DE3885545T2 - Heterogenes katalytisches chemisches Reaktionsverfahren. - Google Patents

Heterogenes katalytisches chemisches Reaktionsverfahren.

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DE3885545T2
DE3885545T2 DE88307936T DE3885545T DE3885545T2 DE 3885545 T2 DE3885545 T2 DE 3885545T2 DE 88307936 T DE88307936 T DE 88307936T DE 3885545 T DE3885545 T DE 3885545T DE 3885545 T2 DE3885545 T2 DE 3885545T2
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Description

  • Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Ausführung von katalytischen chemischen Verfahren unter nicht-adiabatischen Bedingungen.
  • In einem heterogenen katalytischen chemischen Verfahren wird ein Verfahrensfluid in Kontakt gebracht mit einem festen Katalysator oder einem getragenen bzw. aufgenommenen Katalysator in flüssiger Phase, welcher eine oder mehrere Reaktionen katalysiert, um einen Teil des Verfahrens zu bilden, wobei der Katalysator üblicherweise in einem oder mehreren Betten in einer oder mehreren Katalysatorkammern in einem Katalysator-Reaktor angeordnet ist. In dieser gesamten Beschreibung sind mit dem Ausdruck "katalytische Verfahren" Verfahren dieser Art gemeint.
  • Das Ausführen eines katalytischen Verfahrens unter nicht- adiabatischen Bedingungen impliziert, daß während des Durchlaufs des Verfahrensfluids durch das Katalysatorbett oder die Katalysatorbetten Wärme zwischen dem Verfahrensfluid und irgendeinem Mittel zum Heizen oder Kühlen ausgetauscht wird, üblicherweise durch einen konvektiven Wärmeaustausch mit einer wärmeübertragenen Wand, die das Verfahrensfluid von dem Mittel trennt.
  • In dieser gesamten Beschreibung bezeichnet der Ausdruck "Katalysator" jeden festen Katalysator oder einen aufgenommenen bzw. getragenen Katalysator in flüssiger Phase, ob in einem oder mehreren monolithischen Blöcken oder in der Form von Partikeln. In ähnlicher Weise bedeutet "Katalysatorbett" ein Bett, in dem ein solcher Katalysator angeordnet ist. Ein "Katalysator-Trag- bzw. -Aufnahmekörper" bezeichnet einen Körper, welcher verwendbar ist, um in einen Katalysator umgewandelt zu werden, bspw. durch Imprägnieren oder Beschichten, ob der so behandelte Körper einer oder mehreren weiteren speziellen Behandlungen unterzogen werden muß oder nicht, bevor er einen aktiven katalytischen Zustand erreicht, bspw. Kalzinieren oder Reduktion. In ähnlicher Weise kann ein Katalysator, wie er oben definiert ist, eine spezielle Behandlung brauchen, nachdem er in eine Katalysatorkammer eingebracht worden ist, um einen aktiven Zustand zu erreichen.
  • Der Ausdruck Fluid umfaßt sowohl flüssige als auch gasförmige Substanzen.
  • Chemische Prozesse können sowohl als endotherme Prozesse, welche Wärme verbrauchen, als auch als exotherme Prozesse, welche Wärme erzeugen, klassifiziert werden.
  • Unter den endothermen katalytischen Verfahren bzw. Prozessen von industrieller Bedeutung, die bei nicht-adiabatischen Bedingungen durchgeführt werden, kann die Dampfreformierung von Kohlenwasserstoffen als ein Beispiel aufgezeigt werden. Sie wird üblicherweise bei 400 - 950ºC durchgeführt. Das Verfahren wird oft in Rohren ausgeführt, die einen Katalysator enthalten, der die Reaktion(en) fördert. Die Rohre können in einer Kammer eines Strahlungsofens angeordnet sein, in welcher die Verbrennung eines Brennstoffes die notwendige Wärme zuführt. Das Verfahren kann alternativ in einem Wärmeaustauscher-Reformierer durchgeführt werden, wie er bspw. in der europäischen Patentanmeldung Nr. 195 688 offenbart ist.
  • Exotherme katalytische Verfahren werden oft bei 200 - 600ºC ausgeführt. Als Beispiele für exotherme Verfahren von industrieller Bedeutung, die unter nicht-adiabatischen Bedingungen ausgeführt werden, können teilweise Oxidationen, bspw. die Herstellung von Ethylenoxid, Formaldehyd oder Phthalsäurenanhydrid, aufgezeigt werden. Ein weiteres Beispiel ist die Methanisation von Kohlenstoffoxiden. Diese Verfahren werden häufig in gekühlten Röhrenreaktoren durchgeführt.
  • Einige industriell wichtige katalytische Verfahren sind reversibel und exotherm, bspw. die Herstellung von Ammoniak oder Methanol. Diese Verfahren werden häufig durchgeführt, während ein Teil des Verfahrensgases durch die Katalysatorbetten zurückgeführt wird, weil die Umwandlung pro Durchlauf häufig ziemlich gering ist. Mehrere verschiedene Konzepte werden verwendet, von denen einige nicht-adiabatisch sind.
  • Eine Kombination aus Druckabfall in dem Verfahrensfluid, das durch das Katalysatorbett hindurchgeht, und Wärmeübertragungs- bzw. -transferkoeffizient zwischen dem Verfahrensfluid und den wärmeübertragenden Wänden der katalytischen Kammern wird häufig die Verfahrens-Grenzbedingungen für den Durchsatz und die Ausbeute bei einer gegebenen Katalysator-Menge wie auch für die Verfahrensökonomie repräsentieren. Ein niedriger Druckabfall und ein hoher Wärmetransferkoeffizient stellen die erwünschten Verfahrensbedingungen dar. Ein niedriger Druckabfall wird die Energie verringern, die für die Prozeßanlage erforderlich ist, ungeachtet des Typs des katalytischen Verfahrens. Ein hoher Wärmeübertragungskoeffizient ist für alle Typen von nicht- adiabatischen katalytischen Verfahren wünschenswert. Für endotherme katalytische Verfahren wird ein hoher Wärmetransferkoeffizient die Wärmemenge, die dem Verfahrensfluid zugeführt wird und deshalb die Reaktionsgeschwindigkeitsrate und den Umwandlungsgrad für eine gegebene Katalysatormenge erhöhen. Für exotherme katalytische Verfahren wird ein hoher Wärmetransferkoeffizient die Temperatur des Verfahrensfluids und deshalb die Reaktionsgeschwindigkeit verringern. Folglich können die Katalysatortemperaturen leichter gesteuert werden, und zu hohe Temperaturen, die zu einer Beschädigung des Katalysators führen, können leichter abgewandt werden. Entsprechend werden unerwünschte Reaktionen, bspw. vollständige Oxidationen, leichter vermieden.
  • Für reversible exotherme katalytische Verfahren werden ein höherer Wärmetransferkoeffizient zwischen dem Verfahrensfluid und den Kühloberflächen darin resultieren, daß (1) die Temperatur des Verfahrensfluids gesenkt wird, und (2), daß das Gleichgewicht in Richtung auf einen höheren Umwandlungsgrad verschoben wird. Der Gesamteffekt wird häufig eine höhere Ausbeute sein.
  • Werden übliche kommerzielle Katalysatoren in der Form von Pellets, Ringen oder irgendeiner anderen Teilchen-Form verwendet, ist es nicht möglich, den Wärmetransferkoeffizienten zwischen den Wänden der Katalysatorkammer und dem Verfahrensfluid wesentlich zu steigern, ohne gleichzeitig den Druckabfall zu erhöhen.
  • Insbesondere beim Dampfreformierungsverfahren macht sich diese Einschränkung bemerkbar. Seit einiger Zeit sind deshalb verschiedene Verfahren beschrieben worden, die Katalysatoren verwenden, die keine Teilchenform haben, wobei darauf abgezielt wurde, gleichzeitig einen niedrigen Druckabfall und einen hohen Wärmetransferkoeffizienten zu erhalten.
  • Beim Dampfreformierungsverfahren wird der höchste Umwandlungsgrad für eine gegebene Menge eines Katalysators erzielt, wenn bei der höchsten Temperatur gearbeitet wird. Aus diesem Grund nähert sich die Betriebstemperatur häufig der oberen Temperaturgrenze des Rohrleitungsmaterials. Eine einheitliche bzw. gleichmäßige Temperaturverteilung entlang der wärmeübertragenden Wände wird die höchste durchschnittliche bzw. mittlere Temperatur für eine gegebene maximale Temperatur erlauben und ist deshalb äußerst wünschenswert.
  • In der Literatur sind Verfahren beschrieben worden, um einige dieser Merkmale zu erhalten. Einige dieser Verfahren verwenden Körper, welche als Katalysator oder als Katalysatoraufnahmekörper verwendet werden könnten, wenn sie aus einem zweckmäßigen Material hergestellt sind; laut der Beschreibung in der Literatur werden diese aber anders verwendet. Unten wird Bezug auf Literatur genommen, die Katalysatoren wie auch Körper beschreibt, die einige der obigen Merkmale aufweisen, ohne Katalysatoren zu sein.
  • Das US-Patent Nr. 3,785,620 beschreibt Körper, die aus gewellten bzw. korrugierten Lamellen bestehen, welche zur Verwendung als statische Mischer vorgeschlagen werden.
  • Das US-Patent Nr. 4,296,050 beschreibt Packungs- bzw. Füllkörperelemente für eine Austauschersäule, die aus mehreren korrugierten bzw. gewellten Platten hergestellt sind.
  • Prospekte der Sulzer Brothers Ltd. beschreiben Körper einer ähnlichen Form wie die Körper nach den oben aufgezeigten US-Patenten, jedoch aus einem keramischen Material, und schlagen vor, diese unter anderem als Katalysatoraufnahmekörper zu verwenden.
  • Das US-Patent Nr. 3,112,184 beschreibt ein Verfahren zur Herstellung keramischer Artikel, von denen einige solche Charakteristiken aufweisen, um die obigen Merkmale zu erfüllen, wenn sie aus einem katalytisch aktiven Material hergestellt würden oder als Trag- bzw. Aufnahmekörper verwendet würden. Eine derartige Verwendung wird jedoch in der Beschreibung nicht vorgeschlagen, auch wenn erklärt wird, daß Körper einer etwas ähnlichen Konfiguration in einer solchen Weise verwendet werden. Es wird vorgeschlagen, die Artikel zur Herstellung von Wärmetauschern zu verwenden, die Wärme von Strömen, die durch einige Kanäle fließen, auf Ströme übertragen, die durch andere Kanäle fließen, jedoch nicht, um den Wärmetransfer durch eine Kesselwandung durchzuführen.
  • Die EP-Patentschrift Nr. 0 025 308 offenbart ein Verfahren und eine Vorrichtung zur endothermen Dampfreformierung von Kohlenwasserstoffen. Ein Katalysator in der Form einer Struktur wird beschrieben, die einen Stapel von profilierten Platten aufweist. Die Struktur ist von den Wänden der Katalysatorkammer beabstandet und weist Durchgänge auf, die zu der Gesamtrichtung der Strömung in der Katalysatorkammer verwinkelt sind, wodurch ein Verfahrensfluid abwechselnd durch den Katalysator und über eine signifikante Länge durch einen Raum zwischen der Struktur und den geheizten Wänden der Katalysatorkammer fließt. Aufgrund dieses Strömungsmusters werden die erhitzten Wände ausgedehnte und fortgesetzte bzw. aufeinanderfolgende Bereiche hoher Temperatur und niedriger Temperatur zeigen, die durch verlängertes Erwärmen eines Teiles des Fluids und Abnehmen der Durchflußrate in verschiedenen Bereichen entlang der Reaktorwände, was eine niedrige Wärmeübertragung ergibt, gefolgt von einer massiven Strömung des den Katalysator verlassenden Verfahrensfluids, mit reduzierter Temperatur aufgrund der Reaktion innerhalb der Katalysatorkanäle verursacht werden.
  • Da folglich das Strömungsmuster gemäß dem oben aufgeführten europäischen Patent nicht zu einer gleichmäßigen Temperaturverteilung in dem Fluid führt, das in die Katalysatorkanäle auf einer gegebenen Höhe an der Katalysatorkammer eintritt, ist es nicht möglich, eine gleichmäßige Katalysatorausnützung zu erhalten.
  • Eine sehr hohe Wärmeübertragung von den Wänden der Katalysatorkammer in das Verfahrensfluid ist besonders wichtig, wenn ein Teil der Wärme für die Dampfreformierung von Kohlenwasserstoffen durch konvektiven Wärmeaustausch zwischen dem Verfahrensfluid und einem Rauchgas bzw. Abgas in einem Wärmetauscherreformierer zur Verfügung gestellt wird. Eine im wesentlichen gleichmäßige Temperaturverteilung entlang der wärmeübertragenden Wände ist ebenfalls für dieses Verfahrenskonzept von enormer Bedeutung.
  • Keines der früher vorgeschlagenen Verfahren hat das Problem vollständig ausgeräumt, gleichzeitig (1) einen sehr niedrigen Druckabfall in dem Verfahrensfluid, das durch das Katalysatorbett hindurchgeht, und (2) einen hohen Wärmetransferkoeffizienten zwischen der Wand (den Wänden) der Katalysatorkammer und dem Verfahrensfluid, und ferner (3) eine gleichmäßige oder im wesentlichen gleichmäßige Temperaturverteilung entlang der wärmeübertragenden Wand (den Wänden) und (4) eine effiziente Ausnützung der Gesamtmenge des Katalysators zu erhalten.
  • Es ist die Aufgabe der vorliegenden Erfindung ein Verfahren zur Verfügung zu stellen, welches einen sehr niedrigen Druckabfall in dem Verfahrensfluid, das durch das Katalysatorbett strömt, und einen hohen und im wesentlichen gleichmäßigen WärmeÜbertragungskoeffizienten zwischen der Wand oder den Wänden der Katalysatorkammer und dem Verfahrensfluid in Verbindung mit einer effizienten Ausnutzung des Katalysators kombiniert.
  • Gemäß einem Gesichtspunkt bezieht sich die Erfindung auf ein Verfahren zur Durchführung eines heterogenen katalytischen chemischen Verfahrens bei nicht-adiabatischen Bedingungen, bei dem ein Strom eines Verfahrensfluids in einer Gesamtströmungsrichtung durch einen Reaktor geleitet wird, der einen oder mehrere monolithische Katalysatoren in einer Katalysatorkammer mit einem Eingang und einem Ausgang enthält, durch zwei einheitlich beabstandete Wände definiert ist und Wärme durch mindestens eine der beiden im wesentlichen einheitlich beabstandeten Wände zwischen dem Verfahrensfluid in der Katalysatorkammer und einem Fluid außerhalb der Katalysatorkammer überträgt, wobei der Katalysator eine Struktur von Kanälen aufweist, die in Gruppen von im wesentlichen parallelen Kanälen angeordnet sind, wodurch das Verfahrensfluid in mehrere Unterströme aufgeteilt wird, deren tatsächliche Strömungsrichtungen in einem Winkel zu den beiden einheitlich beabstandeten Wänden und zu der Gesamtströmungsrichtung verlaufen, und wobei sich die Richtung jedesmal ändert, wenn eine der Wände erreicht wird, so daß der Massenstrom zu einer der beiden im wesentlichen einheitlich beabstandeten Wände, an jedem Querschnitt orthogonal zur Gesamtfströmungsrichtung dem Massenstrom zur anderen der beiden Wände annähernd gleich ist, wobei die Strömungsrichtung der Unterströme in einer Kanalgruppe verschieden von denen in der bzw. den benachbarten Kanalgruppen ist, wodurch die tatsächliche Strömungsrichtung jedes Unterstroms durch einen Schlitz zwischen der fraglichen Wand und dem Katalysator jedesmal zurückgeworfen wird, wenn er beim Verlassen eines Kanals und beim Eintritt in benachbarte Kanäle eine der im wesentlichen einheitlich beabstandeten Wände erreicht, um den Unterstrom zur anderen dieser Wände zu richten, dadurch gekennzeichnet, daß eine ringförmige Katalysatorkammer mit koaxialen zylindrischen Wänden verwendet wird, wobei die Gesamtströmungsrichtung des Verfahrensfluids parallel zur gemeinsamen Achse der Wände verläuft.
  • Auf diese Weise wird eine im wesentlichen gleichmäßige Temperaturverteilung entlang der wärmeübertragenden Wand oder Wände erhalten und eine effiziente Ausnutzung der Gesamtmenge des Katalysators wird folglich möglich gemacht, d.h., daß die erforderliche Katalysatormenge zur Erreichung des erwünschten Umwandlungsgrad verringert ist.
  • Die Effizienz des Verfahrens gemäß der vorliegenden Erfindung resultiert aus der plötzlichen Umkehr der Strömung jedes der Unterströme jedesmal, wenn solch ein Unterstrom eine der wärmeübertragenden Wände erreicht. Es wird keine oder nur eine geringe Strömung des Fluids außerhalb der Kanäle und entlang der wärmeübertragenden Wände erhalten. Dieses Strömungsmuster stellt die geringste mögliche Entfernung zwischen den kalten Punkten bzw. Spots, die durch das Fluid von dem Auslaß der Kanäle bewirkt werden, und den heißen Punkten bzw. Spots an dem Kanaleinlaß zur Verfügung. Die Struktur der Katalysatorkammer sichert eine gleichmäßige Erwärmung des Verfahrensfluids durch den häufigen und engen Kontakt des Verfahrensfluids mit der wärmeübertragenden Wand oder Wänden an den Reflexionspunkten.
  • Ein anderes Merkmal der oben aufgezeigten Katalysatorkammer ist der kontinuierliche und fortgesetzte bzw. verlängerte Kontakt des Verfahrensfluids mit der Katalysatoroberfläche, der durch die erzwungene, stark gewinkelte Bewegung durch die Katalysatorkammer, unterbrochen nur durch die Reflexionspunkte an der wärmeübertragenden Wand oder Wänden, erhalten wird.
  • Das Verhältnis zwischen der Anzahl der Unterströme, die zu jeder der beiden Wände gerichtet werden, kann zwischen 1:100 und 100:1 sein. Es wird jedoch bevorzugt, daß das Verhältnis zwischen 1:10 und 10:1 ist. Insbesondere wird es bevorzugt, daß die Zahl der Unterströme, die auf eine der im wesentlichen gleichmäßig beabstandeten Wände gerichtet werden, annähernd gleich der Zahl von Unterströmen ist, die auf die andere der Wände gerichtet werden.
  • Es wird bevorzugt, daß die Winkel zwischen den Richtungen der tatsächlichen Strömung durch den Katalysator und die Richtung der Gesamtströmung durch das Katalysatorbett von 5 bis 85º, vorzugsweise von 15 bis 75º, betragen; besonders wird es bevorzugt, daß die Winkel angenähert 45º betragen.
  • Es wird bevorzugt, einen Katalysator zu verwenden, bei dem die Kanäle in Lagen bzw. Schichten angeordnet sind, welche nicht orthogonal zu der Gesamtrichtung der Strömung sind. Ganz besonders wird es bevorzugt, einen Katalysator zu verwenden, bei dem die Kanäle in Lagen angeordnet sind, welche angenähert parallel zu der Gesamtrichtung der Strömung sind.
  • Die Herstellung des Katalysators ist besonders einfach, wenn die Lagen in Winkeln von 5 bis 90º zu der wärmeübertragenden Wand (den Wänden) angeordnet sind. Es wird besonders bevorzugt, daß die Kanäle in Lagen angeordnet sind, welche angenähert orthogonal zu den wärmeübertragenden Wänden sind.
  • Eine optimale Kombination des Druckabfalls und der Wärmeübertragungsgeschwindigkeit ergibt sich, wenn das strömende Verfahrensfluid, sobald es irgendeine der beiden gleichmäßig beabstandeten Wände erreicht, reflektiert oder zurückgeworfen wird in Richtung auf die gegenüberliegende Wand in einen Schlitz zwischen der fraglichen Wand und dem Katalysator, wobei die Breite des Schlitzes kleiner ist als 1/5 des Abstandes zwischen den beiden gleichmäßig beabstandeten Wänden.
  • Bei einer Ausführungsform einer Katalysatorkammer, die in Übereinstimmung mit dem Verfahren nach der Erfindung ist, sind die beiden im wesentlichen gleichmäßig beabstandeten Wände koaxiale zylindrische Wände, wobei die Katalysatorkammer ringförmig ist und der Richtung des Gesamtströmung des Verfahrensfluids parallel zu der gemeinsamen Achse der zylindrischen Wände ist.
  • Bei einer anderen Ausführungsform einer Katalysatorkammer, die mit dem Verfahren gemäß der Erfindung übereinstimmt, sind die beiden im wesentlichen gleichmäßigen beabstandeten Wände parallel und eben, wobei der Katalysator die Form eines Prismas mit zumindest einem Paar paralleler Seiten aufweist.
  • Die Herstellung eines Katalysators, welcher für das Verfahren nach der Erfindung verwendet werden kann, und dessen spätere Einführung in eine Katalysatorkammer wird vereinfacht, wenn ein Katalysator verwendet wird, der die Form im wesentlichen identischer Körper aufweist, die in der Katalysatorkammer auf eine systematische Weise angeordnet sind.
  • In Übereinstimmung mit dem Verfahren nach der Erfindung kann ein Verfahrensfluid dazu gebracht werden, in Unterströmen, die in Sätzen von Lagen angeordnet sind, zu fließen, wobei die Richtung der Strömung in einem Satz von Lagen im wesentlichen parallel und unterschiedlich von der Richtung in dem benachbarten Satz oder Sätzen von Lagen ist, wobei jeder Satz von Lagen eine kleine Anzahl von Lagen aufweist, vorzugsweise eine oder zwei.
  • Eine einfache Weise, eine derartige Strömung zu erhalten, ergibt sich mittels eines Katalysators oder Katalysatoraufnahmekörper, der Schichten aus Blättern bzw. dünnen Platten (Flächengebilden) aufweist, die Kanäle definieren.
  • Das beschriebene Strömungsmuster kann bspw. erhalten werden, indem ein Stapel zusammengesetzt aus korrugierten bzw. gewellten Blättern dünnen Platten, als Katalysator oder Katalysatoraufnahmekörper verwendet wird, vorzugsweise abwechselnd bzw. alternierend mit ebenen Blättern bzw. dünnen Platten. Beide Typen von Blättern oder dünnen Platten können bspw. in einer ansich bekannten Weise und aus einem mit dem katalytischen Material und dem chemischen Verfahren kompatiblen Material hergestellt werden. Der Stapel kann eine Lage von Kanälen in jedem Satz für jede Strömungsrichtung aufweisen und die folgende Form haben:
  • a. ein korrugiertes bzw. gewelltes Blatt bzw. gewellte dünne Platte (Flächengebilde), Orientierung A
  • b. ein ebenes Blatt bzw. dünne Platte (Flächengebilde)
  • c. ein korrugiertes Blatt bzw. dünne Platte (Flächengebilde), Orientierung B
  • d. ein ebenes Blatt bzw. dünne Platte (Flächengebilde).
  • Diese Folge wird wiederholt bis die gewünschte Größe erhalten wird. Es ist nicht zwingend, daß sämtliche Blätter bzw. dünnen Platten die gleiche Größe haben, noch auf Größe entlang gerader Linien geschnitten sind. Tatsächlich kann es häufig zu bevorzugen sein, die ebenen Blätter bzw. dünnen Platten auf eine etwas geringere Größe als die Gesamtgröße der korrugierten Blätter bzw. dünnen Platten zu schneiden, und/oder ihnen ein Paar gezackter Kanten an den Seiten zu geben, um sie mit im wesentlichen konstanter Beabstandung gegen die Wände montieren zu können.
  • Es ist zweckmäßig, das Verfahrensfluid durch ein Katalysatorbett hindurchzuleiten, wobei die Kanäle im wesentlichen geradlinig sind und die Winkel zwischen den aktuellen Richtungen der Unterströme und der Richtung der Gesamtströmung von 5º bis 85º, vorzugsweise 15º bis 75º, und speziell nahezu 45º betragen.
  • Die Charakteristik des Strömungsmusters für das Verfahren gemäß der Erfindung kann ebenfalls erhalten werden, indem nur gewellte korrugierte Blätter bzw. dünne Platten verwendet und diese gestapelt werden, wobei abwechselnd Blätter bzw. dünne Platten mit der Orientierung A und B verwendet werden.
  • In einer der oben aufgeführten Ausführungsformen einer Katalysatorkammer, die mit dem Verfahren gemäß der Erfindung in Übereinstimmung ist, sind die beiden Wände koaxiale zylindrische Wände. Dieses erfordert einen Katalysator in der Form eines hohlen zylindrischen KÖrpers. Ein Katalysator oder Katalysatoraufnahmekörper einer derartigen Form, der das Strömungsmuster und die Wärmeübertragung erzeugt, die das Verfahren gemäß der Erfindung charakterisieren, kann bspw. durch Schneiden von Stapeln von Blättern oder dünnen Platten, wie oben beschrieben, hergestellt werden, und diese Stapel werden innerhalb zweier Wände angeordnet, die ein ringförmiges Formteil bilden. Die Stapel können bspw. ausreichend deformiert werden, um die Form von Segmenten eines hohlzylindrischen Körpers zu erhalten und so in das Formteil zu passen. Es sollte beachtent werden, daß der Durchmesser der beiden Wände des Formteils (entsprechend der inneren bzw. der äußeren Wand einer Katalysatorkammer) üblicherweise leicht von dem tatsächlichen Durchmesser der korrespondierenden Wände der Katalysatorkammer abweichen muß, um eine mögliche unterschiedliche thermische Ausdehnung für den Katalysator oder den Katalysatoraufnahmekörper und das Material der Katalysatorkammer und um die erwünschten Schlitze zwischen dem Katalysator und den Wänden zu berücksichtigen.
  • Es ist besonders bevorzugt, die Blätter bzw. dünnen Platten, die das Strömungsmuster definieren, in dem oben erörterten Formteil in einer solchen Weise zu stapeln, daß sämtliche Strömungsrichtungen in Ebenen im wesentlichen parallel zu der Gesamtrichtung der Strömung arrangiert werden, wenn der Katalysator in eine Katalysatorkammer eingebracht worden ist.
  • Die Blätter bzw. dünnen Platten können orthogonal oder schief relativ zu den Wänden des oben erörterten Formteils gestapelt werden und damit schief relativ zu den wärmeübertragenden Wänden, wenn der Katalysator in eine Katalysatorkammer eingebracht worden ist.
  • Das Verfahren gemäß der Erfindung ist nicht auf die Verwendung von Körpern beschränkt, die aus Stapeln von Blättern bzw. dünnen Platten hergestellt sind, die korrugierte bzw. wellige Blätter bzw. dünne Platten enthalten oder, falls korrugierte Blätter bzw. dünne Platten verwendet werden, auf die Verwendung einer speziellen Form einer Korrugation oder auf die Verwendung der gleichen Form oder Größe der Korrugation für sämtliche korrugierten Blätter bzw. dünnen Platten. Jegliche anderen Mittel zur Erzeugung des Strömungsmusters, während eine Wärmeübertragung zwischen dem Verfahrensfluid und der wärmeübertragenden Wand (Wänden) erhalten wird, werden als Teil der Erfindung angesehen, wenn sie bei der Ausführung eines nicht-adiabatischen katalytischen Verfahren verwendet werden.
  • Das Strömungsmuster und die Wärmeübertragung, die das Verfahren nach der Erfindung kennzeichnen, können bspw. erhalten werden, indem anstelle von Blättern bzw. dünnen Platten eine große Anzahl von im wesentlichen identischen Rohren verwendet wird, die zwischen zwei Wänden mit angenähert konstantem Abstand angeordnet werden, von welchen zumindest eine wärmeübertragend ist. Werden Rohre bzw. Leitungen bspw. mit rechtwinkligem Querschnitt mit einer Länge gestapelt, die den Abstand zwischen den beiden Wänden in einer solchen Weise übersteigt, daß aufeinanderfolgende Stöße bzw. Stapel von Rohren oder Röhren mit alternierender Orientierung erhalten werden, wobei einer in Richtung auf eine Wand und der andere in Richtung auf die andere Wand führt, so wird das gewünschte Strömungsmuster zur Verfügung gestellt, und es gibt lediglich Anlaß zu einem geringen Druckabfall. Jeder Teilstrom, der ein Rohr bzw. eine Rohrleitung verlassen will, wird, wenn eine der Wände erreicht ist, durch benachbarte Rohre mit entgegengesetzter Orientierung in Richtung auf die andere Wand umkehren. Wenn die Wand wärmeübertragend ist, bewirkt diese Umkehrung einen hohen Wärmeübertragungskoeffizienten zwischen dem Verfahrensfluid und der Wand.
  • Das Strömungsmuster und die Wärmeübertragung, die das Verfahren nach der Erfindung kennzeichnen, können ebenfalls erhalten werden, indem bspw. (anstelle von Rohren bzw. Leitungen) Zylinder verwendet werden, die zwei oder mehrere Fluiddurchführungen aufweisen, die sich axial durch diese hindurch von einem Ende zum anderen erstrecken.
  • Um einen Katalysatoraufnahmekörper bzw. -tragkörper umzuwandeln, wodurch das erwünschte Strömungsmuster zur Verfügung gestellt und die erwünschte Wärmeübertragung in einem Katalysator erzeugt werden, die das Verfahren nach der Erfindung ausführen können, könnte ein Körper bspw. imprägniert oder beschichtet sein, wobei eine Imprägnierungs- oder Beschichtungstechnik und aktive Materialien verwendet werden, die ansich bekannt sind.
  • Das Verfahren nach der Erfindung kann benutzt werden, wenn ein heterogenes katalytisches chemisches Verfahren bei nicht-adiabatischen Bedingungen ausgeführt wird und es ist nicht auf irgendein bestimmtes Verfahren beschränkt.
  • Das ausgeführte Verfahren kann ein exothermes Verfahren sein, insbesondere die partielle Oxidation von Kohlenwasserstoffen oder Alkoholen, oder die Kohlenwasserstoffsynthese aus Kohlenstoffoxiden und Wasserstoff.
  • Für die teilweise Oxidation von Kohlenwasserstoffen oder Alkoholen kann man bspw. einen beschichteten Katalysatorträger verwenden, der bspw. aus Glaswolle-Papier besteht, wobei die Beschichtung bspw. aus angenähert 80 % (w/w) Molybdänoxid und 20 % (w/w) Eisenoxid, aktiviert mit Chromoxid, besteht.
  • Die Synthese von Kohlenwasserstoffen aus Kohlenstoffoxiden kann durch Verwendung eines beschichteten Katalysatortragkörpers bzw. -aufnahmekörpers durchgeführt werden, der bspw. aus einem keramischen Papier besteht, das auf Aluminiumoxidfasern basiert, wobei die Beschichtung bspw. aus 25 - 50 % (w/w) Nickel und den Rest Aluminiumoxid besteht.
  • Das ausgeführte Verfahren kann ebenso ein endothermes Verfahren sein, insbesondere die Dampfreformierung von Kohlenwasserstoffen, die vorzugsweise in einem Wärmetauscher-Reformierer ausgeführt wird.
  • Eine solche Dampfreformierung kann bspw. durch Verwendung eines beschichteten Katalysatortragkörpers bzw. -aufnahmekörpers ausgeführt werden, der bspw. aus keramischem Papier besteht, das auf Aluminiumoxidfasern basiert, wobei die Beschichtung bspw. aus 25 % (w/w) Ni besteht und die anderen Hauptkomponenten Magnesiumoxid und Aluminiumoxid sind.
  • Die Erfindung wird unten unter Bezugnahme auf die Zeichnungen erläutert, in denen
  • Figur 1 einen horizontalen Querschnitt eines Katalysatorreaktors mit einem Katalysatorbett zeigt, das zur Ausführung des Verfahrens nach der Erfindung verwendbar ist,
  • Figur 2 einen vertikalen Schnitt entlang der Linie a-a eines Teils des Reaktors nach Figur 1 zeigt,
  • Figur 3 eine perspektivische Ansicht eines Teils eines Katalysators oder Katalysatoraufnahme- bzw. - tragkörpers zeigt, welcher zur Ausführung des Verfahrens nach der Erfindung verwendet werden kann,
  • Figur 4 eine Einzelheit des in Figur 3 gezeigten Körpers in einem vergrößerten Maßstab zeigt,
  • Figur 5 einen anderen Katalysator oder Katalysatortragbzw. -aufnahmekörper zur Ausführung des Verfahrens nach der Erfindung zeigt, wobei von dem Körper ein Teil weggenommen ist,
  • Figur 6 einen senkrechten Schnitt des Körpers nach Figur 5 zeigt, der zwischen zwei Wänden angeordnet ist, und
  • Figur 7 eine Skizze eines experimentellen Aufbaus zeigt, der verwendet wird, um Druckabfälle und Wärmeübertragungskoeffizienten zu bestimmen.
  • Die Figuren sind vereinfacht und zeigen z.B. nicht die Dicke von ebenen oder korrugierten bzw. gewellten Blättern bzw. dünnen Platten.
  • Der Unterschied zwischen einem Katalysator und einem Katalysatortragkörper kann aus den Zeichnungen bzw. Figuren nicht erkannt werden, und die Zeichnungen versuchen nicht, derartige Unterschiede zu machen.
  • Figur 1 zeigt einen horizontalen Querschnitt durch einen Reaktor. Der Reaktor weist eine ringförmige Katalysatorkammer auf, die mit einem Katalysator beladen ist, der zur Ausführung des Verfahrens nach der Erfindung geeignet ist. Das Verfahrensfluid fließt nach unten zu dem Katalysator. Der Katalysatorkörper besteht aus korrugierten bzw. gewellten Blättern bzw. dünnen Platten 14, 15 und ebenen Blättern bzw. dünnen Platten 16. Die korrugierten bzw. gewellten Blätter bzw. dünnen Platten weisen alternierende bzw. abwechselnde Orientierungen auf. Die Fluidkanäle 17, die durch die korrugierten Blätter bzw. dünnen Platten 14 und die ebenen Blätter bzw. dünnen Platten 16 an jeder Seite definiert werden, führen das Fluid, das nach unten auf den Katalysatorkörper in Richtung auf die äußere Wand 20 der Katalysatorkammer fließt, während die Fluidkanäle 18, die durch die korrugierten Blätter bzw. dünnen Platten 15 und die ebenen Blätter bzw. dünnen Platten 16 an jeder Seite definiert werden, das Fluid in Richtung auf die innere Wand 19 leiten. Bei dem Katalysator, der in der Figur gezeigt ist, sind sämtliche Blätter bzw. dünnen Platten im wesentlichen orthogonal zu der Oberfläche der beiden Wände 19, 20.
  • Die Schlitze zwischen dem Katalysator und den Wänden sind in Figur 1 nicht gezeigt.
  • Figur 2 zeigt einen vertikalen Schnitt durch den oberen Teil des Reaktors und des Katalysatorkörpers nach Figur 1 entlang der Linie a-a. Die Gesamtrichtung der Strömung wird durch die Pfeile C angedeutet. Sämtliche Lagen von Unterströmen und der Kanäle, in welchen sie fließen, sind parallel zu der Gesamtrichtung der Strömung C und orthogonal zu den Wänden, wobei die Fläche bzw. Ebene einer Lage mit dem Schnitt zusammenfällt. Der linke Teil der Figur zeigt einen Schnitt durch ein gewelltes Flächengebilde 14, das Unterströme in Kanälen 17 aufweist, die die Unterströme in der Richtung der äußeren Wand 20 leiten, während der rechte Teil der Figur einen Schnitt durch ein gewelltes Flächengebilde 16 mit Unterströmen in Kanälen 18 zeigt, die die Unterströme in die Richtung der inneren Wand 19 leiten. Die Strömungsrichtungen der Unterströme werden durch Pfeile angedeutet. Das gewellte Flächengebilde, das unter den geschnittenen Flächengebilden liegt, und das ebene Flächengebilde zwischen diesen Flächengebilden sind durch gestrichelte Linien angedeutet. Die Strömung an diesem unteren Niveau ist durch gestrichelte Pfeile angedeutet. Die Strömungsreflexion oder das "Zurückwerfen" beim Erreichen jeder Wand wird durch Übergehen von durchgezogenen zu gestrichelten Pfeilen bei der Umkehr korrespondierend zu der Verschiebung von der Ebene der Figur zu einer darunterliegenden Ebene oder umgekehrt angedeutet.
  • Die Schlitze zwischen dem Katalysator und den Wänden sind in Figur 2 nicht gezeigt.
  • Die in den Figuren 1 und 2 gezeigte ringförmige Katalysatorkammer kann bspw. die Katalysatorkammer eines Wärmetauscher-Reformierers der Art sein, wie er in der veröffentlichten europäischen Patentanmeldung Nr. 195 688 offenbart ist.
  • An oder nahe den Kanten der Blätter bzw. dünnen Platten gegen die inneren oder äußeren Wände werden Zonen mit einem kleinen Nettofluß und lokal kleinen Wärmeübertragungskoeffizienten auftreten. Aufgrund der Turbulenz, die durch die Umkehrung der Strömung an jeder oder alle zwei Blätter bzw. dünnen Platten oder Kanäle auftreten, werden diese Zonen sehr schmal sein und sich in Entfernungen befinden, die zu der Höhe eines oder zweier Kanäle korrespondieren, typischerweise jeweils einige Millimeter. Die Wärmeleitung in der Wand oder den Wänden wird irgendwelche Temperaturunterschiede, die durch solche Zonen bewirkt werden, und keine ungleichmäßige Temperaturverteilung wird erkennbar sein.
  • Figur 3 zeigt einen Abschnitt eines Katalysators oder eines Katalysatorträgerkörpers, welcher in Übereinstimmung mit der Erfindung verwendet werden kann. Der Abschnitt besteht aus einem Stapel von im wesentlichen parallelen Blättern bzw. dünnen Platten 14, 15, 16, wobei die Blätter bzw. dünnen Platten 14 eine Wellung der Orientierung A aufweisen, die Blätter bzw. dünnen Platten 15 Wellungen der Orientierungen B aufweisen und die Blätter bzw. dünnen Platten 16 eben sind. Der Stapel ist durch Stapeln von Blättern bzw. dünnen Platten in der folgenden Ordnung bzw. Reihenfolge (von unten) hergestellt worden:
  • - ein ebenes Blatt bzw. dünne Platte 16
  • - ein gewelltes Blatt bzw. dünne Platte 14, Orientierung A
  • - ein ebenes Blatt bzw. dünne Platte 16
  • - ein gewelltes Blatt bzw. dünne Platte 15, Orientierung B
  • Diese Reihenfolge kann über den gesamten Stapel fortgesetzt werden.
  • Die gewellten Blätter bzw. dünnen Platten 14 definieren zusammen mit den ebenen dünnen Platten 16 darunter und darüber im wesentlichen geradlinige Kanäle 17, und die gewellten dünnen Platten 15 definieren zusammen mit den ebenen dünnen Platten 16 darunter und darüber im wesentlichen geradlinige Kanäle 18, wobei die Richtungen der beiden Systeme von Kanälen 17, 18 unterschiedlich sind. Die Kanäle jeder Richtung sind in im wesentlichen parallelen Lagen bzw. Schichten angeordnet.
  • Ein Abschnitt, wie er in dieser Figur gezeigt ist, kann in dem in den Figuren 1 und 2 gezeigten Katalysator gemacht werden, wobei die Gesamtströmungsrichtung durch einen Pfeil C angedeutet wird, bspw. einem der Bisektoren bzw. Winkelhalbierenden der Winkel, die durch die Richtungen der Kanäle 17, 18 gebildet werden. Deformationen, um an das Einführen in eine ringförmige Katalysatorkammer anzupassen, sind nicht gezeigt.
  • Figur 4 zeigt eine Endansicht einer gewellten dünnen Platte, entlang der Wellungen gesehen. Die Figur deutet die Abmessungen E und L an, die für die Wellung kennzeichnend sind.
  • Figur 5 zeigt eine perspektivische Ansicht einer anderen Ausführungsform eines Katalysators oder Katalysatortrag- bzw. -aufnahmekörper, der zur Ausführung des Verfahrens nach der Erfindung zweckmäßig ist, wobei ein Teil des Körpers weggenommen worden ist. Dieser Körper besteht aus Rohren bzw. Rohrleitungen 21, 22, die einen rechtwinkligen Querschnitt aufweisen. Die Rohrleitungen bzw. Rohre sind in Stapeln 23, 24 mit alternierenden Orientierungen der Rohrleitungen gestapelt, wobei die Stapel 23, bestehend aus den Rohrleitungen 21, eine von den Rohrleitungen 22 der Stapel 24 unterschiedliche Orientierung aufweisen, die für das Strömungsmuster und die Wärmeübertragungscharakteristik nach der Erfindung sorgen. Einige der Stapel 26 sind nur durch gestrichelte Linien angedeutet, während nur einige der Rohrleitungen in dem vordersten Stapel 27 gezeigt sind. Obwohl die Rohrleitungen von verschiedenen Stapeln gezeigt sind, die das gleiche Niveau erreichen, ist dies nicht zwingend.
  • Wie unter Bezugnahme auf die Figuren 1 und 2 erläutert, wird an der Wand oder den Wänden keine ungleichmäßige Temperaturverteilung erkennbar, wenn diese Ausführungsform für das Verfahren verwendet wird.
  • Figur 6 zeigt einen vertikalen Schnitt des Körpers nach Figur 5. Der Körper ist zwischen zwei Wänden 25 angeordnet, die einen Stapel von Rohrleitungen 21 schneiden, orthogonal zu der Ebene dieses Stapels gesehen. Die Rohrleitungen des Stapels von Rohrleitungen 22, die direkt unter der gezeigten Lage liegen, ist durch gestrichelte Linien angedeutet und die Fluidströme werden durch durchgezogene Pfeile bzw. gestrichelte Pfeile angedeutet. Die beiden Wände 25 haben im wesentlichen gleichmäßigen bzw. konstanten Abstand. Die Reflexion der Ströme beim Erreichen dieser Wände wird durch die Pfeile angedeutet.
  • Figur 7 zeigt eine Skizze des experimentellen Aufbaus, der zur Bestimmung von Druckabfällen und Wärmeübertragungskoeffizienten für unterschiedliche Modelle von Katalysatorkörpern und Katalysatorpartikelbetten verwendet wird.
  • Die Bezugszeichen von Figur 7 beziehen sich auf die folgenden Punkte:
  • (1) einen Luftkompressor, Saugkapazität ≥ 250 m³/Std.
  • (2) einen Luftbehälter
  • (3) ein Schließventil
  • (4) ein Reduktionsventil
  • (5) ein Präzisionsdruckmeßgerät, 0 - 15 kg/cm²g
  • (6) einen Durchflußmesser 0 - 101 Nm³/Std. bei 5 kg/cm²g, 15ºC
  • (7) ein manuell betätigtes Regulier-Ventil
  • (8) ein Modell eines Katalysatorreaktors mit zwei wärmeübertragenden Wänden 11, 12 mit im wesentlichen konstantem Abstand. Diese beiden Wände sind eben, wobei an jedem Ende Stahlradiatoren an hölzernen Latten befestigt sind und die gesamte Anordnung zusammengeklemmt wurde. Der Boden bestand aus einem Maschendrahtschirm und der Kopf aus einem stramm bzw. dicht montierten Luftverteiler-Stück.
  • Der Abstand zwischen den Radiatoren konnte durch Anordnen von dünnen Platten aus Karton zwischen einem der Radiatoren und den Latten modifiziert werden.
  • (9) ein Katalysatorkörper oder Katalysatorbett
  • (10) ein U-Rohr-Manometer
  • Die Erfindung und die zu erzielenden Vorteile werden in dem folgenden Beispiel detaillierter erläutert.
    • Beispiel
  • In einem experimentellen Aufbau wurden Modelle von Katalysatoren, die die Charakteristiken der Erfindung zur Verfügung stellen, mit Mustern von üblichen Katalysatoren für die Dampfreformierung von Kohlenwasserstoffen verglichen.
  • Drei Modelle von kreuzweise angeordneten, gewellten Katalysatorträgerkörpern wurden aus Wellpappe hergestellt. Die Modelle 1 und 2 bestanden aus kreuzweise angeordneter gewellter Pappe mit einer Wellenhöhe, E, von 2,5 und 4,4mm, und mit einer ebenen dünnen Platte (einer Zwischenlage bzw. Auskleidung) d.h., wie der in Figur 3 gezeigte Körper aufgebaut. Das Modell 3 bestand aus kreuzweise angeordneter gewellter Pappe mit einer Wellenhöhe, E, von 2,1 mm ohne Zwischenlage bzw. Auskleidung. Zum Vergleich wurden entsprechende Experimente unter Verwendung von Mustern von üblichen Katalysatorringen mit OD/ID x H = 16,7/7,8 x 10,4mm und Standard-Katalysatorzylindern mit OD x H = 5,3 x 5,1mm durchgeführt.
  • Die Daten der getesteten Katalysatormodelle und Katalysatorpartikel sind in Tabelle 1 angeführt. Tabelle 1 Füllung Modell 1 Modell 2 Modell 3 Ringe Zylinder Material Wellungsfaktor leerer Raum, % Pappe bzw. Pappkarton keramischer Magnesium-Aluminium-Spinel
  • Die Abmessungen E und L sind in Figur 4 angedeutet.
  • Der Wellungsfaktor ist als Verhältnis zwischen dem tatsächlichen oberen äußeren Bereich/Fläche der gewellten dünnen Platte und dem projizierten Bereich/Fläche dieser Platte auf eine Ebene definiert, bei der die gewellte dünne Platte bzw. Platten zum Liegen bzw. Stillstand gebracht wird. S/V ist die äußere Oberfläche (m²) pro Volumen (m³).
  • Es wird bemerkt, daß die äußere Oberfläche pro Volumen (S/V) für die kreuzweise angeordneten Pappmodelle 1,5 - 2,5 mal größer ist als für die Zylinder mit 5,3 x 5,1mm. Folglich wird für das Reformierungsverfahren erwartet, daß die Katalysatoraktivität pro Volumen höher sein wird, wenn die Katalysatoraktivität pro Volumen höher sein wird, wenn ein kreuzweise angeordneter Katalysator verwendet wird als wenn ein Katalysatorzylinder mit 5,3 x 5,1mm verwendet wird, da der Effektivitätsfaktor der Reformierungsreaktion sehr niedrig ist, typischerweise geringer als 5%, in dem Boden 80% eines üblichen Rohrreformierers und auf weniger als 1% am Boden abfallend, siehe J.R. Rostrup-Nielson, Catalytic Steam Reforming, Springer Verlag, Berlin (1984), Seite 69.
  • Die Wärmeübertragungs- und Druckabfall-Eigenschaften der Modelle und der Katalysatorzylinder und Ringe wurden in einem 1000mm langen vertikalen Kanal mit einem 55 x 300mm rechtwinkligen horizontalen Querschnitt bestimmt. Die beiden Wände mit 300 x 1000mm waren zwei parallele ebene Strahler bzw. Radiatoren, in denen heißes Wasser bei 80ºC zirkuliert wurde. Die Pappmodelle mit den Abmessungen 55 x 300 x 1000mm wurden mit den Ebenen der dünnen Platte orthogonal zu den Heizoberflächen und parallel zu der Richtung der Gesamtströmung angeordnet. Der Abstand zwischen den Strahlern bzw. Radiatoren konnte, wie oben ausgeführt, beliebig vergrößert werden.
  • Die Figur 7 zeigt eine Skizze des experimentellen Aufbaus. Wenn ein Experiment durchgeführt wurde, wurde ein Luftstrom durch den Kanal nach unten geführt, der ein Pappmodell oder Katalysatorzylinder oder -ringe enthielt. Der Druckabfall über die "Katalysatorfüllung" und die Wärmeübertragung wurden bestimmt. Das Ventil (3) wurde geöffnet, und das Reduktionsventil (4) und das Steuerventil (7) wurden eingestellt, um eine Ablesung von 6 kg/cm²g an dem Druckmeßgerät (5) zu erhalten; der Durchflußmesser (6) zeigte eine vorbestimmte Ablesung. Der Druckabfall über die Katalysatorfüllung (9), die durch das U-Rohrmanometer (10) angezeigt wurde, wurde abgelesen.
  • Die Temperaturen des Katalysators oder Pappmodells und des heißen Wassers wurden in Intervallen von 5 - 10 Minuten aufgenommen, bis die aufgenommenen Temperaturen stabil waren. Die Differenz zwischen der Temperatur des heißen Wassers am Einlaß und am Auslaß war bei allen Experimenten geringer als 2ºC. Bei der Interpretation der Messungen wurde angenommen, daß die Temperatur an sämtlichen Stellen an den Wänden des Strahlers bzw. des Radiators gleich war.
  • Die physikalischen Eigenschaften der Gasströmung der Experimente werden nachfolgend in der Tabelle 2 zusammengestellt. Tabelle 2 Massenfluß Viskosität Leitfähigkeit Wärmekapazität Gasdichte
  • Dreizehn Thermoelemente wurden in dem Katalysator oder in den Modellen angeordnet.
  • In den Experimenten, bei denen Katalysator-Ringe- oder -zylinder verwendet wurden, betrug der Abstand zwischen den Wänden des Strahlers bzw. Radiators 60mm; alle Thermoelemente wurden in der zentralen Ebene zwischen den beiden Wänden des Radiators bzw. Strahlers angeordnet. Ein Thermoelement wurde auf der Mittellinie, 10mm von dem Boden (Gasauslaß), und die verbleibenden 12 wurden 10, 125, 250 und 500mm von dem Kopf und in drei unterschiedlichen seitlichen Positionen angeordnet: Auf der Mittellinie, 95mm zur Linken und 95 mm zur Rechten.
  • Bei den Experimenten zum Testen der Pappmodelle wurden sämtliche Thermoelemente, bis auf zwei, in der Mittelebene bzw. Ebene durch das Zentrum orthogonal zu den Wänden des Radiators bzw. Strahlers angeordnet. Fünf Thermoelemente wurden auf der Mittellinie 10mm von dem Boden (Gasauslaß) und 10, 125, 250 und 500mm von dem Kopf angeordnet. Sechs Thermoelemente wurden 19,5mm von der Mittellinie bzw. Linie durch das Zentrum, 125, 250 und 500mm von dem Kopf, drei an der näheren Seite der Mittelebene bzw. Ebene im Zentrum zwischen den beiden Wänden des Strahlers bzw. Radiators, und drei auf der fernen Seite angeordnet. Die verbleibenden beiden Thermoelemente wurden in der Mittelebene zwischen den beiden Wänden des Radiators bzw. Strahlers 250mm von dem Kopf und 105mm von der Mittellinie, eines auf der Linken und eines auf der Rechten, angeordnet.
  • Die bei den verschiedenen Experimenten erhaltenen Ergebnisse sind in Tabelle 3 zusammengefaßt. Tabelle 3 Bestimmungen des Wärmeübertragungskoeffizienten h und des Druckabfalls pro Meter der Füllung dP/dZ. Füllung Schlitz zwischen Wand und Füllung mm Modell 1 Modell 2 Modell 3 üblicher Katalysatorring üblicher Katalysatorzylinder
  • Die für die Pappmodelle ermittelten Druckabfälle sind niedriger, in einigen Fällen eine Großenordnung niedriger, als die für die Katalysatorpartikel gefundenen.
  • Die für die Pappmodelle ermittelten Wärmeübertragungskoeffizienten sind höher als die für die Katalysatorpartikel gefundenen, vorausgesetzt, daß die Schlitzbreite zwischen der Probe und der Wand 1,2 mm nicht übersteigt.
  • Vergleicht man die experimentellen Ergebnisse, die unter Verwendung der Modelle 1 und 2 ermittelt wurden, ist erkennbar, daß eine Vergrößerung der Kanalbreite zu besseren Wärmetransfer- und Druckabfall-Eigenschaften führt.
  • Vergleicht man die experimentellen Ergebnisse, die für die Modelle 2 und 3 ermittelt wurden, ist zu sehen, daß der Druckabfall halbiert werden kann, indem ein Katalysator oder Katalysatorträgerkörper (Modell 3), der keine Zwischenlage aufweist, durch einen Katalysator oder einem Katalysatorträgerkörper (Modell 2), der eine Zwischenlage aufweist, ersetzt wird, der die gleiche äußere Oberfläche pro Volumen (S/V) und den gleichen Wärmeübertragungskoeffizienten ergibt, wenn die gleiche Schlitzbreite verwendet wird.
  • Bei den obigen Erläuterungen unter Bezugnahme auf die Figuren und bei dem obigen Beispiel ist eine Anzahl von Ausführungsformen eines Katalysators im einzelnen beschrieben worden, der in Übereinstimmung mit dem Verfahren nach der Erfindung ist; die Ergebnisse, die beim Vergleich dreier dieser Ausführungsformen mit einem Standard-Katalysator in einem Modellexperiment ermittelt wurden, zusammengestellt. Jedoch sind die Ergebnisse nur als erläuternd in Betracht zu ziehen und beschränken das Verfahren nach der Erfindung nicht auf die spezifisch beschriebenen Ausführungsformen. Irgendwelche Mittel bzw. Einrichtungen zur Realisierung der Strömungsmuster- und Wärmeübertragungscharakteristik der Erfindung, die zur Ausführung eines heterogenen katalytischen chemischen Verfahrens bei nichtadiabatischen Bedingungen verwendbar sind, sind als Teil der Erfindung anzusehen, die nur durch den Schutzbereich der beigefügten Ansprüche eingeschränkt wird.
  • Die Verwendung von Stapeln aus gewellten dünnen Platten mit welligen Korrugationen stimmt vollauf mit dem Verfahren nach der Erfindung überein.
  • Auch können gewellte dünne Platten bzw. Blätter (mit geradlinigen oder gewellten Korrugationen) mit einer sekundären Wellung, die gegebenenfalls eine andere Form oder Größe und eine unterschiedliche Orientierung zu der primäen Wellung aufweist, gemäß der Erfindung verwendet werden.
  • Zu weiteren Möglichkeiten gehören gelochte bzw. mit Löchern versehene dünne Platten bzw. Blätter oder Blätter bzw. dünne Platten mit oberflächlichen Erhebungen.

Claims (6)

1. Verfahren zur Durchführung eines heterogenen katalytischen chemischen Verfahrens unter nicht-adiabatischen Bedingungen, bei dem ein Strom eines Verfahrensfluids in einer Gesamtströmungsrichtung durch einen Reaktor geleitet wird, der einen oder mehrere monolithische Katalysatoren in einer Katalysatorkammer mit einen Eingang und einem Ausgang enthält, durch zwei einheitlich beabstandete Wände definiert ist und der Wärme durch mindestens eine der beiden im wesentlichen einheitlich beabstandeten Wände zwischen dem Verfahrensfluid in der Katalysatorkammer und einem Fluid außerhalb der Katalysatorkammer überträgt, wobei der Katalysator eine Struktur von Kanälen aufweist, die in Gruppen von im wesentlichen parallelen Kanälen angeordnet sind, wodurch das Verfahrensfluid in mehrere Unterströme aufgeteilt wird, deren tatsächliche Strömungsrichtungen in einem Winkel zu den beiden einheitlich beabstandeten Wänden und zu der Gesamtströmungsrichtung verlaufen, und wobei sich die Richtung jedesmal ändert, wenn eine der Wände erreicht wird, so daß der Massenfluß zu einer der beiden im wesentlichen einheitlich beabstandeten Wände, an jedem Querschnitt orthogonal zur GesamtStrömungsrichtung, dem Massenfluß zur anderen der beiden Wände annähernd gleich ist, wobei die Strömungsrichtung der Unterströme in einer Kanalgruppe verschieden von der in der bzw. den benachbarten Kanalgruppen ist, wodurch die tatsächliche Strömungsrichtung jedes Unterstroms durch einen Schlitz zwischen der fraglichen Wand und dem Katalysator jedesmal reflektiert wird, wenn er beim Verlassen eines Kanals und beim Eintritt in benachbarte Kanäle eine der im wesentlichen einheitlich beabstandeten Wände erreicht, um so den Unterstrom zur anderen dieser Wände zu lenken, dadurch gekennzeichnet, daß bei Verwendung einer ringförmigen Katalysatorkammer mit koaxialen zylindrischen Wänden die Gesamtströmungsrichtung des Verfahrensfluids parallel zur gemeinsamen Achse der Wände verläuft.
2. Verfahren nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch Verwendung eines Katalysators, dessen Kanäle alle in Schichten angeordnet sind, die annähernd orthogonal zu den wärmeübertragenden Wänden sind.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die chemische Reaktion eine endotherme Reaktion ist.
4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß die chemische Reaktion die Dampfreformierung von Kohlenwasserstoffen ist.
5. Verfahren nach Anspruch 4, bei dem die Dampfreformierung von Kohlenwasserstoffen in einer Wärmeaustausch-Reformierungsanlage durchgeführt wird.
6. Anlage zur Durchführung eines heterogenen katalytischen chemischen Verfahrens unter nicht-adiabatischen Bedingungen mit einem Reaktor, der einen oder mehrere monolithische Katalysatoren in einer Katalysatorkammer mit einem Eingang und einem Ausgang enthält, die durch zwei einheitlich beabstandete Wände begrenzt ist, wobei mindestens eine der beiden im wesentlichen einheitlich beabstandeten Wänden angepaßt ist, um die Übertragung von Wärme dadurch zu ermöglichen, wobei die Katalysatorkammer einen Katalysator mit einer Struktur von Kanälen enthält, die in Gruppen von im wesentlichen parallelen Kanälen angeordnet sind, die verbunden sind, um eine Strömungsbahn von dem Eingang zu dem Ausgang der Katalysatorkammer zur Verfügung zu stellen, wobei die Kanäle zu den beiden einheitlich beabstandeten Wände gewinkelt sind und die Richtung jedesmal ändern, wenn sie eine der beiden Wände erreichen, wobei sich ein Schlitz zwischen der Wand und dem Katalysator befindet, und wobei sich die Richtung einer der Gruppen der im wesentlichen parallelen Kanäle von der benachbarten Gruppe oder Gruppen von Kanälen unterscheidet, dadurch gekennzeichnet, daß die Katalysatorkammer eine ringförmige Katalysator-Kammer mit koaxialen zylindrischen Wänden ist, und daß der Eingang und der Ausgang so positioniert sind, daß die Gesamtströmungsrichtung des Verfahrensfluids im Betrieb parallel zur gemeinsamen Achse der Wände verläuft.
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