink, Eisen, Aluminium, Silizium, Magnesium, Phosphor, Beryllium und dessen Oxide, Barium, Ruthenium oder deren Gemische mit einer mittleren Partikelgröße zwischen 0,6 bis 6,0 mm verwendet werden.
Als Kühlmedium kommt Wasser oder ein Wasser-Glykol-Gemisch oder ein Thermalöl zum Einsatz.
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Die Lösung der Aufgabe wird mit dem erfindungsgemäßen Reaktor dadurch erreicht, dass der Plattenwärmeaustauscher ein modifizierter Kreuzstrom-Plattenwärmeaustauscher mit vom Verteilraum zum Sammelraum durchströmungsoffenen Strömungskanälen mit folgenden Merkmalen ist:
- a) die Strömungskanäle haben eine lichte Weite von mindestens 10 bis maximal 80 mm,
- b) benachbarte Strömungskanäle sind durch in die Stege eingeformte Strömungsübergänge zum seitwärts gerichteten Einleiten von Bypassströmen aus dem jeweiligen Teilstrom des Gasgemisches in die Strömungskanäle verbunden,
- c) in den Strömungskanälen sind Strömungsschikanen zum Erzeugen von Turbulenzen im jeweiligen Teilstrom des Gasgemisches innerhalb der Strömungskanäle angeordnet und
- d) in den Strömungsräumen zwischen den Wellblechpaaren sind Strömungspfade bildende Strömungsleit- und Abstandsbleche zum Erzeugen von Turbulenzen im Kühlmedium angeordnet.
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Nach einer bevorzugten Ausgestaltungsform des erfindungsgemäßen Reaktors umfasst das Strömungsleit- und Abstandsblech ein dünnes Wellblech mit in die Wellenberge eingeformte, die Höhe der Wellenberge übersteigende Abstandshalterprofile, die zueinander von Wellenberg zu Wellenberg auf Lücke versetzt angeordnet sind, wobei die Abstandshalterprofile in den von den Stegen der über- und untereinanderliegenden Wellblechpaaren gebildeten Versatz abstützend eingreifen und das jeweilige Abstandshalterprofil jeweils endseitig am dazugehörigen Wellblechpaar stoffschlüssig fixiert ist.
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Dies hat den Vorteil, dass die Strömungsleit- und Abstandsbleche nicht nur die Turbulenzen im Kühlmedium erzeugen, sondern zugleich auch die aus den spiegelbildlich aufeinanderliegenden Wellbleche gebildeten Wellblechpaare zueinander auf Abstand halten, so dass das Kühlmedium während der katalytischen Reaktion im Kreuzstrom zu den Strömungskanälen ein- oder mehrgängig ohne Behinderung durch die Strömungsräume geführt werden kann.
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Des Weiteren tragen die Strömungsleit- und Abstandsbleche zu einer kompakten Bauweise des erfindungsgemäßen Reaktors bei.
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Wesentlich für die weitgehende Vermeidung einer Randgängigkeit der Teilströme des Gasgemisches am Katalysator vorbei ist, dass die Strömungsschikanen durch Ausprägungen gebildet sind, die quer und/oder parallel zur Strömungsrichtung des jeweiligen Teilstroms des Gasgemisches in die Wandung der Strömungskanäle nach innen und/oder von der Wand nach außen gerichtet eingeformt sind.
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Die Strömungsschikanen ermöglichen es, den in den jeweiligen Strömungskanal eintretenden Teilstrom des Prozessgases in das Innere des Kanals zu lenken und Turbulenzen zu erzeugen, die der Randgängigkeit, insbesondere in Strömungskanälen mit kleinem Querschnitt, entgegen zu wirken.
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In einer weiteren bevorzugten Ausgestaltungsform des erfindungsgemäßen Reaktors ist der Strömungsübergang quer zur Längsrichtung der Stege angeordnet ist, dessen Durchtrittsöffnungen jeweils in die benachbarten Strömungskanäle münden, wobei der Strömungsübergang aus mindestens einer im Steg eingeformten Einsenkung/Rille gebildet ist, die vom darüber- oder darunterliegenden Bereich des dazu seitenverkehrt angeordneten Stegs abgedeckt ist, wobei die Stege in Längs- und Querrichtung stoffschlüssig verbunden sind.
Die stoffschlüssige Verbindung kann durch Laserlinienschweißen erzeugte Schweißnähte oder Hartlötverbindungen umfassen.
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In einer weiteren zweckmäßigen Ausführungsform der Erfindung kann der Strömungsübergang aus mindestens einem flachen Spalt mit Durchtrittsöffnungen zwischen den in Längsrichtung mit einer Schweißnaht stoffschlüssig und gasdicht verbundenen Stegen bestehen, wobei die Stege in Querrichtung durch parallel zum Spalt verlaufenden Schweißnähte gasdicht abgedichtet sind.
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Die der Einsenkung oder dem Spalt zugeordneten Durchtrittsöffnungen haben eine Geometrie oder Form, die kleiner als die Abmessung und Form der kleinsten Partikelgröße der Katalysatorschüttung ist, so dass Katalysatorpartikel nicht aus dem einen in den anderen Strömungskanal gelangen können.
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Nach einer besonders bevorzugten Ausgestaltung des erfindungsgemäßen Reaktors weist die Durchtrittsöffnung des Strömungsübergangs eine Querschnittsfläche auf, über die eine bestimmte Menge des in den Strömungskanal eingetretenen Teilstroms des Gasgemisches als Bypasstrom in den jeweils benachbarten Strömungskanal gelangt, wobei die jeweilige Durchtrittsöffnung auf eine Größe und Form angepasst ist, die kleiner als die Größe und Form der kleinsten Partikelgröße der Katalysatorschüttung ist. Dies gewährleistet, dass die Partikel der Katalysatorschüttung nicht über die Durchtrittsöffnung in benachbarte Strömungskanäle gelangen können.
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Die Strömungsübergänge sind gemäß einem weiteren bevorzugten Merkmal des erfindungsgemäßen Reaktors in Längsrichtung des jeweiligen Stegs vertikal gleichmäßig oder unterschiedlich lang voneinander beabstandet und verteilt angeordnet. Diese Anordnung hat den Vorteil, dass die von den Durchtrittsöffnungen abgeteilten Bypassströme über die gesamte Länge des Strömungskanals in die Katalysatorschüttung verteilt werden können.
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In besonders vorteilhaften Ausgestaltung des erfindungsgemäßen Reaktors sind die Strömungskanäle zu- und abströmseitig mit einem vom Prozessgas, Reaktionsgas und Reingas durchström- und demontierbaren Sieb abgedeckt, dessen Maschengröße kleiner ist als die kleinste Partikelgröße der Katalysatorschüttung. Bei notwendig werdendem Austausch des Katalysators lässt sich das Sieb von den Strömungskanälen demontieren und die verbrauchte Katalysatorschüttung über den zuführseitigen Verteilraum problemlos entfernen. Die Befüllung der Strömungskanäle mit neuem Katalysator erfolgt nach Entfernung des abströmseitigen Siebs und der erneuten Montage des zuströmseitigen Siebs über den abströmseitigen Verteilraum vertikal in die offenen Strömungskanäle entsprechend.
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Gemäß einer Weiterbildung des erfindungsgemäßen Reaktors bindet eine Reaktionsgasleitung für die Zumischung von Reaktionsgas in Stromrichtung vor dem Erhitzer in die Zuführleitung für das Prozessgas ein.
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Eine weitere Ausführungsvariante des erfindungsgemäßen Reaktors sieht vor, dass in die Reingasleitung ein Kühler mit Kondensatablass für auskondensiertes Wasser eingebunden ist. Natürlich kann auch ein Economizer zur Wärmerückgewinnung eingesetzt werden.
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Von besonderer Bedeutung für den erfindungsgemäßen Reaktor ist, dass der den Strömungsräumen für den Wärmeaustausch im Kreuzstrom zugeordnete Kühlkreis sicherstellt, dass die Reaktionswärme am Ort ihrer Entstehung direkt abgeführt werden kann, wodurch das Reaktionsverhalten am Katalysator vergleichmäßigt und zugleich eine Überhitzung der Katalysatorschüttung vermieden wird.
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Nach einem weiterem Merkmal des erfindungsgemäßen Reaktors besteht der Katalysator aus einer losen Schüttung von Partikeln, die folgende Materialien umfasst: Palladium, Platin, Vanadium, Wolfram, Chrom, Molybdän, Titan, Mangan, Kobalt, Nickel, Silber, Kupfer, Zink, Eisen, Aluminium, Silizium, Magnesium, Phosphor, Beryllium und dessen Oxide, Barium, Ruthenium oder deren Gemische mit einer mittleren Partikelgröße zwischen 0,6 bis 6,0 mm ist.
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Die Partikelgröße ist nach einem weiteren Merkmal der Erfindung auf die Abmessung, den Querschnitt und die Form der Strömungskanäle so abgestimmt, dass die Partikel einen geringen Abstand zur Wand des Strömungskanals für eine hohe Wärmeleitung haben.
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Eine besonders bevorzugte Ausführungsform des erfindungsgemäßen Reaktors sieht vor, dass der modifizierte Kreuzstrom-Plattenwärmeaustauscher eine rechteckige Baueinheit bildet, die im Innenraum eines rechteckigen oder zylindrischen Gehäuses angeordnet ist, wobei der Verteilraum als ein Fußteil, der Sammelraum als ein Kopfteil ausgebildet ist und der Verteilraum für das Kühlmedium alle Strömungsräume durchströmungsoffen umschließt.
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Gemäβ einer Weiterbildung der Erfindung weist die Baueinheit einen zuströmseitigen Boden und einen abströmseitigen Boden auf, wobei der jeweilige Boden entweder aus einem einzigen Formteil oder aus mehreren an die Kontur der Strömungskanäle angepassten Formteile bestehen, die untereinander und mit den Wellblechbaren stoffschlüssig verbunden sind.
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In weiterer Ausgestaltung des erfindungsgemäßen Reaktors sind mehrere Baueinheiten senkrecht übereinander in einem gemeinsamen Gehäuse angeordnet, wobei jede Baueinheit mit einem zuflussseitigen Verteilraum, einen abströmseitigen Sammelraum und einen Verteilraum für das Kühlmedium versehen ist und die Verteilräume und Sammelräume untereinander durch die Strömungskanäle strömungsverbunden sind.
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Die modifizierten Kreuzstrom-Plattenwärme- austauscher bestehen aus dünnem Edelstahlblech, Kohlenstoffstahlblech, Kupfer- oder Aluminiumblech mit einer Dicke von 0,1 mm bis 1,0 mm, das durch Wellwalzen zu Well- oder Profilblech mit unterschiedlichen Profilformen umgeformt ist. So können die Wellbleche ein halbrundes, ovales, dreieckiges, trapezoides oder viereckiges Profil besitzen, so dass beim Übereinanderlegen der Profil- oder Wellbleche die entstehenden Strömungskanäle einen rohrförmigen, wellenartigen, rhombischen, rechteckigen oder vieleckigen Querschnitt aufweisen.
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Weitere Vorteile und Einzelheiten ergeben sich aus der nachfolgenden Beschreibung unter Bezugnahme auf die beigefügten Zeichnungen.
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Figurenliste
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Die Erfindung soll nachstehend an zwei Ausführungsbeispielen näher erläutert werden.
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Es zeigen
- 1a eine perspektivische Explosionsdarstellung von zwei zueinander versetzte, spiegelbildlich übereinander angeordnete Wellblechpaare, in deren aufeinanderliegenden stoffschlüssig verbundenen Stegen mindestens ein Strömungsübergang aus Einsenkungen eingeformt ist,
- 1b einen Schnitt entlang der Linie A-A der 1a
- 1c einen Schnitt entlang der Linie B-B der 1b,
- 1d einen Schnitt entlang der Linie C-C der 1b
- 2 einen Ausschnitt in Draufsicht der 1a,
- 3 eine perspektivische Darstellung des in den Strömungsräumen zwischen den Wellblechpaaren eingesetzten Strömungsleit- und Abstandsbleches.
- 4a eine perspektivische Darstellung einer aus mehreren Wellblechpaaren zusammengesetzten Baueinheit mit kopf- und fußseitigem Boden,
- 4b den Aufbau des Bodens in einer Explosionsdarstellung,
- 5 ein Beispiel von Strömungsschikanen in der Wandung eines Strömungskanals in perspektivischer Darstellung,
- 6 eine Seitenansicht eines modifizierten Kreuzstrom-Plattenwärmeaustauschers mit zuführseitigem Verteilraum für das Gasgemisch aus Prozessgas und Reaktionsgas und abführseitigem Sammelraum für das Reingas in einem viereckigen Gehäuse,
- 7 eine Seitenansicht eines modifizierten Kreuzstrom-Plattenwärmeaustauschers im Innenraum eines zylindrischen Gehäuses,
- 8 eine Seitenansicht eines modifizierten Kreuzstrom-Plattenwärmeaustauschers aus beispielsweise zwei übereinander angeordneten Ba ueinheiten,
- 9 eine Explosionsdarstellung von zwei zueinander versetzte, im
Steg in Längsrichtung stoffschlüssig verbundene Wellblechpaare mit Strömungsübergang, der durch einen Spalt gebildet ist,
- 9a einen Schnitt entlang der Linie D-D der 9,
- 9b einen Schnitt entlang der Linie E-E der 9a und
- 10 eine schematische Darstellung des erfindungsgemäßen Verfahrens.
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Die 1a zeigt den grundsätzlichen Aufbau von Wellblechpaaren 7c, die aus spiegelbildlich übereinandergelegten Wellblechen 7a und 7b aus Edelstahl mit einer Dicke von 0,3 mm bestehen. Die Wellbleche 7a und 7b bilden mit ihren Wellprofilen 8 jeweils parallel nebeneinanderliegende vertikale Strömungskanäle 9, deren Stege 10a bzw. 10b einander zugewandt sind.
In den Steg 10a bzw. 10b ist quer zur Längsrichtung LR über die gesamte Breite B des Stegs 10a bzw. 10b mindestens eine Einsenkung 14a bzw. 14b eingeformt, die beim Wellwalzen der Well- oder Profilobleche 7a bzw. 7b eingebracht wird.
Die Einsenkungen 14a bzw. 14b kommen beim spiegelblichen Aufeinanderlegen der Well- oder Profilbleche 7a bzw. 7b jeweils seitenverkehrt zu liegen und werden vom Steg 10a bzw. 10b des darüber- und darunterliegenden Well- oder Profilblech 7a bzw. 7b abgedeckt. Die einander zugewandten flachen Bereiche der Stege 10a bzw. 10b lagern aufeinander und stützen sich gegenseitig ab. Zum gasdichten Verbinden werden die Stege 10a bzw. 10b mechanisch zusammengepresst, fixiert und durch Laserschweißen oder Hartlöten in Längsrichtung LR gasdicht verbunden.
Die Einsenkungen 14a bzw. 14b durchdringen somit die in Längsrichtung LR verlaufende stoffschlüssige Verbindung/Schweißnaht 16a in Querrichtung QR. Die gasdichte Verbindung zwischen übereinanderliegenden Stegen 10a bzw. 10b erfolgt durch parallel zur jeweiligen Einsenkung 14a bzw. 14b verlaufende weitere Schweißnähte 16b wie aus den 1b und 1c zu entnehmen ist.
Da die Einsenkungen 14a bzw. 14b Vertiefungen in den Stegen 10a bzw. 10b darstellen, berühren sich die Stege im Bereich der Einsenkungen 14a bzw. 14 nicht und bleiben unverschweißt, so dass ein Strömungsübergang 17 mit Durchtrittsöffnungen 18 entsteht, die in die jeweils benachbarten Strömungskanäle 9 münden.
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Die Einsenkungen 14a bzw. 14b haben eine Tiefe T, die kleiner als die kleinste Korngröße des Katalysators der Katalysatorschüttung KS ist, so dass kein Katalysatorpartikel aus dem einen Strömungskanal in den anderen Strömungskanal gelangen kann.
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Durch den Strömungsübergang 17 gelangt während der katalytischen Reaktion jeweils ein seitwärts gerichteter Bypasstrom BS vom Teilstrom TG des Gasgemisches aus Prozessgas G und Reaktionsgas RG in die benachbarten Strömungskanäle 9. Dies ermöglicht, einer beginnenden Verblockung in den Strömungskanälen entgegenzuwirken.
Man erkennt aus der 1b, dass die Querschnittsfläche QF der Durchtrittsöffnung 18 von der Geometrie und Form der Einsenkung 14a bzw. 14b abhängt. Die Abmessung der Durchtrittsöffnung 18 ist so gewählt, dass die Katalysatorpartikel mit ihrem kleinsten Korn die Durchtrittsöffnung nicht passieren können.
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Die spiegelbildlich aufeinander gelegten Well- oder Profilbleche 7a und 7b bilden eine Lage eines Wellblechpaares 7c aus. Die Wellblechpaare 7c liegen über- oder untereinander angeordnet und weisen zueinander einen Versatz 24 auf, wobei die über- oder untereinanderliegenden Wellblechpaare 7c voneinander beabstandet sind und zwischen sich Strömungsräume 12 ausbilden, in dem ein Kühlmedium K im Kreuzstrom zum Strömungskanal 9 eingängig, d.h. gleichzeitig durch alle Strömungsräume 12 geführt werden kann. Ebenso ist es aber auch möglich, das Kühlmedium K mehrgängig, d.h. nacheinander durch die Strömungsräume 12 zu führen. In einem solchen Fall sind jeweils benachbart liegenden Strömungsräume 12 miteinander verbunden, wodurch das Kühlmedium K von Strömungsraum zu Strömungsraum umgelenkt wird.
Die Well- oder Profilbleche 7a bzw. 7b besitzen ein halbrundes, ovales, dreieckiges, trapezoides oder viereckiges Profil 8, so dass beim Übereinanderlegen der Well- oder Profilbleche 7a bzw. 7b die entstehenden Strömungskanäle 9 einen rohrförmigen, wellenartigen, rhombischen, rechteckigen oder vieleckigen Querschnitt aufweisen können.
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In die Strömungsräume 12 zwischen den Wellblechpaaren 7c ist -wie auch 2 zeigt, ein wellblechartig geformtes Strömungsleit- und Abstandsblech 22 eingesetzt. In die Wellenberge WB des Strömungsleit- und Abstandsblechs 22 sind in regelmäßigen Abständen voneinander Abstandshalterprofile 23 eingeformt, die jeweils wechselseitig in den durch den Versatz 24 ausgebildeten Bereich der übereinander angeordneten Wellblechpaare 7c abstützend eingreifen, wobei das Abstandshalterprofil 12 am jeweiligen Wellblechpaar 7c anfangs- und endseitig stoffschlüssig befestigt ist, so dass ein Verschieben des Strömungsleit- und Abstandsblechs 22 im Strömungsraum 12 ausgeschlossen ist. Die Strömungsleit- und Abstandsbleche 22 tragen zur Versteifung der der über- oder untereinander angeordneten Wellblechpaare 7c bei.
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Nach 3 sind die Abstandshalterprofile 23 in den benachbarten Wellenbergen WB des Strömungsleit- und Abstandsblechs 2 zueinander auf Lücke 25 versetzt angeordnet, so dass Strömungspfade SF entstehen, die das im Kreuzstrom geführte Kühlmedium K zur Umlenkung zwingen und dabei Turbulenzen erzeugen. Ein Beispiel eines Strömungspfades SF ist durch Pfeile in der 3 gekennzeichnet.
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Die 4a und 4b verdeutlichen den Aufbau einer aus mehreren Wellblechpaaren 7c zusammengesetzten Baueinheit 1a. Die Wellblechpaare 7c durchdringen mit ihren offenendigen Strömungskanälen 9 einen kopfseitigen Boden 26 und einen abströmseitigen Boden 27.
Die Böden 26 und 27 sind aus Formteilen 26 bis 26.n bzw. 27.1 bis 27.n zusammengesetzt, deren Kontur an die Form und Abmessung der Wellblechpaare 7c, zweckmäßig durch Laserschneiden, angepasst ist. Die Formteile werden mit den eingelegten Wellblechpaaren 7c entlang der Kontur zusammengefügt und durch Laserschweißen oder Hartlöten stoffschlüssig verbunden, so dass ein im Wesentlichen rechteckiger Baueinheit entsteht, der wahlweise in einen rechteckigen oder zylindrischen Gehäuse 2 eingesetzt werden kann. Die Fügerichtung ist durch einen Pfeil in der 4b gekennzeichnet.
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Es ist bekannt, dass schlanke Kolonnen mit einem Verhältnis aus Schütt- und Partikeldurchmesser <20 zur Randgängigkeit neigen (K.Salem, Dissertation „Instationäre Temperatur- und Konzentrationsfelder in hochbelasteten Festbettadsorbern", Cuvillier-Verlag Göttingen, 2006). BAKER ET AL („The Course of Liquor Flow in Packed Towers", Trans AIChE 31(1935), S. 296-315) geben an, dass die Tendenz zur Randgängigkeit bei einem Verhältnis aus Kolonnendurchmesser zu Füllkörperdurchmesser von 8:1 signifikant zunimmt.
Um der Randgängigkeit entgegenzuwirken, besitzen die Strömungskanäle 9 -wie in 5 dargestellt- Strömungsschikanen 19, die in das Wellprofil 8 der Wellbleche 7a bzw. 7b beim Wellwalzen in Form von Ausprägungen 21 eingeformt werden und von der Wandung 20 in das Innere der Strömungskanäle 9 hineinragen und/oder von der Wandung 20 in den Strömungsraum 12 für das Kühlmedium K heraustreten. Die Ausprägungen 21 sind quer und parallel zur Strömungsrichtung SRR des Teilstroms TG des Gasgemisches an der Wandung 20 der Strömungskanäle 9 verteilt angeordnet. Die Strömungsschikanen 19 bewirken, dass das in Wandnähe befindliche Gas in das Innere des Strömungskanals 9 gelenkt wird und damit Turbulenzen erzeugt werden, die die Randgängigkeit weitgehend verhindern.
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Die 6 stellt den Aufbau des erfindungsgemäßen Reaktors in Seitenansicht im Schnitt dar. Der modifizierte Kreuzstrom-Plattenwärmeaustauscher 1 ist als Baueinheit 1a in einem Gehäuse 2 aus Edelstahl untergebracht. Das Gehäuse 2 besteht aus einem rechteckigen Gehäusemantel 2a, in dessen Innenraum die Baueinheit 1 angeordnet ist. Der kopfseitige Boden 26 ist zusammen mit einem zum Gehäuse 2 gehörenden Kopfteil 28 stirnseitig an der Wandung 29 des Gehäusemantels 2a angeflanscht, so dass zuströmseitig ein Verteilraum 3 für das Gasgemisch aus Prozessgas G und Reaktionsgas GR entsteht, in den das Gasgemisch über eine mit dem Kopfteil 28 verbundene Zuführleitung 4 eintritt.
Der fußseitige Boden 27 der Baueinheit 1a und ein an der Wandung 29 des Gehäusemantels 2a stirnseitig angeflanschtes Fußteil 30 bilden einen Sammelraum 5 für das die Strömungskanäle 9 verlassende Reingas RG, das über eine mit dem Fußteil 30 verbundene Abführleitung 6 einem nicht weiter dargestellten Verbraucher zugeführt oder als Abluft in die Atmosphäre abgegeben wird.
Der zuströmseitige Verteilraum 3 befindet sich am Kopf des Kreuzstrom-Plattenwärmeaustauschers 1, wodurch die Stromrichtung SRR des Gasgemisches aus Prozessgas G und Reaktionsgas GR vertikal abwärtsgerichtet durch die Baueinheit 1a verläuft. Natürlich kann das Gasgemisch die Baueinheit 1a auch vertikal aufwärts durchströmen.
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Die mit einem Katalysator befüllten Strömungskanäle 9 sind vorzugsweise vertikal ausgerichtet und verbinden durchströmungsoffen den Verteilraum 3 mit dem Sammelraum 5.
Zu- und abströmseitig sind die Strömungskanäle 9 endseitig mit jeweils einem demontierbaren gasdurchlässigen Sieb 11 abgedeckt. Das Sieb 11 hat eine Maschengröße, die kleiner gewählt ist als die kleinste Korngröße der in den Strömungskanälen 9 eingefüllten Partikel der Katalysatorschüttung KS, so dass der Katalysator nicht aus den Strömungskanälen gelangen kann.
Die Strömungskanäle 9 haben eine lichten Weite (W) von mindestens 10 bis maximal 80 mm. Beispielsweise kann die Länge der Strömungskanäle 1 bis 2 m sowie die mittlere Partikelgröße des Katalysators 0,6 bis 6 mm betragen.
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Das mit einer unerwünschten gasförmigen Komponente belastete Prozessgas G tritt zusammen mit einem Reaktionsgas GR über die Zuführleitung 4 in den Verteilraum 3 ein und teilt sich in Teilströme TG auf, von denen jeder einen mit Katalysator, beispielsweise Palladium oder Platin, befüllten Strömungskanal 9 durchströmt und am Katalysator katalytisch umgesetzt wird. Abströmseitig besitzt der modifizierte Kreuzstrom-Plattenwärmeaustauscher 1 einen Sammelraum 5 für das Reingas RG, das über eine Abführleitung 6 einen nicht weiter gezeigten Verbraucher zugeführt wird.
Die im Innenraum des Gehäuses 2 angeordnete Baueinheit 1a ist für die Zu- und Abführung eines Kühlmediums K von einem Verteilraum 13 umgeben, der zwischen der Wandung 29 des Gehäusemantel 2a und der Baueinheit 1a ausgebildet ist. Die Strömungsräume 12 zwischen den Wellblechpaaren 7c münden durchströmungsoffen in den Verteilraum 13 ein.
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Nach 7 ist der modifizierte Kreuzstrom-Plattenwärmeaustauscher 1 im Innenraum eines zylindrischen Gehäuses 2 angeordnet. Der kopfseitige Boden 26 der Baueinheit 1a lagert auf der Wandung 29 des Gehäusemantels 2a des Gehäuses 2 auf und ist zusammen mit dem Kopfteil 28 in Form eines Klöpperboden und der fußseitige Boden 27 der Baueinheit 1a mit dem Fußteil 30 stirn-bzw. fußseitig an der Wandung 29 des zylindrischen Gehäusemantels 2a angeflanscht. Der Verteilraum 3 und der Sammelraum 5 werden durch das Kopfteil 28 und das Fußteil 30 mit den entsprechenden Böden 26 bzw. 27 der Baueinheit 1a gebildet.
Der modifizierte Kreuzstrom-Plattenwärmeaustauscher 1 besteht aus dünnem Edelstahl-, Kupfer- oder Aluminium-Wellblech mit einer Dicke zwischen 0,1 bis 3,0 mm,
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In 8 ist ein Reaktor gezeigt, der aus zwei übereinander abgeordneten Baueinheiten 1a besteht, wobei die beiden Baueinheiten in einem gemeinsamen Gehäuse 2 untergebracht sind.
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Die 9, 9a und 9b zeigt eine zweite Ausführungsform eines Strömungsübergangs 17 zwischen benachbarten Strömungskanälen 9.
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Der Strömungsübergang 17 wird durch einen flachen Spalt 15 beim losen Übereinanderlegen der Well- oder Profilbleche zwischen den Stegen 10a und 10b gebildet. Die Stege 10a bzw. 10b sind miteinander durch eine in Längsrichtung LR verlaufende Schweißnaht 16a gasdicht verbunden, die von mindestens einem Spalt 15 unterbrochen ist. Der Spalt 15 stellt einen Strömungsübergang 17 mit Durchtrittsöffnungen 18 dar, die die benachbarten Strömungskanäle 9 durchströmungsoffen miteinander verbinden. Der Spalt 15 ist in Querrichtung QR der Stege 10a bzw. 10b durch Schweißnähte 16b gasdicht abgedichtet (siehe 9b).
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Durch die Anzahl, Geometrie und Form der Strömungsübergänge 17 kann die Größe bzw. Menge der in die Strömungskanäle 9 gelangenden Bypassströme BS beeinflussen werden. So kann beispielsweise je nach Auslegung die Anzahl der Strömungsübergänge 17 zwischen benachbarten Strömungskanälen 9 erhöht oder verringert werden, so dass sich die Querschnittsfläche QF je nach Art der Prozessgase und des Katalysators KS anpassen lässt und einer Verblockung der Strömungskanäle 9 durch eine gleichmäßige oder ungleichmäßige Verteilung der Bypassströme BS über die Katalysatorsäule entgegengewirkt werden kann.
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Nachfolgend wird das erfindungsgemäße Verfahren mit einem modifizierten Kreuzstrom-Plattenwärmeaustauschern 1 für die katalytische Gasreinigung eines mit unerwünschten gasförmigen Komponenten belasteten Prozessgases beispielsweise mit Wasserstoff, Sauerstoff, Kohlenmonoxid oder Kohlenwasserstoffen beladenen Prozessgases, beschrieben.
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Die 9 zeigt die schematische Darstellung des erfindungsgemäßen Verfahrens.
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In den zuströmseitigen Verteilraum 3 des Kreuzstrom-Plattenwärmeaustausches 1 führt die Zuführleitung 4 für das Prozessgas G, das durch ein an die Zuführleitung 4 angeschlossenes Gebläse 31 in den Verteilraum 3 befördert wird. In die Zuführleitung 4 ist ein elektrisch betriebener Erhitzer 32 eingebunden. Eine Reaktionsgasleitung 33 für das Zumischen des Reaktionsgases GR, beispielsweise Wasserstoff, Sauerstoff oder Kohlenmonoxid, in das Prozessgas G, führt in Strömungsrichtung vor dem Erhitzer 32 in die Zuführleitung 4. Das Zumischen des Reaktionsgases GR in das Prozessgas G erfolgt in einem auf den Katalysator und der zu entfernenden Komponente abgestimmten stöchiometrischen Verhältnis mit einem gewissen Überschuss von beispielsweise 0,1%.
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An der Abführleitung 6 unmittelbar am Ausgang des Sammelraumes 5 befindet sich eine erste Messsonde 34 und stromabwärts von dieser ersten Messsonde 34 eine zweite Messsonde 35, die die Konzentrationen des Reaktionsgases GR im Reingas RG messen. Die Messsonden 34 und 35 gehören einer automatischen Regelstrecke 36 an, die eine der Messsonde 34 zugeordnete Absperrklappe 37 mit Schaltventil 38, welches die Reaktionsgasleitung 33 öffnet oder schließt, und ein der Messsonde 35 zugeordnetes Regelventil 39 umfasst, das die Menge an Reaktionsgas GR bei einem Minimalwert konstant hält, so dass auch bei stark schwankenden Betriebsverhältnissen nur die unbedingt notwendige Menge an Reaktionsgas GR verbraucht wird.
Die Messsonden 34 und 35, das Schaltventil 38 und Regelventil 39 sind über Steuerleitungen 31 mit einer Steuereinheit 41 verbunden, die die Menge des zugemischten Reaktionsgases GR überwacht.
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Im Erhitzer 32 wird das Gasgemisch aus Reaktionsgas GR und Prozessgas G auf eine Temperatur erhitzt, bei der am Katalysator je nach Vorliegen der Gaskomponenten im Prozessgas folgende Reaktionen ablaufen:
2H2 + O2 = 2H2O
2 CO + O2 = 2 CO2
KWST + ...O2 = ...CO2 + ...H2O. An dem in den Strömungskanälen 9 befindlichen Palladium- oder Platinkatalysator wird somit der Sauerstoff und Wasserstoff zu Wasser bzw. Kohlenmonoxid zu Kohlendioxid umgesetzt. Diese Reaktionen sind sehr stark exotherm. Die Reaktionswärme wird am Ort ihrer Entstehung durch ein Kühlmedium K, hier Wasser, im indirekten Wärmeaustausch kontinuierlich abgeführt.
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Unmittelbar über dem Verteilraum 3 des Kreuzstrom-Plattenwärmeaustauschers 1 mündet eine durch eine Absperrarmatur 42 öffnungs- und schließbare Zuführleitung 43 für das Kühlmedium K in die Strömungsräume 12 ein, der im Kreuzstrom zu den Strömungskanälen 9 vertikal aufsteigend bis in den Strömungsraum 12 unterhalb des Sammelraumes 5 in eine durch eine Absperrarmatur 44 öffnungs- und schließbare Abführleitung 45 für das abzuführende Kühlmedium K führt. Die Stromrichtung des Kühlmediums K verläuft horizontal aufsteigend in Strömungsrichtung der abgeteilten Teilströme TG des Gasgemisches aus Prozessgas G und Reaktionsgas GR. Die Strömungsrichtung ist durch Pfeile kenntlich gemacht.
Die dem Verteilraum 13 zugeordnete Strömungsräume 12 sind gleichzeitig mit einer durch eine Absperrarmatur 46 öffnungs- und schließbare Entleerungsleitung 47 zum Ablassen des Kühlmediums K verbunden.
Der Erhitzer 32, die Absperrarmaturen 42, 44 und 46 sind über die Steuerleitungen 40 mit der Steuereinheit 41 elektrisch verbunden, die die Stellbefehle für die Absperrarmaturen 42 und 44 in Abhängigkeit der vom Erhitzer 32 eingestellten Reaktionstemperatur ausgibt.
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Die die Strömungskanäle 9 verlassenden gereinigten Teilströme TG aus Prozessgas G und Reaktionsgas GR werden im Sammelraum 5 zusammengeführt und über die Abführleitung 6 als Reingas RG abgeführt.
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Für eventuell auskondensiertes Wasser im Reingas RG ist die Abführleitung 6 mit einem Kühler 48 verbunden, der das Wasser über einen Kondensatablass 49 ausschleust.
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Während der Oxidation ist die Absperrarmatur 50 in der Zuführleitung 4 für das Prozessgas G geöffnet. Ebenso sind die zum Kühlkreis gehörenden Absperrarmaturen 42 und 44 geöffnet, dagegen die Absperrarmatur 46 der Entleerungsleitung 47 geschlossen.
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Das auf Reaktionstemperatur erhitzte Prozessgas G mit zugemischtem Reaktionsgas GR gelangt somit in den Verteilraum 3, teilt sich in Teilströme TG auf, die vertikal aufwärts gerichtet in die mit Katalysator KS gefüllten Strömungskanäle 9 einströmen.
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Am Katalysator oxidieren die unerwünschten Gasbestandteile, hier Wasserstoff, Sauerstoff, Kohlenmonoxid oder Kohlenwasserstoffe, mit dem Reaktionsgas GR zu Wasser und Kohlendioxid.
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Die während der Oxidation entstehende Reaktionswärme wird durch das im Kreuzstrom zu den Strömungskanälen 9 in den Strömungsräumen 12 geführte Kühlmedium K, hier Wasser, ständig abgeführt. Dies hat den außerordentlichen Vorteil, dass die Reaktionsbedingungen in den einzelnen Strömungskanälen vergleichmäßigt werden.
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Das erfindungsgemäße Verfahren soll nachfolgend an zwei Beispielen näher erläutert werden.
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Beispiel A
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Ein mit Sauerstoff belastetes Prozessgas G soll mit dem erfindungsgemäßen Verfahren gereinigt werden.
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Folgende Betriebsdaten liegen zugrunde:
- Katalysator: 0,3% Platin oder Palladium auf Aluminiumoxid-Gel
- Katalysatorgröße: 1,0 bis 2,5 mm
- Länge der Strömungskanäle: 1.000 mm
- Weite der Strömungskanäle: 20 mm
- Eintrittskonzentration: 2,0 Vol.% O2
- Austrittskonzentration: < 10 ppmv O2
- Durchsatz: 660 m3/h
- Druck: 1,1 bara
- Wassergehalt am Eintritt: ca. 1 g/Nm3
- Temperaturerhöhung ohne Kühlung: ca. 340°C
- Abzuführende Reaktionswärme: ca. 80 kW
- Kühlmedium: Wasser Eintritt 35°C
- Reaktionsgas: H2
- Reaktionsgasverbrauch: ca. 28 m3/h
- Reaktionsprodukt: H2O ca. 21,1 kg/h
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Es wurde ein Restgehalt von weniger als 10 ppmv Sauerstoff im gereinigten Prozessgas erreicht.
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Im vorliegenden Beispiel läuft das erfindungsgemäße Verfahren wie folgt ab. Das Gemisch aus Prozessgas G und Reaktionsgas GR wird in den Verteilraum 3 des Kreuzstrom-Plattenwärmeaustauschers 1 über die Zuführleitung 4 und das Gebläse bzw. Verdichter 31 zugeführt.
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Der Reaktor besteht aus einem Paket von 10 Edelstahl-WellblechPaaren 7c mit einer Abmessung von jeweils 1.000 x 2.000 mm, die miteinander vertikal aufwärts gerichtete mit Katalysator KS gefüllte Strömungskanäle 9 mit einem Durchmesser von jeweils 20 mm bilden, welche untereinander durch Strömungsübergänge 17 in Verbindung stehen. Die vertikalen Strömungskanäle 9 werden von einem in Strömungsräumen 12 geführten Kühlmedium K im Kreuzstrom umströmt, wodurch der im Strömungskanal 9 am Katalysator KS stattfindende Stoffaustausch im Wärmeaustausch mit dem Kühlmedium K steht, so dass die entstehende Reaktionswärme von ca. 80kW dort, wo sie entsteht abgeführt wird.
Als Katalysator KS kommt Platin oder Palladium auf einem Aluminiumoxid-Gel mit einer Partikelgröße von 1,0 bis 2,5 mm zum Einsatz, der in die Strömungskanäle 9 eingeschüttet wird.
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Beispiel B
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Mit dem erfindungsgemäßen Verfahren soll ein mit einem Elektrolyseur regenerativ hergestellter Wasserstoff katalytisch mit Kohlendioxid zu Methan reagieren (Sebatier-Prozess). Diese Reaktion ist stark exotherm und erfordert eine intensive Kühlung des Reaktors.
Sebatier-Reaktion: 4H2 + CO2 → CH4 + 2 H2O Folgende Betriebsdaten liegen zugrunde:
- Katalysator: Nickel, Zirkoniumdioxid stabilisiert
- Katalysatorgröße: 1,0 bis 3,0 mm
- Länge der Strömungskanäle: 1.000 mm
- Weite der Strömungskanäle: 20 mm
- Eintrittskonzentration: 80 Vol.% H2, 20 Vol.% CO2
- Eintrittstemperatur: ca. 120 bis 150°C (Kompressionswärme vom Verdichter)
- Durchsatz: 699 m3/h
- Druck: 13,0 bis 18,0 bar
- Reaktionstemperatur am Katalysator: 20 bis 350°C
- Abzuführende Reaktionswärme: ca. 260 kW
- Kühlmedium: Thermalöl bei 2,0 bis 4,0 bar
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Es wird der im Beispiel A beschriebene Reaktor verwendet. Das im Kreuzstrom in den Strömungsräumen 12 als Kühlmedium K geführte Thermalöl sorgt für eine exakt einstellbare Reaktionstemperatur über die gesamte Lände der Strömungskanäle 9, was zur geringen Nebenproduktbildung und damit zu einer sehr guten Methanausbeute führt. Die entstehende Reaktionswärme von ca. 260 kW kann sowohl radial als auch axial sehr gut abgeführt und mit dem Thermalöl ausgekoppelt sowie gut für energetische Weiterverwendung genutzt werden. Eine lokale Überhitzung des Katalysators wird durch die gleichmäßige Wärmeabfuhr vermieden.
In dem kompakten, gut skalierbaren erfindungsgemäßen Reaktor können preiswerte Schüttkatalysatoren zum Einsatz kommen, die sich im Gegensatz zu beschichteten Rohr-, Waben- oder Mehrphasenkatalysatoren einfach austauschen lassen.
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Die zwischen den Strömungskanälen 9 bestehenden Strömungsübergänge 17 erlauben mindestens eine Bypassströmung BS in die benachbarten Strömungskanäle 9. Dies ermöglicht, eine beginnende Verblockung der Strömungskanäle aufzulösen und gleichzeitig die Reaktionsbedingungen in den einzelnen Strömungskanälen trotz der Toleranzunterschiede in den Innenabmessungen der Strömungskanäle 9 und damit nicht gleichen Schüttmengen an Katalysator zu vergleichmäßigen. Die
in den Strömungskanälen 9 angeordneten Strömungsschikanen 19 wirken außerdem durch die Erzeugung von Turbulenzen der Randgängigkeit in den Strömungskanälen 9 entgegen.
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Bezugszeichenliste
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Modifizierter Kreuzstrom-
- 1
- Plattenwärmeaustauscher
- 1a
- Baueinheit
- 2
- Gehäuse
- 2a
- Gehäusemantel von 2
- 3
- zuflussseitiger Verteilraum von 1
- 4
- Zuführleitung für Prozessgas G
- 5
- abströmseitiger Sammelraum von 1
- 6
- Abführleitung für Reingas RG
- 7a, 7b
- Wellblech
- 7c
- Wellblechpaar
- 8
- Wellprofil von 7a, 7b
- 9
- Vertikale Strömungskanäle in 1
- 10a, 10b
- Stege von 7a, 7b
- 11
- Sieb
- 12
- Strömungsräume zwischen Wellblechpaaren 7c
- 13
- Peripherer Verteilraum für Kühlmedium
- 14a, 14b
- Einsenkung/Rille
- 15
- Spalt
- 16a
- Schweißnaht in LR
- 16b
- Schweißnaht in QR
- 16c
- Hartlötverbindung in QR und LR
- 17
- Strömungsübergänge
- 18
- Durchtrittsöffnungen von 17
- 19
- Strömungsschikanen
- 20
- Wandung von 9
- 21
- Ausprägungen
- 22
- Strömungsleit- und Abstandsblech
- 23
- Abstandshalterprofil
- 24
- Versatz der Wellblechpaare 7c
- 25
- Lücken zwischen WB von 22
- 26
- Kopfseitiger Boden von 1a
- 26.1-26.n
- Formteile von 26
- 27
- Fußseitiger Boden von 1a
- 27.1-27.n
- Formteile von 27
- 28
- Kopfteil von 1
- 29
- Wandung von 2a
- 30
- Fußteil von 1
- 31
- Gebläse bzw. Verdichter
- 32
- Erhitzer
- 33
- Reaktionsgasleitung
- 34
- Erste Messsonde
- 35
- Zweite Messsonde
- 36
- Regelstrecke
- 37
- Absperrklappe
- 38
- Schaltventil
- 39
- Regelventil
- 40
- Steuerleitungen
- 41
- Steuereinheit
- 42
- Absperrarmatur in 43
- 43
- Zuführleitung für Kühlmedium
- 44
- Absperrarmatur in 45
- 45
- Abführleitung für Kühlmedium
- 46
- Absperrarmatur in 47
- 47
- Entleerungsleitung
- 48
- Kühler
- 49
- Kondensatablass
- 50
- Absperrarmatur in 4
- BS
- Bypassstrom
- G
- Prozessgas
- GR
- Reaktionsgas
- K
- Kühlung/Kühlmedium
- KS
- Katalysator/Katalysatorschüttung
- LR
- Längsrichtung von 10a, 10b
- QR
- Querrichtung von 10a, 10b
- QF
- Querschnittsfläche von 18
- RG
- Reingas
- SF
- Strömungspfade für Kühlmedium
- SRR
- Strömungsrichtung der Teilströme TG von G und GR
- T
- Tiefe von 14a, 14b
- TG
- Teilströme von G und GR
- W
- Lichte Weite von 9
-
ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
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Zitierte Patentliteratur
-
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Zitierte Nicht-Patentliteratur
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- K.Salem, Dissertation „Instationäre Temperatur- und Konzentrationsfelder in hochbelasteten Festbettadsorbern“, Cuvillier-Verlag Göttingen, 2006 [0060]
- BAKER ET AL („The Course of Liquor Flow in Packed Towers“, Trans AIChE 31(1935), S. 296-315 [0060]