JP7280232B2 - secondary battery - Google Patents
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Description
本発明は、二次電池に関する。 The present invention relates to secondary batteries.
電極シート及びセパレータを捲回した電極体を備えた二次電池が知られている。電極体は、正極活物質層を備えた長尺状の正極シートと負極活物質層を備えた長尺状の負極シートとをセパレータを介して積層し、積層体を一端から捲回することによって形成されている。捲回型の電極体は、二次電池の製造工程において電極体に電解液を浸透させる際、電極体の中心部分に電解液が浸透しにくいため、電極体全体に電解液を浸透させるために比較的長時間を要する。 A secondary battery is known that includes an electrode body in which an electrode sheet and a separator are wound. The electrode body is produced by laminating a long positive electrode sheet having a positive electrode active material layer and a long negative electrode sheet having a negative electrode active material layer with a separator interposed therebetween, and winding the laminate from one end. formed. In the case of the wound electrode body, when the electrolytic solution is permeated into the electrode body in the manufacturing process of the secondary battery, it is difficult for the electrolytic solution to permeate the central part of the electrode body. It takes a relatively long time.
例えば電極体を構成するセパレータの通液性が低いと、電解液を電極体に満遍なく行き渡らせる注液性が低下する。例えば、活物質の収縮及び膨張に伴う電解液の排出及び吸収を抑えるためにセパレータの一端を接合したものが提案されている(例えば特許文献1参照)。この構成によれば、活物質層に含浸される電解液の不足が抑制されるため、電解液の不足による内部抵抗の増大を抑制することができる。 For example, if the liquid permeability of the separator that constitutes the electrode body is low, the liquid pourability for evenly spreading the electrolytic solution over the electrode body is reduced. For example, it has been proposed that one end of a separator is joined in order to suppress the discharge and absorption of the electrolytic solution due to the contraction and expansion of the active material (see, for example, Patent Document 1). According to this configuration, the shortage of the electrolytic solution with which the active material layer is impregnated is suppressed, so it is possible to suppress an increase in the internal resistance due to the shortage of the electrolytic solution.
上記のセパレータの一端を接合した二次電池に限らず、セパレータの材料や厚さ等によっても電極体の注液性は低下することがある。また、セパレータに限らず、電解液に対する活物質の濡れ性等によっても電極体の注液性は低下することがある。注液性が低下すると、電解液を電極体へ浸透させる時間が長くなり生産効率が低下するだけでなく、活物質の電池反応に伴う膨張・収縮により電極体外へ排出された電解液が電極体へ戻りにくくなり、電解液の不足が生じる可能性がある。 Not only the secondary battery in which one end of the separator is joined, but also the material, thickness, etc. of the separator may reduce the liquid pourability of the electrode assembly. In addition, not only the separator but also the wettability of the active material with respect to the electrolytic solution may reduce the liquid pourability of the electrode assembly. If the injectability deteriorates, it takes longer for the electrolyte to permeate the electrode body, which not only lowers production efficiency, but also causes the electrolyte to drain out of the electrode body due to expansion and contraction associated with the battery reaction of the active material. It becomes difficult to return to the back, and there is a possibility that the shortage of the electrolyte solution will occur.
上記課題を解決する二次電池は、活物質層を備えた電極シートとセパレータとを交互に積層した状態で捲回された電極体と電解液とを備える電池であって、前記電極シートと前記セパレータとの間には、前記電解液の一部を保持する保持層が設けられ、前記保持層は、前記活物質層のうち捲回方向と直交する方向に沿った一方の端部から中央に向かって延出し且つ互いに前記電解液が通るための通路を設けて配置された複数の第1線状部と、前記活物質層のうち前記一方の端部と反対側に位置する他方の端部から中央に向かって延出し且つ互いに前記電解液が通るための通路を設けて配置された複数の第2線状部とを備え、前記第1線状部の前記中央側の端部と前記第2線状部の前記中央側の端部とは離れて配置され、前記第1線状部の前記端部と前記第2線状部の前記端部の間に、前記保持層の無い領域が設けられる。 A secondary battery for solving the above problems is a battery comprising an electrode body in which an electrode sheet having an active material layer and a separator are alternately laminated and wound, and an electrolytic solution, wherein the electrode sheet and the A retention layer that retains a portion of the electrolyte is provided between the separator and the retention layer, and the retention layer extends from one end of the active material layer along the direction perpendicular to the winding direction to the center. a plurality of first linear portions extending toward each other and arranged with passages for the electrolyte to flow through; and the other end portion of the active material layer positioned opposite to the one end portion. and a plurality of second linear portions extending toward the center from the first linear portion and arranged with passages for the electrolytic solution to pass through. A region without the holding layer is provided between the end of the first linear portion and the end of the second linear portion and is spaced apart from the ends of the two linear portions on the central side. be provided.
上記構成によれば、二次電池に電解液を注入する際、電解液が、保持層を構成する複数の第1線状部の間に設けられた通路及び第2線状部の間に設けられた通路を介して、活物質層の電解液が浸透しにくい中央領域まで移動する。このため、電解液の注液性を高めることができる。さらに電池の使用時にも、電極体の外部に排出された電解液が通路を介して速やかに中央領域まで移動するため、活物質層に含浸される電解液の不足を抑制することができる。このため、二次電池の内部抵抗の上昇を抑制することができる。 According to the above configuration, when the electrolytic solution is injected into the secondary battery, the electrolytic solution is provided between the passages provided between the plurality of first linear portions and the second linear portions that constitute the holding layer . It moves to the central region of the active material layer through which the electrolyte solution does not easily permeate. Therefore, it is possible to improve the electrolyte pourability. Furthermore, even when the battery is in use, the electrolytic solution discharged to the outside of the electrode body quickly moves to the central region through the passage, so that the shortage of the electrolytic solution impregnated in the active material layer can be suppressed. Therefore, an increase in the internal resistance of the secondary battery can be suppressed.
上記二次電池について、前記第1線状部の間に設けられた通路及び前記第2線状部の間に設けられた通路は、前記電極シートの端部から中央に向かって幅が狭くなるように配置されていてもよい。 In the secondary battery, the width of the passage provided between the first linear portions and the passage provided between the second linear portions narrows from the end of the electrode sheet toward the center. may be arranged as follows.
上記構成によれば、通路の幅は、活物質層の端部から中央領域に向かうにつれ小さくなる。このため、通路の途中で電解液が留まることを抑制し中央領域まで到達させることができるため、注液性を高めることができる。 According to the above configuration, the width of the passage becomes smaller from the end of the active material layer toward the central region. Therefore, it is possible to prevent the electrolyte from remaining in the middle of the passage and allow the electrolyte to reach the central region, thereby improving the injectability.
上記二次電池について、前記電極体は扁平状の形状を有し、曲率が大きい第1領域と、前記第1領域と隣り合う第2領域とを備え、前記第1線状部及び前記第2線状部は、その全体が、前記第1領域及び前記第2領域のいずれかに含まれていてもよい。 In the secondary battery, the electrode body has a flattened shape and includes a first region having a large curvature and a second region adjacent to the first region. The linear portion may be wholly included in either the first region or the second region.
上記構成によれば、第1線状部及び第2線状部は、その全体が、第1領域及び第2領域のいずれかに含まれる。このため、第1線状部及び第2線状部が、第1領域及び第2領域を跨ぐことによる電解液の流れが阻害されることを抑制することができる。
上記二次電池について、一方の前記電極シートは、長手方向の端部の少なくとも一つが接合されたセパレータに収容され、他方の電極シートは、前記第1線状部及び前記第2線状部を備えていてもよい。
According to the above configuration, the entirety of the first linear portion and the second linear portion is included in either the first region or the second region. Therefore, it is possible to prevent the first linear portion and the second linear portion from interfering with the flow of the electrolytic solution due to straddling the first region and the second region.
In the above secondary battery, one of the electrode sheets is housed in a separator to which at least one of the ends in the longitudinal direction is joined, and the other electrode sheet has the first linear portion and the second linear portion. may be provided.
上記構成によれば、第1線状部及び第2線状部は、その全体が、第1領域及び第2領域のいずれかに含まれる。このため、第1線状部及び第2線状部が、第1領域及び第2領域を跨ぐことによる電解液の流れが阻害されることを抑制することができる。 According to the above configuration, the entirety of the first linear portion and the second linear portion is included in either the first region or the second region. Therefore, it is possible to prevent the first linear portion and the second linear portion from interfering with the flow of the electrolytic solution due to straddling the first region and the second region.
上記二次電池について、前記第1線状部及び前記第2線状部は、前記電解液を吸収する吸液性ポリマーを含んでいてもよい。
上記構成によれば、吸液性ポリマーを含む保持層が、電極シート及びセパレータの間で電解液を保持する。このため、保持層が介在することによる内部抵抗の上昇を抑制することができる。
In the above secondary battery, the first linear portion and the second linear portion may contain an absorbent polymer that absorbs the electrolytic solution.
According to the above configuration, the retaining layer containing the absorbent polymer retains the electrolytic solution between the electrode sheet and the separator. Therefore, it is possible to suppress an increase in internal resistance due to the presence of the retention layer .
上記二次電池について、前記保持層は、前記電極シートと前記セパレータとを接着する接着材料を含むことが好ましい。
上記構成によれば、保持層は、電解液を保持する機能と電極シートとセパレータとを接着する機能との両方を兼ね備えることができる。
In the above secondary battery, it is preferable that the holding layer includes an adhesive material that adheres the electrode sheet and the separator.
According to the above configuration, the retention layer can have both the function of retaining the electrolytic solution and the function of adhering the electrode sheet and the separator.
本発明によれば、二次電池の電解液の注液性を高めることができる。 ADVANTAGE OF THE INVENTION According to this invention, the injection property of the electrolyte solution of a secondary battery can be improved.
図1~図6を参照して、二次電池について説明する。本実施形態では、二次電池を、リチウムイオン二次電池として説明する。
図1に示すように、二次電池11は、開口部を有するケース本体12と、ケース本体12の開口部を封止する蓋部13とを備える。蓋部13には、充放電に用いられる正極外部端子14及び負極外部端子15が設けられている。蓋部13には、電解液を注入する注入口13Aが形成されている。ケース本体12及び蓋部13によって形成される収容空間には、電極体16及び電解液が収容されている。電極体16は、ケース本体12に収容された状態で一方の側部(図1中左側)に位置する端部である正極集電部17と、他方の側部(図1中右側)に位置する端部である負極集電部18を備える。正極集電部17は、接続部材171を介して正極外部端子14に接続され、負極集電部18は、接続部材181を介して負極外部端子15に電気的に接続される。
A secondary battery will be described with reference to FIGS. 1 to 6. FIG. In this embodiment, the secondary battery will be described as a lithium ion secondary battery.
As shown in FIG. 1, the secondary battery 11 includes a
図2に示すように、電極体16は、長尺の正極シート20、セパレータ40、長尺の負極シート30、及びセパレータ41を順に積層した後、その積層体を一端から捲回し、プレスすることにより形成されている。電極体16は、扁平な形状を有している。捲回前の積層体は、正極シート20及び負極シート30の長手方向が一致するように積層されている。正極シート20及び負極シート30のうち、長手方向であって、電極体16の中心軸100を中心に巻かれる方向を捲回方向101という。
As shown in FIG. 2, the
正極シート20は、正極集電体21と、正極集電体21の両面に設けられた正極活物質層22とを備える。正極シート20の短手方向の一方の端部には、正極活物質層22が形成されずに正極集電体21が露出した未塗工部23が長手方向に沿って設けられている。未塗工部23の少なくとも一部はセパレータ40,41の外側に位置する。
The
負極シート30は、負極集電体31と、負極集電体31の両面に設けられた負極活物質層32とを備える。負極シート30の短手方向の端部のうち、正極シート20の未塗工部23と反対側となる他方の端部には、負極活物質層32が形成されずに負極集電体31が露出した未塗工部33が設けられている。未塗工部33の少なくとも一部はセパレータ40の外側に位置する。正極シート20の未塗工部23は互いに圧接されて正極集電部17となる。負極シート30の未塗工部33は互いに圧接され、負極集電部18となる。
The
次に、正極の材料について説明する。正極集電体21には、アルミニウム箔等の金属箔が用いられる。正極合剤に含まれる正極活物質は、リチウムイオン二次電池の正極活物質として使用し得ることが知られている各種の材料の1種類または複数種類を使用することができる。好適例として、層状系、スピネル系等のリチウム複合金属酸化物(例えば、LiNiO2、LiCoO2、LiFeO2、LiMn2O4、LiNi0.5Mn1.5O4,LiCrMnO4、LiFePO4)が挙げられる。導電材としては、アセチレンブラック、ケッチェンブラック等のカーボンブラックやその他(グラファイト等)の粉末状カーボン材料が例示される。バインダとしては、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)、スチレンブタジエンラバー(SBR)、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)等が例示される。
Next, the material for the positive electrode will be described. Metal foil such as aluminum foil is used for the positive electrode
次に、負極の材料について説明する。負極集電体31は、銅やニッケル等の金属箔から形成されている。負極合剤に含まれる負極活物質は、リチウムイオン二次電池の負極活物質として使用し得ることが知られている各種の材料の1種類または複数種類を使用することができる。例えば、黒鉛(グラファイト)、難黒鉛化炭素(ハードカーボン)、易黒鉛化炭素(ソフトカーボン)、カーボンナノチューブ等の炭素材料が挙げられる。なかでも、導電性に優れ、高いエネルギー密度が得られることから、天然黒鉛や人造黒鉛等の黒鉛系材料(特には天然黒鉛)を好ましく用いることができる。
Next, the material for the negative electrode will be described. The negative electrode
また、負極合剤は、負極活物質の他に、導電剤やバインダ等の添加剤を含んでもよい。バインダとしては、正極と同様のものを用いることができる。その他、増粘剤、分散剤、導電材等を適宜使用することもできる。例えば、増粘剤としてはカルボキシメチルセルロース(CMC)やメチルセルロース(MC)を用いることができる。 Moreover, the negative electrode mixture may contain additives such as a conductive agent and a binder in addition to the negative electrode active material. As the binder, the same binder as that used for the positive electrode can be used. In addition, a thickener, a dispersant, a conductive material, and the like can be used as appropriate. For example, carboxymethyl cellulose (CMC) and methyl cellulose (MC) can be used as thickeners.
セパレータ40,41は、樹脂から形成された多孔質層を有する。多孔質層は、例えば、多孔性ポリエチレン、多孔性ポリオレフィン、および多孔性ポリ塩化ビニル等で構成された単層構造或いは複数の材料からなる積層構造である。また、多孔質層には、強度向上などを目的としてフィラーを含有させることもできる。
また、セパレータ40と正極シート20との間には、保持層が介在している。保持層は、セパレータ40と正極シート20とを接合し、電解液を保持層に保持可能な保持材からなる。例えば、保持材としては、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)、ポリビニルアルコール、ポリアクリレート、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)等のうち少なくとも1種を用いることができる。この他に、低密度ポリエチレン(LDPE)、ポリプロピレン(PP)、ポリブテン-1等のポリ-α-オレフィン、ポリアクリル酸エステル、エチレン-酢酸ビニル共重合体(EVA)、エチレン-メチルアクリレート共重合体(EMA)、エチレン-エチルアクリレート共重合体(EEA)、エチレン-ブチルアクリレート共重合体(EBA)、エチレン-メチルメタクリレート共重合体(EMMA)、アイオノマー樹脂等を含んでいてもよい。また、上記した各樹脂や、スチレンブタジエンゴム(SBR)、ニトリルゴム(NBR)、フッ素ゴム、エチレン-プロピレンゴムなどの室温で粘着性を示す樹脂をコアとし、融点や軟化点が60℃以上120℃以下の範囲内にある樹脂をシェルとしたコアシェル構造の樹脂を接着性樹脂として含んでいてもよい。この場合、シェルには、各種アクリル樹脂やポリウレタンなどを用いることができる。さらに、接着性樹脂には、一液型のポリウレタンやエポキシ樹脂などで、60℃以上120℃以下の範囲内に接着性を示すものも用いることができる。接着性樹脂には、前記例示の樹脂を1種単独で使用してもよく、2種以上を併用してもよい。
A retention layer is interposed between the
電解液は、非水溶媒に支持塩が含有された組成物である。ここで、非水溶媒としては、プロピレンカーボネート(PC)、エチレンカーボネート(EC)、ジエチルカーボネート(DEC)、ジメチルカーボネート(DMC)、エチルメチルカーボネート(EMC)等のうち一種または二種以上の材料を用いることができる。また、支持塩としては、LiPF6、LiBF4、LiClO4、LiAsF6、LiCF3SO3、LiC4F9SO3、LiN(CF3SO2)2、LiC(CF3SO2)3、LiI等から選択される一種または二種以上のリチウム化合物(リチウム塩)を用いることができる。
The electrolytic solution is a composition containing a supporting salt in a non-aqueous solvent. Here, as the non-aqueous solvent, one or more of propylene carbonate (PC), ethylene carbonate (EC), diethyl carbonate (DEC), dimethyl carbonate (DMC), ethylmethyl carbonate (EMC) and the like are used. can be used. Support salts include LiPF 6 , LiBF 4 , LiClO 4 , LiAsF 6 , LiCF 3 SO 3 , LiC 4 F 9 SO 3 , LiN(CF 3 SO 2 ) 2 , LiC(CF 3 SO 2 ) 3 ,
図3は、電極体16の側面を模式的に示す。電極体16は、捲回された正極シート20及び負極シート30の曲率が大きい第1部16Aと、第1部16Aに比べて曲率が小さくほぼ平坦な部分である第2部16Bとを有する。第2部16Bは、一対の第1部16Aに挟まれている。電極体16は、図1に例示されるように第1部16Aが、鉛直方向に沿った上側と下側とに位置するようにケース本体12内に収容されてもよく、第1部16Aが、左側と右側とに位置するようにケース本体12内に収容されてもよい。
FIG. 3 schematically shows a side view of the
図4は、図2中、IV‐IV線における断面図である。負極シート30は、セパレータ40,41に挟まれている。セパレータ40,41のうち、負極シート30よりも突出した一方の端部40A,41Aは互いに接合されている。端部40A,41Aの接合方法は特に限定されないが、接着剤による接着、熱溶着、超音波を印加することにより溶着する振動溶着、レーザ光を照射するレーザ溶着等の各種の接合方法の少なくとも一つを用いてもよい。また、セパレータ40,41のうち、負極シート30の未塗工部33側の端部40B,41Bは、未塗工部33の外側に突出していない。これらの他方の端部40B,41Bは、互いに接合されている。接合方法は、上記した各種の方法の少なくとも一つを用いることができる。また、セパレータ40,41のうち、短手方向と平行な端部であって、長手方向(捲回方向101)における捲回の開始位置の端部及び捲回の終了位置の端部は、互いに接合されていてもよく、接合されていなくてもよい。
FIG. 4 is a cross-sectional view taken along line IV-IV in FIG. The
正極シート20の正極活物質層22とセパレータ40との間と、正極シート20のうちセパレータ40側の面と反対側の面には、保持層50が設けられている。具体的には、正極シート20のうち、セパレータ40側の接合面24Aと、その反対側となる接合面24Bに保持層50が設けられている。保持層50は、正極シート20及びセパレータ40,41を接着させ、電極体16への注液性を高める。保持層50は正極活物質層22の全域に塗布されるのではなく、部分的に設けられる。つまり、正極シート20のセパレータ40側の接合面24A,24Bのうち、正極活物質層22の未塗工部23側の端部と反対側の端部との中間点を含む中央の領域には保持層50が設けられていない。また、中央の領域の両側には保持層50が設けられている。なお、図4では、正極シート20のセパレータ40側の接合面24A,24Bに保持層50を設けたが、正極シート20のうち接合面24Aのみ又は接合面24Bのみに対して保持層50を設けてもよい。なお、図2では、便宜上、正極シート20の接合面24B側の保持層50の図示を省略している。また、図4に示す各層はその厚さを便宜的に示すものであり、各層の厚さの比は図4によって示される厚さの比に限定されない。
A holding
図5は、正極シート20の一部を示す正面図である。正極シート20は、電極体16の状態において曲率が大きい第1領域16Rに位置する第1領域20Rと、電極体16の状態において平坦な領域である第2領域16Fに位置する第2領域20Fとを含む。正極シート20の接合面24Aであって正極活物質層22上には、正極活物質層22の中央領域22Cを挟んで、複数の第1線状部51からなる保持層50と、複数の第2線状部52からなる保持層50とが設けられている。中央領域22Cには保持層50が設けられていない。なお、中央領域22Cは、正極活物質層22の未塗工部23側の端部22Aと、その反対側の端部22Bとの中間点を含む領域である。なお、接合面24Aの保持層50と、接合面24Bの保持層50とは同様の構造である。
FIG. 5 is a front view showing part of the
第1線状部51及び第2線状部52は、その全体が、第1領域20R及び第2領域20Fのいずれかに含まれるように設けられている。第2領域20Fに位置する第1線状部51は、正極活物質層22の端部22Aから正極活物質層22の中央領域22Cに向かって線状に延出している。第1線状部51は、隣り合う第1線状部51との間に電解液が通過する通路25を画定している。また、第1線状部51は、正極活物質層22の端部22Aから中央領域22Cに向かって、隣り合う第1線状部51との間の通路25の幅が小さくなるように延出している。つまり、通路25の断面積は、正極活物質層22の端部22Aから中央領域22Cに向かって小さくなっている。
The first
第2線状部52は、第1線状部51と同様に、正極活物質層22の端部22Bから正極シート20の短手方向の中央領域22Cに向かって線状に延出している。第2線状部52は、それらの間に電解液が通過する通路25を画定している。第2線状部52は、正極活物質層22の端部22Bから中央領域22Cに向かって、隣り合う第2線状部52との間の通路25の幅が小さくなるように延出している。
As with the first
つまり、第1線状部51及び第2線状部52は、第2領域20Fにおいて中央領域22Cから端部22A,22Bに向かって放射状に延びている。通路25の幅は、数mm~数十mmであり、電解液の粘度や表面張力に応じて決定される。
That is, the first
また、注液性の低下が及ぼす影響よりは小さいものの、正極活物質層22とセパレータ40との間の接着剤は電池反応に直接的に寄与しないため、電池の内部抵抗を上昇させる。本実施形態の保持層50は電解液を保持するため、通常の接着剤よりも内部抵抗の上昇を抑えることができるが、保持材を線状に塗布することにより、注液性を高めつつ塗布量を低減して内部抵抗の上昇を抑制している。また、第2領域20Fのうち、特に電解液が注液されにくいのは中央領域22Cである。一方、第1領域20Rに近い領域は電極体16の端に位置するため中央領域22Cに比べ電解液を保持しやすい。このため、正極活物質層22のうち、第1線状部51が並ぶ並列方向の端部に位置する領域22D,22E、第2線状部52が並ぶ並列方向の端部に位置する22D,22Eに保持材を塗布しないことで、保持材の塗布に起因する内部抵抗の上昇を抑えている。さらに、2つの領域22Dの間であって中央領域22Cと隣り合う領域22F、及び2つの領域22Eの間であって中央領域22Cと隣り合う領域22Fにも保持材を設けないことで内部抵抗の上昇を抑えている。
In addition, the adhesive between the positive electrode
第1領域20R内に位置する第1線状部51及び第2線状部52も、第2領域20Fと同様に、正極活物質層22の端部22A,22Bから中央領域22Cに向かって延出している。中央領域22Cには、保持層50が設けられていない。複数の第1線状部51、及び複数の第2線状部52は、通路25を画定している。なお、第1領域20Rは、第2領域20Fよりも正極シート20内での占有面積が小さい。第1領域20Rの限られたスペースに、所定本数の第1線状部51及び第2線状部52を設けるため、第1領域20R内の第1線状部51及び第2線状部52の延出方向は、第2領域20F内の第1線状部51及び第2線状部52の延出方向と異なる方向としてもよい。例えば、図5が示すように、第1領域20R内の第1線状部51及び第2線状部52は、正極シート20の短手方向と平行又は略平行であってもよい。また、第1領域20Rにも保持層50が無い領域が設けられていてもよい。
The first
第1線状部51及び第2線状部52が、第1領域20R及び第2領域20Fを跨いで配置されると、通路25が正極シート20及びセパレータ40の曲面形状に沿って設けられることにより、正極活物質層22とセパレータ40とによって押圧されて縮小する。上述したように、第1線状部51及び第2線状部52の全体が、第1領域20R又は第2領域20Fのいずれかに位置することにより、電解液の流れを極力阻害しないようにすることができる。
When the first
正極活物質層22の全体の幅にもよるが、電解液を正極活物質層22の中間点まで確実に導くためには、保持層50の幅L2は、中央領域22Cの幅L1よりも大きくするとよい。中央領域22Cの幅L1は、1cm以上2cm以下が好ましい。当該幅が狭すぎると、電解液中の添加剤が中央部で拡散できず集中し、極板全体として添加剤濃度のムラができてしまうため好ましくない。また、正極活物質層22の全体の幅が比較的小さい場合には、保持層50の幅L2は、中央領域22Cの幅L1よりも小さくてもよい。
Although it depends on the overall width of the positive electrode
(作用)
次に本実施形態の作用について、その製造方法とともに説明する。
二次電池11の製造工程では、まず正極活物質層22が設けられた正極シート20と負極活物質層32が設けられた負極シート30とを準備し、負極シート30をセパレータ40,41で挟む。そして、セパレータ40,41の長手方向と平行な両端部及び短手方向と平行な両端部を、接着剤による接着又は熱溶着等の接合方法で接合する。次いで、正極シート20及びセパレータ40,41に挟まれた負極シート30を積層する。さらに積層体のうち捲回方向101の一方の端部から捲回を開始し他方の端部を巻き終わるまで捲回する。そして捲回体に押圧力を加えて扁平状の電極体16を形成し、電極体16の端部である正極集電部17及び負極集電部18に、接続部材171,181を接続する。さらに、接続部材171,181が接続された電極体16をケース本体12に収容し、ケース本体12の開口部を蓋部13で封止する。さらに蓋部13に設けられた注入口13Aから、ケース本体12に電解液を注入する。セパレータ40,41は電解液の出入りを抑えるが、電解液が浸透可能であり、電解液は、セパレータ40,41を介して負極活物質層32に浸透する。また、電解液は、セパレータ40,41の端部と正極シート20の端部との隙間から正極活物質層22に浸入する。
(action)
Next, the operation of this embodiment will be described together with its manufacturing method.
In the manufacturing process of the secondary battery 11, first, a
負極シート30を挟むセパレータ40,41の端部が、セパレータ40,41が袋状になるように接合されていると、セパレータ40,41の端部が接合されていない電極体に比べ、電極体16内での電解液の通液性が低下する。しかし、正極シート20の正極活物質層22には第1線状部51及び第2線状部52に画定された通路25が設けられているため、電解液が、毛細管現象により正極活物質層22の端部から中央領域22Cへ向かって移動する。
When the ends of the
一方、正極活物質層22の一方の端部22Aから他方の端部22Bに至る通路が設けられている場合、端部22Aから流れ込んだ電解液と端部22Bから流れ込んだ電解液とが正極活物質層22の中央で衝突する。そして、衝突した箇所において電解液の量が局所的に大きくなり、正極活物質層22内で、電解液に含有される添加剤の濃度ムラが生じる。これに対し、本実施形態では中央領域22Cに保持層50が設けられていないため、電解液の添加剤の濃度ムラを抑制することができる。
On the other hand, when a passage is provided from one
図6は、正極シート20のうち、第1線状部51が設けられた領域を拡大した拡大図である。第1線状部51の間に設けられた通路25は、中央領域22Cに向かうほど断面積が小さくなる。通路25の各断面における電解液の流量は確保されるので、中央領域22Cに向かうにつれ流速102が大きくなる。つまり、通路25のうち中央領域22Cに向かうにつれ電解液の勢いが増すので、電解液の入口となる正極活物質層22の端部22Aから中央領域22Cが離れていても、電解液が中央領域22Cまで到達する。同様に、第2線状部52の間に設けられた通路25も端部22Bから中央領域22Cに向かうほど断面積が小さくなる。このため、正極活物質層22の端部22Bから中央領域22Cまで電解液が流れ込む。したがって、電極体16への電解液の注液性が高められる。そして、このように電極体16への電解液の注液性が高められると、電解液を電極体16全体に含浸させるのに要する時間を短縮化することができるので、生産効率が上昇する。
FIG. 6 is an enlarged view of a region of the
次に二次電池11の使用過程における作用について説明する。負極シート30では、負極活物質へのリチウムイオンの挿入及び脱離により負極活物質が膨張及び収縮する。負極活物質が収縮すると負極活物質から電解液が排出され、負極活物質が膨張すると負極活物質に電解液が吸収される。従来の二次電池では、特にハイレートでの充放電を繰り返す場合に、負極活物質層32から排出された電解液が、負極活物質層32に戻りにくい傾向があった。本実施形態では負極シート30を挟むセパレータ40,41の端部が接合されているため、負極シート30に含浸されていた分の電解液のセパレータ40,41の外部への排出を抑えることができる。このため、負極活物質が膨張したとき、セパレータ40,41の内側に存在する電解液を速やかに吸収することができる。
Next, the operation of the secondary battery 11 during use will be described. In the
また、正極活物質層22に設けられた保持層50には電解液が保持される。このため、保持層50に含まれる電解液も電池反応に寄与する。したがって、電解液を吸収しない接着層により正極シート20及びセパレータ40,41を接着する場合に比べ、注液性を高め、正極活物質層22の電解液の不足を抑制することができる。また、保持材を線状に設けることで、保持材の塗布量を低減している。通路25の構造と、保持材の塗布量との両面から、使用時の二次電池11の内部抵抗の上昇を抑制することができる。
Further, the electrolyte solution is held in the
さらに、電池反応に伴い正極シート20の端部を介して電極体16の外部に排出された電解液は、電極体16に再度吸収されるときに通路25を介して中央領域22Cまで速やかに移動するため、電池使用時における液戻りが高められる。このため、内部抵抗等の電池特性を向上することができる。
Furthermore, the electrolytic solution discharged to the outside of the
上記実施形態の効果について説明する。
(1)二次電池11に電解液を注入する際、電解液が、保持層50を構成する複数の第1線状部51の間に設けられた通路25及び第2線状部52の間に設けられた通路25を介して、電解液が浸透しにくい中央領域22Cまで移動する。このため、電解液の注液性を高めることができる。さらに電池の使用を開始した後、電池反応に伴い電極体16の外部に排出された電解液が通路25を介して速やかに中央領域22Cまで移動するため、正極活物質層22に含浸される電解液の不足を抑制することができる。このため、二次電池11の内部抵抗の上昇を抑制することができる。
Effects of the above embodiment will be described.
(1) When the electrolyte is injected into the secondary battery 11, the electrolyte is injected between the
(2)通路25の幅は、正極活物質層22端部から中央領域22Cに向かうにつれ小さくなる。このため、通路25の途中で電解液が留まることを抑制し中央領域22Cまで到達させることができるため、注液性を高めることができる。
(2) The width of the
(3)第1線状部51及び第2線状部52は、その全体が、第1領域20R及び第2領域20Fのいずれかに含まれる。このため、第1線状部51及び第2線状部52が、第1領域20R及び第2領域20Fを跨ぐことによる電解液の流れが阻害されることを抑制することができる。
(3) The first
(4)負極シート30を、端部を接合したセパレータ40,41に収容することにより、ハイレートでの充放電時であっても負極活物質層32全体に電解液が十分に含浸された状態を維持することができる。このため、特にハイレートでの充放電時における内部抵抗の上昇を抑制することができる。
(4) By housing the
(5)吸液性ポリマーを含む保持層50が、正極シート20及びセパレータ40,41の間で電解液を保持する。このため、保持層50が介在することによる内部抵抗の上昇を抑制することができる。
(5) The
(6)保持層50は、電極シートとセパレータとを接着する接着材料を含むため、電解液を保持する機能と電極シートとセパレータとを接着する機能との両方を兼ね備えることができる。このため、電池反応に直接的に寄与しない材料の含有量を低減し、内部抵抗の上昇を抑えることができる。
(6) Since the
上記各実施形態は、以下のように変更して実施することができる。本実施形態及び以下の変更例は、技術的に矛盾しない範囲で互いに組み合わせて実施することができる。
・(変形例1)上記実施形態では、第1線状部51及び第2線状部52は、負極シート30の捲回方向101及び捲回方向101に直交する短手方向と交差する方向に延出する。これに代えて、図7に示すように、第1線状部51及び第2線状部52は、負極シート30の捲回方向101に直交する短手方向と交差する方向に延出してもよい。この場合であっても、第1線状部51は、隣り合う第1線状部51との間に通路25を画定する。また、第2線状部52は、隣り合う第2線状部52との間に通路25を画定する。
Each of the above embodiments can be implemented with the following modifications. This embodiment and the following modified examples can be implemented in combination with each other within a technically consistent range.
(Modification 1) In the above-described embodiment, the first
・上記実施形態では、正極活物質層22の領域22D~22Fは、保持層50を設けない領域とした。これに代えて、領域22D~22Fの少なくとも一つに、保持層50を設けるようにしてもよい。この態様においても、保持層50は、第1線状部51及び第2線状部52と同様に、保持材を線状に設け、それらの間に通路25を画定することが好ましい。
- In the above-described embodiment, the
・上記実施形態では、保持層50は、電解液を保持する機能と電極シートとセパレータとを接着する機能との両方を兼ね備えるものとした。これに代えて、保持層50は、電解液を保持する機能のみを備えるものとし、保持層50とは別に、正極シート20及びセパレータ40を接着する接着剤を設けるようにしてもよい。
- In the above-described embodiment, the holding
・上記実施形態では、二次電池11を、リチウムイオン二次電池とした。これに代えて、二次電池11を、ニッケル水素二次電池等としてもよい。ニッケル水素二次電池は、ニッケル酸化物を含む正極と、水素吸蔵合金を含む負極と、アルカリ水溶液からなる電解液と、セパレータとを備える。負極は、水素吸蔵合金への水素の吸蔵及び脱離により、膨張及び収縮する。この態様においても負極シートを1対のセパレータで挟み、両端部を接合することが好ましい。そして、正極シートとセパレータとの間に保持層を設ける。 - In the said embodiment, the secondary battery 11 was used as the lithium ion secondary battery. Alternatively, the secondary battery 11 may be a nickel-hydrogen secondary battery or the like. A nickel-hydrogen secondary battery includes a positive electrode containing nickel oxide, a negative electrode containing a hydrogen-absorbing alloy, an electrolytic solution made of an alkaline aqueous solution, and a separator. The negative electrode expands and contracts due to absorption and desorption of hydrogen in the hydrogen storage alloy. Also in this aspect, it is preferable to sandwich the negative electrode sheet between a pair of separators and to join the both ends. A retention layer is provided between the positive electrode sheet and the separator.
・上記実施形態では、通路25の幅を、中央領域22Cに向かうにつれて小さくなるようにした。これに代えて、通路25の幅を一定にしてもよい。また、複数の通路25の幅を、電解液の浸透のしやすさに応じてそれぞれ異ならせてもよい。
- In the above embodiment, the width of the
・上記実施形態では、保持層50を正極シート20に設けたが、セパレータ40に設けるようにしてもよい。
・本発明では、少なくとも端部40A,41A、又は端部40B,41Bが接合されていればよい。少なくとも一方の端部が接合されていれば、端部が接合されていないセパレータ40,41を備える電極体16に比べ、負極シート30に対する電解液の出入りが少なくなり、負極シート30における電解液の濃度分布の偏りを少なくすることができる。これらの態様でも、正極シート20とセパレータ40との間の注液性は良好に維持できるため、製造工程における生産効率の向上、及び電池使用時における電解液不足を抑制することができる。
- Although the
- In the present invention, at least the ends 40A and 41A or the
・上記実施形態では、正極シート20とセパレータ40との間に保持層50を設けた。これに代えて若しくは加えて、負極シート30とセパレータ40との間に保持層50を介在させてもよい。
- In the above embodiment, the holding
(実施例)
以下、上記実施形態の一例である実施例について具体的に説明する。なお、便宜上、上記実施形態の符号を用いて二次電池の構成を説明するが、これらの実施例は、本発明を限定するものではない。
(Example)
Examples that are examples of the above embodiment will be specifically described below. For the sake of convenience, the configuration of the secondary battery will be described using the reference numerals of the above embodiments, but these examples do not limit the present invention.
(実施例1)
<正極シートの作製>
正極活物質であるリチウム複合金属酸化物としてLiNiO2、導電材としてアセチレンブラック(AB)、バインダとしてPVDFをNMP(N-メチル-2-ピロリドン)溶液と混合して混練した。正極合剤の固形分の質量全体に対する正極活物質の割合は90質量%以上となるようにした。そして、混練後の正極合剤を長尺状のアルミニウム箔(正極集電体)の両面に塗布して乾燥することにより、正極シート20を作製した。正極合剤を乾燥後、正極活物質層22をプレスした。
(Example 1)
<Preparation of positive electrode sheet>
LiNiO 2 as a lithium composite metal oxide as a positive electrode active material, acetylene black (AB) as a conductive material, and PVDF as a binder were mixed with an NMP (N-methyl-2-pyrrolidone) solution and kneaded. The ratio of the positive electrode active material to the total mass of the solid content of the positive electrode mixture was set to 90% by mass or more. Then, the
また、PVDFをNMPに溶解して保持材を作製した。正極シート20を、電極体16としたときに曲率が大きくなる第1領域20Rと、第1領域20Rに隣接する又は第1領域20Rに挟まれた第2領域20Fとに分割し、第2領域20Fに、保持材をグラビアロールによって線状に塗布し、第1線状部51及び第2線状部52を9本ずつ形成した。第1線状部51及び第2線状部52の幅は、40mm~50mm、高さ(厚さ)はおよそ2μmとした。また、第1線状部51及び第2線状部52の間に形成される通路25の幅は、電解液の入口となる正極活物質層の端部において5mmとし、図5のように中央領域に向かうにつれ通路の幅が狭くなるようにした。また、第1領域20Rに、第1線状部51及び第2線状部52を3本ずつ形成した。
Also, a holding material was prepared by dissolving PVDF in NMP. The
<負極シートの作製>
負極活物質としての天然黒鉛粉末と、SBRと、CMCとを水に分散させて混錬した。負極合剤の質量全体に対する負極活物質の割合は98質量%以上となるようにした。この負極合剤を長尺状の銅箔の両面に塗布して乾燥することにより、負極シート30を作製した。負極合剤を乾燥後、負極活物質層32をプレスした。
<Production of negative electrode sheet>
Natural graphite powder as a negative electrode active material, SBR, and CMC were dispersed in water and kneaded. The ratio of the negative electrode active material to the entire mass of the negative electrode mixture was set to 98% by mass or more. The
<セパレータの作製>
多孔性ポリオレフィン製のセパレータ40,41を準備した。1対のセパレータ40,41で負極シート30を挟み、セパレータ40,41の長手方向の両端を、熱溶着して接合した。
<Preparation of separator>
<リチウムイオン二次電池>
上記のようにして作製した正極シート20、セパレータ40,41に挟まれた負極シート30を積層し、積層体を捲回し、その捲回体を側面方向から押圧して扁平状の電極体16を作製した。
<Lithium ion secondary battery>
The
電解液としては、ECとEMCとDMCとを3:3:4の体積比で含む混合溶媒に、支持塩としてのLiPF6を約1.1mol/Lの濃度で含有させたものを使用した。捲回型の電極体16をケース本体12に収容し、ケース本体12の開口部を蓋部13によって封止した。さらに、蓋部13に形成された注入口13Aから電解液を注入した。
The electrolytic solution used was a mixed solvent containing EC, EMC, and DMC at a volume ratio of 3:3:4, and containing LiPF 6 as a supporting salt at a concentration of about 1.1 mol/L. The wound
その後、20℃の温度条件下において0.1Cの充電レートで4.1Vまで定電流定電圧で充電する操作と、0.1Cの放電レートで3.0Vまで定電流定電圧放電させる操作を3回繰り返してコンディショニング処理を行ない、二次電池11を得た。 After that, under a temperature condition of 20° C., an operation of charging at a constant current and constant voltage to 4.1 V at a charging rate of 0.1 C and an operation of discharging at a constant current and constant voltage to 3.0 V at a discharge rate of 0.1 C were performed three times. A secondary battery 11 was obtained by repeating the conditioning treatment several times.
(実施例2)
通路25の幅を実施例1よりも大きい8mmとした以外は、実施例1と同様に二次電池11を作製した。
(Example 2)
A secondary battery 11 was produced in the same manner as in Example 1, except that the width of the
(実施例3)
図7に示す変形例1の正極シート20のように、第1線状部51及び第2線状部52の延出方向を捲回方向101と直交する方向と平行とした以外は、実施例1と同様に二次電池11を作製した。
(Example 3)
Like the
(実施例4)
セパレータ40,41の端部を接合して閉じない状態とした以外は、実施例1と同様に二次電池11を作製した。
(Example 4)
A secondary battery 11 was fabricated in the same manner as in Example 1, except that the ends of the
(比較例1)
図8に示すように、正極活物質層22に保持材を線状に設けずに、正極活物質層22の全面に保持材を塗布して保持層50を形成した。それ以外は実施例1と同様に二次電池11を作製した。
(Comparative example 1)
As shown in FIG. 8 , the
(比較例2)
セパレータ40,41の端部を接合して閉じない状態とし、且つ正極活物質層22の全面に保持材を塗布した。それ以外は実施例1と同様に二次電池11を作製した。
(Comparative example 2)
The ends of the
正極シート20とセパレータ40との間に接着機能を有する層を設けない場合は、電池使用時等に正極シート20とセパレータ40との間に隙間が生じることがある。このため、正極シート20とセパレータ40との間に接着機能を有する層を設けることが必要であるが、実施例1~4との比較のために以下の参考例1,2のサンプルを作製した。
If a layer having an adhesive function is not provided between the
(参考例1)
セパレータ40,41の端部を接合せず、正極活物質層22とセパレータ40,41との間に保持層50を設けない構成とした。それ以外は実施例1と同様に二次電池11を作製した。
(Reference example 1)
The configuration was such that the ends of the
(参考例2)
正極活物質層22とセパレータ40,41との間に保持層50を設けない構成とした。それ以外は実施例1と同様に二次電池11を作製した。
(Reference example 2)
A configuration was adopted in which the
<電池使用前の注液性>
電池の製造時に、電解液をケース本体に注液してから所定時間経過したときの電解液の含浸状態を調べた。なお、電極体内への含浸が完了したか否かは、注液から所定時間経過した電池を解体して、正極シート及び負極板シートの全体が電解液で濡れているか否かで判断した。その結果を図9の表に示した。正極シート全体に電解液が含浸されている場合を「〇」、中央領域22Cまで電解液が含浸されているが全体に含浸されてない場合を「△」、中央領域22Cにも電解液が含浸されていない場合を「×」とした。
<Pourability before battery use>
At the time of manufacture of the battery, the impregnation state of the electrolyte solution was examined after a predetermined time had passed since the electrolyte solution was poured into the case body. Whether or not the impregnation into the electrode body was completed was determined by dismantling the battery after a predetermined period of time had passed since the injection of the electrolyte, and determining whether or not the positive electrode sheet and the negative electrode plate sheet were entirely wet with the electrolyte. The results are shown in the table of FIG. "○" indicates that the entire positive electrode sheet is impregnated with the electrolytic solution, "Δ" indicates that the electrolytic solution is impregnated up to the
<保持層による初期抵抗増加>
二次電池の使用前の初期抵抗を測定した。具体的には、25℃,SOC60%環境下で、1Cで10秒間放電して、抵抗を測定した。その結果を図9の表に示した。参考例1の初期抵抗値を基準とし、抵抗増加量が5%以内の場合を「◎」、5%を超え10%以内の場合を「〇」、10%を超える場合を「×」とした。
<Increase in initial resistance due to retention layer >
The initial resistance of the secondary battery was measured before use. Specifically, the resistance was measured by discharging at 1 C for 10 seconds in an environment of 25° C. and SOC 60%. The results are shown in the table of FIG. Based on the initial resistance value of Reference Example 1, the case where the resistance increase amount was within 5% was indicated as "◎", the case where it exceeded 5% and within 10% was indicated as "◯", and the case where it exceeded 10% was indicated as "x". .
<ハイレート特性>
実施例1~4、比較例1,2及び参考例1,2のコンディショニング処理後の二次電池11を、各電池をSOC60%に充電した。そして、25℃の環境温度下において、各電池について30Cで10秒間放電し、その後10秒間休止した。その後、7.5Cで40秒間充電し、その後10秒間休止した。この充放電を1サイクルとして、2000サイクル実施した。そして、2000サイクル実施した後の二次電池の電流電圧特性(IV特性)を測定した。抵抗値(IV特性)が、充放電サイクルを行う前のIV特性の1.3倍未満の場合を「〇」、1.3倍以上の場合を「×」とした。
<High rate characteristics>
The secondary batteries 11 after the conditioning treatment of Examples 1 to 4, Comparative Examples 1 and 2, and Reference Examples 1 and 2 were charged to an SOC of 60%. Then, under an environmental temperature of 25° C., each battery was discharged at 30 C for 10 seconds and then rested for 10 seconds. It was then charged at 7.5C for 40 seconds and then rested for 10 seconds. This charging/discharging was regarded as one cycle, and 2000 cycles were carried out. Then, the current-voltage characteristics (IV characteristics) of the secondary battery after 2000 cycles were measured. When the resistance value (IV characteristic) was less than 1.3 times the IV characteristic before the charge/discharge cycle, it was evaluated as "O", and when it was 1.3 times or more, it was evaluated as "X".
<評価>
実施例1~4は、注液性が「○」又は「△」であり、保持層による初期抵抗の増加幅も「○」又は「◎」で小さく、いずれも良好であった。保持層50を全面に塗布した比較例1,2は、保持層50を部分塗布した実施例に比べ注液性が劣り、また初期抵抗が上昇したため所望の初期電圧が得られなかった。なお、実施例2の初期抵抗に関する評価「〇~◎」は、実施例2として作製した複数のサンプルの一部が「〇」、残りが「◎」であったことを示している。
<Evaluation>
In Examples 1 to 4, the liquid pourability was "○" or "Δ", and the increase in initial resistance due to the retention layer was also small with "○" or "⊚", all of which were good. Comparative Examples 1 and 2, in which the
セパレータ40,41の両端部を接合した実施例1~3、比較例1及び参考例2は、ハイレート特性が良好であった。セパレータ40,41の両端部を接合していない実施例4、比較例2、参考例1は、ハイレート特性が良好ではなかった。
Examples 1 to 3, Comparative Example 1, and Reference Example 2, in which both ends of the
11…二次電池
16…電極体
20…正極シート
30…負極シート
40,41…セパレータ
50…保持層
DESCRIPTION OF SYMBOLS 11...
Claims (6)
前記電極シートと前記セパレータとの間には、前記電解液の一部を保持する保持層が設けられ、
前記保持層は、前記活物質層のうち捲回方向と直交する方向に沿った一方の端部から中央に向かって延出し且つ互いに前記電解液が通るための通路を設けて配置された複数の第1線状部と、前記活物質層のうち前記一方の端部と反対側に位置する他方の端部から中央に向かって延出し且つ互いに前記電解液が通るための通路を設けて配置された複数の第2線状部とを備え、
前記第1線状部の前記中央側の端部と前記第2線状部の前記中央側の端部との間に前記保持層の無い領域が設けられる
二次電池。 A battery comprising an electrode body and an electrolytic solution in which an electrode sheet having an active material layer and a separator are alternately laminated and wound,
A retaining layer for retaining a portion of the electrolyte is provided between the electrode sheet and the separator,
The holding layer extends from one end of the active material layer along a direction orthogonal to the winding direction toward the center and is arranged with a passage for the electrolyte to pass through. A first linear portion extends toward the center from the other end of the active material layer located opposite to the one end, and is arranged with a passage for the electrolytic solution to pass through each other. and a plurality of second linear portions,
A secondary battery, wherein a region without the holding layer is provided between the center-side end of the first linear portion and the center-side end of the second linear portion.
請求項1に記載の二次電池。 The passages provided between the first linear portions and the passages provided between the second linear portions are arranged such that their widths become narrower from the ends of the electrode sheet toward the center. The secondary battery according to claim 1.
前記第1線状部及び前記第2線状部は、その全体が、前記第1領域及び前記第2領域のいずれかに含まれる
請求項1又は2に記載の二次電池。 The electrode body has a flat shape and includes a first region having a large curvature and a second region adjacent to the first region,
The secondary battery according to claim 1 or 2, wherein the first linear portion and the second linear portion are entirely included in either the first region or the second region.
他方の電極シートは、前記第1線状部及び前記第2線状部を備える
請求項1~3のいずれか1項に記載の二次電池。 One of the electrode sheets is housed in a separator to which at least one of longitudinal ends is joined,
The secondary battery according to any one of claims 1 to 3, wherein the other electrode sheet comprises the first linear portion and the second linear portion.
請求項1~4のいずれか1項に記載の二次電池。 The secondary battery according to any one of claims 1 to 4, wherein the first linear portion and the second linear portion each contain an absorbent polymer that absorbs the electrolytic solution.
請求項1~5のいずれか1項に記載の二次電池。 The secondary battery according to any one of claims 1 to 5, wherein the holding layer includes an adhesive material that adheres the electrode sheet and the separator.
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