JP6455915B2 - Solar cell - Google Patents
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Description
本発明は、太陽電池に関する。 The present invention relates to a solar cell.
近年深刻化している環境問題やエネルギー資源問題の解決策の一つとして、尽きることのない太陽光エネルギーを利用する太陽電池の開発が盛んに行われている。現在の太陽電池の主流はシリコン太陽電池であるが、原料供給や製造コストが高いなど様々な問題を抱えている。その中で安価かつ高効率な次世代太陽電池の候補としてpnヘテロ接合太陽電池が注目を集めている。この太陽電池は、半導体量子ドット(QD)と呼ばれるナノスケールの半導体を光吸収材料に用いることで、その特異な性質を利用しシリコン太陽電池を上回る変換効率の達成が期待されている(例えば、非特許文献1参照)。 As one of solutions to environmental problems and energy resource problems that have become serious in recent years, solar cells that use endless solar energy have been actively developed. The main current solar cell is a silicon solar cell, but it has various problems such as high raw material supply and high manufacturing costs. Among them, pn heterojunction solar cells are attracting attention as candidates for inexpensive and highly efficient next-generation solar cells. This solar cell is expected to achieve conversion efficiency higher than that of silicon solar cells by utilizing its unique properties by using a nanoscale semiconductor called a semiconductor quantum dot (QD) as a light absorbing material (for example, Non-patent document 1).
このような太陽電池は、n型半導体とp型半導体を電極で挟んだ構造を有する。n型半導体に酸化亜鉛(ZnO)や酸化チタン(TiO2)などの酸化物半導体を用い、p型半導体として硫化鉛(PbS)、セレン化鉛(PbSe)量子ドットなどの16族原子を用いたカルコゲナイド量子ドットが用いられる。この太陽電池の性能を決定する上で、量子ドットの種類や大きさにより決定される吸収領域の選択、n型半導体の表面構造、それぞれの層の厚さが重要となっている。これまでの研究でn型半導体を平面膜ではなくZnOナノロッド(ナノワイヤー)を適用しpn界面の比表面積を増大させることで光電変換効率を向上させた報告がある(例えば、非特許文献2参照)。 Such a solar cell has a structure in which an n-type semiconductor and a p-type semiconductor are sandwiched between electrodes. An oxide semiconductor such as zinc oxide (ZnO) or titanium oxide (TiO 2 ) is used as an n-type semiconductor, and a group 16 atom such as lead sulfide (PbS) or lead selenide (PbSe) quantum dots is used as a p-type semiconductor. Chalcogenide quantum dots are used. In determining the performance of this solar cell, selection of the absorption region determined by the type and size of the quantum dots, the surface structure of the n-type semiconductor, and the thickness of each layer are important. There has been a report that the photoelectric conversion efficiency has been improved by increasing the specific surface area of the pn interface by applying ZnO nanorods (nanowires) instead of planar films in n-type semiconductors (see, for example, Non-Patent Document 2). ).
しかし、PbS量子ドットとZnOナノロッドとのpn接合を含むヘテロ接合型の太陽電池においては、pn接合の界面準位に電荷がトラップされ、電子と正孔の再結合による電荷損失が生じるため、十分な開放電圧が得られていない。 However, in a heterojunction type solar cell including a pn junction between a PbS quantum dot and a ZnO nanorod, charge is trapped at the interface level of the pn junction, and charge loss due to recombination of electrons and holes occurs. Open circuit voltage is not obtained.
このような界面準位による電荷のトラップは、主にZnOナノロッドの表面の酸素欠損等による欠陥(表面欠陥)が原因であると考えられる。また、このような表面欠陥は、ZnOの代替材料でナノロッドを作製した場合にも同様に生じ得るものであり、PbSの代替材料で量子ドットを作製した場合にも同様に生じ得る。 Such trapping of charges due to interface states is considered to be mainly caused by defects (surface defects) due to oxygen deficiency or the like on the surface of the ZnO nanorods. Also, such surface defects can occur in the same way when nanorods are made of an alternative material of ZnO, and can similarly occur when quantum dots are made of an alternative material of PbS.
このため、上述のようなヘテロ接合型の太陽電池のエネルギー変換効率を改善するには、n型のナノロッドの表面欠陥を低減することが必要である。 For this reason, in order to improve the energy conversion efficiency of the heterojunction solar cell as described above, it is necessary to reduce the surface defects of the n-type nanorods.
そこで、効率を改善したヘテロ接合型の太陽電池を提供することを目的とする。 Therefore, an object is to provide a heterojunction solar cell with improved efficiency.
本発明の実施の形態の太陽電池は、光透過性を有する基板と、前記基板の光入射面とは反対側の面に形成される導電膜と、前記導電膜に積層される正孔ブロック層と、前記正孔ブロック層に積層される、pnヘテロ接合型の光電変換層と、前記光電変換層に積層される電極とを含み、前記光電変換層は、前記正孔ブロック層の光入射側とは反対側の面から前記光電変換層の厚さ方向に沿って伸延する複数のn型ロッドと、前記複数のn型ロッドの各々の側面及び先端面を被覆する被覆層と、前記複数のn型ロッド同士の間、及び、前記複数のn型ロッドと前記電極との間に形成されるp型量子ドット層とを有し、前記n型ロッドは、ZnO、In2O3、又はSnO2製であり、前記被覆層は、TiO2、Y2O3、Al2O3、ZnS、又はSiO2製であり、前記p型量子ドット層は、PbS、PbSe、又はCuInS2製であり、前記被覆層の厚さは、10nm以下である。
A solar cell according to an embodiment of the present invention includes a substrate having optical transparency, a conductive film formed on a surface opposite to the light incident surface of the substrate, and a hole blocking layer stacked on the conductive film. A pn heterojunction type photoelectric conversion layer stacked on the hole blocking layer, and an electrode stacked on the photoelectric conversion layer, wherein the photoelectric conversion layer is on the light incident side of the hole blocking layer A plurality of n-type rods extending along the thickness direction of the photoelectric conversion layer from a surface opposite to the surface , a coating layer covering each side surface and tip surface of the plurality of n-type rods, and the plurality of the plurality of n-type rods a p-type quantum dot layer formed between the n-type rods and between the plurality of n-type rods and the electrode, and the n-type rod is made of ZnO, In 2 O 3 , or SnO is made 2, wherein the coating layer, TiO 2, Y 2 O 3 , Al 2 O 3, nS, or is made of SiO 2, the p-type quantum dot layer, PbS, PbSe, or CuInS are two steel der, the thickness of the coating layer is 10nm or less.
光電変換効率を改善したヘテロ接合型の太陽電池を提供することができる。 A heterojunction solar cell with improved photoelectric conversion efficiency can be provided.
以下、本発明の太陽電池を適用した実施の形態について説明する。 Hereinafter, embodiments to which the solar cell of the present invention is applied will be described.
<実施の形態>
図1は、実施の形態の太陽電池100を示す図であり、(A)は斜視図、(B)は断面図である。
<Embodiment>
1A and 1B are diagrams showing a solar cell 100 according to an embodiment, where FIG. 1A is a perspective view and FIG. 1B is a cross-sectional view.
太陽電池100は、n型のナノロッドとp型の量子ドットとを含む、いわゆるpnヘテロ接合型の太陽電池である。ここでは、一例としてn型のナノロッドとしてZnOナノロッドを用い、p型の量子ドットとしてPbS量子ドットを用いる形態について説明する。 Solar cell 100 is a so-called pn heterojunction solar cell including n-type nanorods and p-type quantum dots. Here, a mode in which ZnO nanorods are used as n-type nanorods and PbS quantum dots are used as p-type quantum dots will be described as an example.
太陽電池100は、基板110、導電膜120、正孔ブロック層130、ZnOナノロッド140、被覆層150、量子ドット層160、及び電極170を含む。図1(A)、(B)では、太陽光は太陽電池100の下面から入射する。 The solar cell 100 includes a substrate 110, a conductive film 120, a hole blocking layer 130, a ZnO nanorod 140, a coating layer 150, a quantum dot layer 160, and an electrode 170. In FIGS. 1A and 1B, sunlight enters from the lower surface of the solar cell 100.
基板110は、太陽電池100の光入射側に位置するため、太陽光を透過する透明な基板であればよい。基板100としては、例えば、ガラス基板、又は、ポリカーボネート等の樹脂製の基板を用いることができる。なお、図1(A)、(B)では基板110の下面が光入射面である。 Since the substrate 110 is located on the light incident side of the solar cell 100, it may be a transparent substrate that transmits sunlight. As the substrate 100, for example, a glass substrate or a resin substrate such as polycarbonate can be used. In FIGS. 1A and 1B, the lower surface of the substrate 110 is a light incident surface.
導電膜120は、基板110の光入射面とは反対側の面(図1(A)、(B)における上面)に形成される。導電膜120は、例えば、FTO(Fluorine−doped Tin Oxide)、又は、ITO(Indium Tin Oxide)等の透明な薄膜状の導電膜を用いることができる。 The conductive film 120 is formed on the surface of the substrate 110 opposite to the light incident surface (the upper surface in FIGS. 1A and 1B). As the conductive film 120, for example, a transparent thin film conductive film such as FTO (Fluorine-doped Tin Oxide) or ITO (Indium Tin Oxide) can be used.
正孔ブロック層130は、導電膜120の光入射面とは反対側の面(図1(A)、(B)における上面)に形成される。正孔ブロック層130は、ZnOナノロッド140と量子ドット層160とで構成される光電変換層から導電膜120への正孔の流入を阻止するために設けられている。 The hole blocking layer 130 is formed on the surface of the conductive film 120 opposite to the light incident surface (the upper surface in FIGS. 1A and 1B). The hole blocking layer 130 is provided to prevent inflow of holes from the photoelectric conversion layer formed of the ZnO nanorods 140 and the quantum dot layer 160 to the conductive film 120.
正孔ブロック層130は、一例として、ZnO(酸化亜鉛)で作製される。正孔ブロック層130は、例えば、導電膜120の上にスピンコート法によってZnOの原料溶液を塗布し、加熱処理を行うことによって作製することができる。加熱処理は、例えば、100℃〜250℃程度で行えばよい。ここでは、150℃で行ってZnO膜を作製する。 For example, the hole blocking layer 130 is made of ZnO (zinc oxide). The hole blocking layer 130 can be manufactured, for example, by applying a raw material solution of ZnO on the conductive film 120 by a spin coating method and performing a heat treatment. What is necessary is just to perform heat processing at about 100 to 250 degreeC, for example. Here, a ZnO film is formed at 150 ° C.
なお、ZnOの原料溶液としては、2−メトキシエタノール(C3H8O2)溶液中に酢酸亜鉛二水和物(Zn(OC2H5)2・2H2O)とエタノールアミン(C2H7NO)を溶解して、それぞれの濃度が10mMとなるように調整した混合溶液を用いた。 In addition, as a raw material solution of ZnO, zinc acetate dihydrate (Zn (OC 2 H 5 ) 2 · 2H 2 O) and ethanolamine (C 2 ) in a 2-methoxyethanol (C 3 H 8 O 2 ) solution. H 7 NO) was dissolved, and a mixed solution adjusted to have a concentration of 10 mM was used.
ZnOナノロッド140は、正孔ブロック層130の光入射面とは反対側の面(図1(A)、(B)における上面)から、太陽電池100の厚さ方向に伸延するように形成される。ZnOナノロッド140は、量子ドット層160と光電変換層を構築する。ZnOナノロッド140は、光電変換層のn層である。 The ZnO nanorods 140 are formed so as to extend in the thickness direction of the solar cell 100 from the surface opposite to the light incident surface of the hole blocking layer 130 (the upper surface in FIGS. 1A and 1B). . The ZnO nanorod 140 constructs a quantum dot layer 160 and a photoelectric conversion layer. The ZnO nanorod 140 is an n layer of the photoelectric conversion layer.
ZnOナノロッド140は、例えば、純水中に硝酸亜鉛六水和物(Zn(NO3)2・6H2O)とヘキサメチレンテトラミン(C6H12N4)を溶解して、それぞれの濃度が25mMとなるように調整した混合水溶液を用い、基板110、導電膜120、及び正孔ブロック層130の積層体を、90℃に加熱した混合水溶液に含浸させた状態で数時間結晶成長させた後、電気炉で加熱処理を350℃ですることにより、正孔ブロック層130の表面に形成させることができる。 For example, the ZnO nanorods 140 are prepared by dissolving zinc nitrate hexahydrate (Zn (NO 3 ) 2 .6H 2 O) and hexamethylenetetramine (C 6 H 12 N 4 ) in pure water. After using a mixed aqueous solution adjusted to be 25 mM, the laminate of the substrate 110, the conductive film 120, and the hole blocking layer 130 is crystal-grown for several hours in a state of being impregnated with the mixed aqueous solution heated to 90 ° C. When the heat treatment is performed at 350 ° C. in an electric furnace, the hole blocking layer 130 can be formed on the surface.
ZnOナノロッド140は、正孔ブロック層130の上面から上方に伸延するようにロッド状(棒状)に成長する。ZnOナノロッド140の太さ、長さ、及び成長方向は、加熱温度や混合溶液の濃度等の作製条件によって変化するため、これらのパラメータを最適化して成長させればよい。 The ZnO nanorod 140 grows in a rod shape (bar shape) so as to extend upward from the upper surface of the hole blocking layer 130. Since the thickness, length, and growth direction of the ZnO nanorod 140 vary depending on the production conditions such as the heating temperature and the concentration of the mixed solution, these parameters may be optimized for growth.
また、図1(A)、(B)には、説明の便宜上、ZnOナノロッド140が正孔ブロック層130の上面に対して垂直な方向に伸延している状態を示すが、実際のZnOナノロッド140は、正孔ブロック層130の上面に対する垂直な方向に対して湾曲するように成長する場合がある。ここでは、このような成長方向を光電変換層の厚さに沿った方向と称す。 1A and 1B show a state in which the ZnO nanorods 140 extend in a direction perpendicular to the upper surface of the hole blocking layer 130 for convenience of explanation, but the actual ZnO nanorods 140 are shown. May grow so as to bend with respect to a direction perpendicular to the upper surface of the hole blocking layer 130. Here, such a growth direction is referred to as a direction along the thickness of the photoelectric conversion layer.
なお、ここでは、ナノロッドと称すが、ナノワイヤーとして捉えることもできる。 Here, although referred to as a nanorod, it can also be understood as a nanowire.
被覆層150は、ZnOナノロッド140の側面と先端面とを被覆するTiO2(酸化チタン)膜である。被覆層150として用いるTiO2膜は、例えば、原料としてヘキサフルオロチタン酸アンモニウム((NH4)2TiF6)、ホウ酸(H3BO3)混合溶液を1mM〜5mMの濃度で用いる。このとき濃度比1:1にて作製を行ったが、この濃度比は最適化して用いれば良い。基板110、導電膜120、及び正孔ブロック層130、ナノロッド140までを積層した基板をTiO2の原料溶液に数秒から数分間室温下にて含浸させ、取り出した後、電気炉で加熱処理を250℃〜450℃にて行うことにより作製することができる。含浸溶液温度や時間、電気炉の温度はここではそれぞれ10℃、5秒、350℃とした。なお、TiO2膜は、気相薄膜形成法(ALD法等)で作製してもよい。 The coating layer 150 is a TiO 2 (titanium oxide) film that covers the side surface and the tip surface of the ZnO nanorod 140. For the TiO 2 film used as the coating layer 150, for example, a mixed solution of ammonium hexafluorotitanate ((NH 4 ) 2 TiF 6 ) and boric acid (H 3 BO 3 ) is used as a raw material at a concentration of 1 mM to 5 mM. At this time, fabrication was performed at a concentration ratio of 1: 1, but this concentration ratio may be optimized. A substrate in which the substrate 110, the conductive film 120, the hole blocking layer 130, and the nanorods 140 are laminated is impregnated with a raw material solution of TiO 2 at room temperature for several seconds to several minutes, and is taken out and then subjected to heat treatment in an electric furnace for 250. It can be produced by performing at a temperature of from ℃ to 450 ℃. The impregnation solution temperature, time, and electric furnace temperature were 10 ° C., 5 seconds, and 350 ° C., respectively. Note that the TiO 2 film may be formed by a vapor-phase thin film forming method (ALD method or the like).
量子ドット層160は、PbS(硫化鉛)で作製される。量子ドット層160は、ZnOナノロッド140と光電変換層を構築する。ZnOナノロッド140は、光電変換層のn層である。 The quantum dot layer 160 is made of PbS (lead sulfide). The quantum dot layer 160 constructs a ZnO nanorod 140 and a photoelectric conversion layer. The ZnO nanorod 140 is an n layer of the photoelectric conversion layer.
量子ドット層160は、多数のZnOナノロッド140同士の間を埋めるように、かつ、すべてのZnOナノロッド140の上方に位置するように形成される。量子ドット層160は、例えば、PbSを正孔ブロック層130の上面のZnOナノロッド140同士の間にスピンコート法によって塗布し、さらにCTAB(Cetrimonium bromide)を滴下し、スピンコート法で均一化させて配位子交換を行い、さらにメタノール等のリンス溶液を滴下してスピンコート処理を行うことによって作製される。 The quantum dot layer 160 is formed so as to be filled between a large number of ZnO nanorods 140 and above all the ZnO nanorods 140. The quantum dot layer 160 is formed by, for example, applying PbS between the ZnO nanorods 140 on the upper surface of the hole blocking layer 130 by a spin coating method, dropping CTAB (Cetrimonium bromide), and homogenizing it by the spin coating method. It is prepared by performing ligand exchange and further performing a spin coating treatment by adding a rinse solution such as methanol dropwise.
このような処理を複数回に分けて実施することにより、量子ドット層160を少しずつ厚くするように形成すればよい。最終的に得られる量子ドット層160の上面は、ZnOナノロッド140が表出することなく、PbSのみによって構成される。 By performing such a process in a plurality of times, the quantum dot layer 160 may be formed to be gradually thickened. The top surface of the finally obtained quantum dot layer 160 is composed of only PbS without the ZnO nanorods 140 being exposed.
電極170は、量子ドット層160の上面に形成される。電極170は、例えば、金薄膜であり、光入射方向において最も奥に位置する。 The electrode 170 is formed on the upper surface of the quantum dot layer 160. The electrode 170 is, for example, a gold thin film and is located at the innermost position in the light incident direction.
図2は、ZnOナノロッド140の表面に形成される被覆層150を示すTEM写真を示す図である。 FIG. 2 is a view showing a TEM photograph showing the coating layer 150 formed on the surface of the ZnO nanorod 140.
図2(A)には、被覆層150を形成する前の状態における、太さ(直径)34nmのZnOナノロッド140を示す。図2(A)にはZnOナノロッド140の表面が鮮明に写っており、ZnOの格子定数は、0.26nmである。 FIG. 2A shows a ZnO nanorod 140 having a thickness (diameter) of 34 nm before the coating layer 150 is formed. In FIG. 2 (A), the surface of the ZnO nanorod 140 is clearly shown, and the lattice constant of ZnO is 0.26 nm.
図2(B)には、被覆層150を形成したZnOナノロッド140を示す。図2(B)のTiO2膜による被覆層150は、図2(A)のZnOナノロッド140を、2.5mMのTiO2の原料溶液で5秒間含浸処理した後、電気炉において350℃で加熱処理をすることによって作製された。 FIG. 2B shows a ZnO nanorod 140 on which a coating layer 150 is formed. Coating layer 150 due to the TiO 2 film in FIG. 2 (B), heating the ZnO nanorods 140 of FIG. 2 (A), after 5 seconds impregnated with the raw material solution of TiO 2 of 2.5 mM, at 350 ° C. in an electric furnace It was made by processing.
図2(A)に比べると、ZnOナノロッド140の表面に分子が付着していることが分かる。これがTiO2製の被覆層150である。ZnOナノロッド140の太さ(直径)が34nmに対し、約3nm〜5nm程度のTiO2膜をZnOナノロッド140の側面及び先端面に形成できることが確認できた。 Compared to FIG. 2A, it can be seen that molecules are attached to the surface of the ZnO nanorod 140. This is a coating layer 150 made of TiO 2 . It was confirmed that a TiO 2 film having a thickness (diameter) of about 3 nm to 5 nm can be formed on the side surface and the front end surface of the ZnO nanorod 140 with respect to the thickness (diameter) of the ZnO nanorod 140.
次に、被覆層150の作製条件の異なる複数の太陽電池100を作製し、蛍光強度スペクトル分布、電流電圧特性、開放電圧の減衰特性を測定した。被覆層150の作製条件は、溶液の濃度と処理時間を複数種類用意した。また、比較用に被覆層150を作製しない太陽電池も作製した。 Next, a plurality of solar cells 100 with different production conditions for the coating layer 150 were produced, and the fluorescence intensity spectrum distribution, current-voltage characteristics, and open-circuit voltage attenuation characteristics were measured. As the conditions for producing the coating layer 150, a plurality of types of solution concentrations and treatment times were prepared. For comparison, a solar cell in which the coating layer 150 was not manufactured was also manufactured.
ここでは、1.0mM、1.5mM、5.0mM、12.5mMの濃度のTiO2の原料溶液に5秒間の含浸処理を行って被覆層150を作製した太陽電池100をZnO@1.0mM TiO2、ZnO@2.5mM TiO2、ZnO@5.0mM TiO2、ZnO@12.5mM TiO2と記す。 Here, the solar cell 100 in which the coating layer 150 was produced by impregnating a TiO 2 raw material solution having a concentration of 1.0 mM, 1.5 mM, 5.0 mM, and 12.5 mM for 5 seconds was used as the [email protected] mM. TiO 2, ZnO @ 2.5mM TiO 2 , ZnO @ 5.0mM TiO 2, referred to as [email protected] TiO 2.
また、25.0mMの濃度のTiO2の原料溶液に、20秒、1分、2分の含浸処理を行って被覆層150を作製した太陽電池100をZnO@25.0mM TiO2/20s、ZnO@25.0mM TiO2/1min、ZnO@25.0mM TiO2/2minと記す。 Further, the raw material solution of the TiO 2 concentration of 25.0 mm, 20 seconds, 1 minute, the solar cell 100 to produce a coating layer 150 performs impregnated half [email protected] TiO 2 / 20s, ZnO @ referred to as 25.0mM TiO 2 /1min,[email protected] TiO 2 / 2min .
被覆層150の膜厚は、TiO2の原料溶液に含浸する処理時間が長いほど厚くなり、また、原料溶液濃度が濃くなるほど厚くなると考えられる。このため、ここでは、上述のように原料溶液濃度と処理時間を変えることにより、被覆層150の膜厚が異なる複数の太陽電池100の性能を比較する。 The film thickness of the coating layer 150 is considered to increase as the treatment time for impregnating the TiO 2 raw material solution increases, and to increase as the raw material solution concentration increases. For this reason, here, the performance of a plurality of solar cells 100 having different coating layer 150 thicknesses is compared by changing the raw material solution concentration and the processing time as described above.
なお、被覆層150を含まない比較用の太陽電池をWithout TiO2と表す。 A comparative solar cell that does not include the covering layer 150 is referred to as Without TiO 2 .
図3は、蛍光強度スペクトル分布を示す図である。横軸は波長(nm)、縦軸は発光強度(a.u.)である。 FIG. 3 is a diagram showing a fluorescence intensity spectrum distribution. The horizontal axis represents wavelength (nm), and the vertical axis represents emission intensity (au).
被覆層150を含まない比較用の太陽電池Without TiO2と、ZnO@1.0mM TiO2、ZnO@2.5mM TiO2、ZnO@5.0mM TiO2の太陽電池100とを比べると、被覆層150を含まないWithout TiO2の発光強度が600nm前後の波長帯域で高いのに対して、ZnO@1.0mM TiO2、ZnO@2.5mM TiO2、ZnO@5.0mM TiO2の太陽電池100では、この波長帯域における発光強度が約75%低減されている。この波長帯域は、ZnOの表面欠陥に由来する発光が生じる帯域である。 A solar cell Without TiO 2 for comparison without the coating layer 150, compared with the ZnO @ 1.0mM TiO 2, ZnO @ 2.5mM TiO 2, ZnO @ 5.0mM TiO 2 solar cell 100, the coating layer relative emission intensity of without TiO 2 free 150 that high in a wavelength band of about 600nm, ZnO @ 1.0mM TiO 2, ZnO @ 2.5mM TiO 2, ZnO @ 5.0mM TiO 2 solar cells 100 The emission intensity in this wavelength band is reduced by about 75%. This wavelength band is a band in which light emission derived from ZnO surface defects occurs.
このため、TiO2製の被覆層150を形成することにより、ZnOナノロッド140の表面における酸素欠損等による欠陥が埋められたものと考えられる。 For this reason, it is considered that a defect due to oxygen deficiency or the like on the surface of the ZnO nanorod 140 is filled by forming the coating layer 150 made of TiO 2 .
すなわち、酸素の格子欠陥が電子と正孔の再結合中心となって光励起キャリアが効率的に膜中を移動できていないことが解消され、太陽電池に適するn型層をZnOナノロッド140と被覆層150で実現することができる。 That is, the fact that oxygen lattice defects become recombination centers of electrons and holes and photoexcited carriers cannot efficiently move through the film is eliminated, and an n-type layer suitable for a solar cell is formed as a ZnO nanorod 140 and a coating layer. 150 can be realized.
図4は、電流電圧特性を示す図である。また、表1は、図4に対応するTiO2の原料溶液濃度、処理時間、短絡電流Jsc(mA/cm2)、開放電圧Voc(V)、FF(Fill Factor)、PCE(Power Conversion Efficiency)(%)を示す。なお、太陽電池100における被覆層150を作製するための処理時間は、すべて5秒である。 FIG. 4 is a diagram showing current-voltage characteristics. Further, Table 1 shows the TiO 2 raw material solution concentration, processing time, short-circuit current Jsc (mA / cm 2 ), open-circuit voltage Voc (V), FF (Fill Factor), and PCE (Power Convergency Efficiency) corresponding to FIG. (%). In addition, all the processing time for producing the coating layer 150 in the solar cell 100 is 5 seconds.
短絡電流Jscについては、被覆層150を含む太陽電池100の短絡電流Jsc(23.5±1.0mA/cm2〜26.5±1.0mA/cm2)が、被覆層150を含まないWithout TiO2の短絡電流Jsc(28.7±0.6mA/cm2)よりも少し低いことが分かった。また、TiO2の原料溶液濃度が12.5mM以上になると、短絡電流Jscが低下する傾向があることが分かった。 Regarding the short-circuit current Jsc, the short-circuit current Jsc (23.5 ± 1.0 mA / cm 2 to 26.5 ± 1.0 mA / cm 2 ) of the solar cell 100 including the coating layer 150 is not out of the cover layer 150. It was found to be slightly lower than the short-circuit current Jsc (28.7 ± 0.6 mA / cm 2 ) of TiO 2 . It was also found that the short-circuit current Jsc tends to decrease when the concentration of the raw material solution of TiO 2 is 12.5 mM or more.
また、開放電圧Vocについては、被覆層150を含む太陽電池100の開放電圧Voc(0.42±0.01V〜±0.05V)が、被覆層150を含まないWithout TiO2(0.28±0.02V)よりも少し高いことが分かった。また、TiO2の原料溶液濃度による影響は比較的小さいことが分かった。 As for the open circuit voltage Voc, the open circuit voltage Voc (0.42 ± 0.01 V to ± 0.05 V) of the solar cell 100 including the coating layer 150 is equal to Without TiO 2 (0.28 ±) that does not include the coating layer 150. It was found to be slightly higher than 0.02V). It was also found that the influence of the raw material solution concentration of TiO 2 was relatively small.
FFについては、ZnO@12.5mM TiO2の太陽電池100(0.43±0.01)は、被覆層150を含まないWithout TiO2(0.43±0.01)と等しいが、ZnO@1.0mM TiO2、ZnO@2.5mM TiO2、ZnO@5.0mM TiO2の太陽電池100のFF(0.45±0.002〜±0.46±0.01)は、被覆層150を含まないWithout TiO2(0.43±0.01)よりも少し高いことが分かった。また、TiO2の原料溶液濃度が12.5mM未満の場合に、FFが増大する傾向があることが分かった。 For FF, the [email protected] mM TiO 2 solar cell 100 (0.43 ± 0.01) is equivalent to Without TiO 2 (0.43 ± 0.01) without the covering layer 150, but ZnO @ 1.0mM TiO 2, ZnO @ 2.5mM TiO 2, ZnO @ 5.0mM FF (0.45 ± 0.002~ ± 0.46 ± 0.01) of TiO 2 of the solar cell 100, the coating layer 150 It was found to be slightly higher than Without TiO 2 (0.43 ± 0.01) which does not contain. Further, it was found that FF tends to increase when the concentration of the raw material solution of TiO 2 is less than 12.5 mM.
以上より、PCEについては、被覆層150を含む太陽電池100(4.1±0.15%〜5.1±0.15%)が、被覆層150を含まないWithout TiO2(3.5±0.15%)よりも改善されていることが分かった。また、TiO2の原料溶液濃度が12.5mM未満の場合に、PCEが増大する傾向があることが分かった。 From the above, regarding PCE, solar cells 100 including the coating layer 150 (4.1 ± 0.15% to 5.1 ± 0.15%) are not mixed with Without TiO 2 (3.5 ± 0.1). 0.15%). It was also found that PCE tends to increase when the TiO 2 raw material solution concentration is less than 12.5 mM.
このようなPCEの改善は、主に、図4に示すように開放電圧が矢印のように向上したことによって得られたものと考えられる。 Such an improvement in PCE is considered to have been obtained mainly because the open-circuit voltage was improved as shown by an arrow as shown in FIG.
図5は、電流電圧特性を示す図である。また、表2は、図5に対応するTiO2の原料溶液濃度、処理時間、短絡電流Jsc(mA/cm2)、開放電圧Voc(V)、FF(Fill Factor)、PCE(Power Conversion Efficiency)(%)を示す。 FIG. 5 is a diagram showing current-voltage characteristics. Table 2 also shows the TiO 2 raw material solution concentration, processing time, short-circuit current Jsc (mA / cm 2 ), open-circuit voltage Voc (V), FF (Fill Factor), and PCE (Power Conversion Efficiency) corresponding to FIG. (%).
また、開放電圧Vocについては、ZnO@25.0mM TiO2/20s、ZnO@25.0mM TiO2/1min、ZnO@25.0mM TiO2/2minの太陽電池100では、0.42V、0.44V、0.44Vであり、図4及び表1に示す被覆層150を含まないWithout TiO2(0.28±0.02V)よりも改善され、太陽電池100の開放電圧Voc(0.42±0.01V〜±0.05V)と略等しいか、やや上昇することが分かった。 In addition, for the open-circuit voltage Voc, the ZnO @ 25.0mM TiO 2 /20s,[email protected] TiO 2 /1min,[email protected] TiO 2 / 2min of the solar cell 100, 0.42V, 0.44V 0.44V, which is an improvement over Without TiO 2 (0.28 ± 0.02V) which does not include the coating layer 150 shown in FIG. 4 and Table 1, and the open circuit voltage Voc (0.42 ± 0) of the solar cell 100 .01V to ± 0.05V) or slightly increased.
FFについては、ZnO@25.0mM TiO2/20s、ZnO@25.0mM TiO2/1min、ZnO@25.0mM TiO2/2minの太陽電池100では、0.43、0.42、0.39であり、図4及び表1に示す被覆層150を含まないWithout TiO2(0.43±0.01)と略等しいレベルの値であり、太陽電池100のFF(0.45±0.002〜±0.46±0.01)に比べると、少し低下することが分かった。また、TiO2の原料溶液濃度が増大するほど、この傾向は顕著になった。 For the FF, the ZnO @ 25.0mM TiO 2 /20s,[email protected] TiO 2 /1min,[email protected] TiO 2 / 2min of the solar cell 100, 0.43,0.42,0.39 4 and a value at a level substantially equal to Without TiO 2 (0.43 ± 0.01) not including the coating layer 150 shown in FIG. 4 and Table 1, and the FF (0.45 ± 0.002) of the solar cell 100 It was found to be a little lower compared to ~ ± 0.46 ± 0.01). In addition, this tendency became more prominent as the concentration of the raw material solution of TiO 2 increased.
以上より、PCEについては、ZnO@25.0mM TiO2/20s、ZnO@25.0mM TiO2/1min、ZnO@25.0mM TiO2/2minの太陽電池100では、3.7%、2.4%、1.0%であり、図4及び表1に示す太陽電池100のPCE(4.1±0.15%〜5.1±0.15%)に比べると、明らかに低下することが分かった。また、TiO2の原料溶液濃度が増大するほど、この傾向は顕著であり、図5に矢印で示す通りである。 Than for the PCE or more, the ZnO @ 25.0mM TiO 2 /20s,[email protected] TiO 2 /1min,[email protected] TiO 2 / 2min solar cell 100, 3.7%, 2.4 4 and 1.0%, which is clearly lower than the PCE (4.1 ± 0.15% to 5.1 ± 0.15%) of the solar cell 100 shown in FIG. 4 and Table 1. I understood. Further, this tendency becomes more prominent as the concentration of the TiO 2 raw material solution increases, as shown by the arrows in FIG.
以上より、被覆層150をZnOナノロッド140の表面に形成することにより、短絡電流Jscと開放電圧Vocが増大してFFが増大され、PCEが改善されることが分かった。 From the above, it has been found that by forming the coating layer 150 on the surface of the ZnO nanorod 140, the short-circuit current Jsc and the open-circuit voltage Voc increase, FF increases, and PCE improves.
また、電流値を稼ぐには、ZnO@25.0mM TiO2/20s、ZnO@25.0mM TiO2/1min、ZnO@25.0mM TiO2/2minで得られる被覆層150の膜厚よりも、処理時間5秒でZnO@1.0mM TiO2、ZnO@2.5mM TiO2、ZnO@5.0mM TiO2、ZnO@12.5mM TiO2の濃度に設定して得られる被覆層150の膜厚の方が適していることが分かった。 In addition, the make current value, than the thickness of the ZnO @ 25.0mM TiO 2 /20s,[email protected] TiO 2 /1min,[email protected] TiO 2 / coating layer 150 obtained in 2min, ZnOatto1.0MM TiO 2 in the processing time of 5 seconds, ZnO @ 2.5mM TiO 2, ZnO @ 5.0mM thickness of TiO 2, ZnO @ 12.5 mM coating layer 150 obtained by setting the concentration of TiO 2 Was found to be more suitable.
図6は、開放電圧の減衰特性を示す図である。この特性は、図4の電流電圧特性を得たZnO@1.0mM TiO2、ZnO@2.5mM TiO2、ZnO@5.0mM TiO2の太陽電池100と、Without TiO2 の比較用の太陽電池とについて、瞬間的に光照射を行い、その後光を遮断して暗室に放置することにより、開放電圧の減衰特性を測定した。 FIG. 6 is a diagram illustrating an attenuation characteristic of the open circuit voltage. This property is a [email protected] TiO 2, ZnO @ 2.5mM TiO 2, ZnO @ 5.0mM TiO 2 solar cell 100 to obtain a current-voltage characteristic of Figure 4, the sun for comparison Without TiO 2 The battery was irradiated with light instantaneously, then the light was cut off and left in a dark room to measure the attenuation characteristics of the open circuit voltage.
測定開始から50ミリ秒が経過した時点で瞬間的に光照射を行うと、開放電圧が立ち上がり、光を遮断すると電圧が減衰する。 When light irradiation is performed instantaneously at the time when 50 milliseconds have elapsed from the start of measurement, the open circuit voltage rises, and when light is cut off, the voltage attenuates.
被覆層150を含まないWithout TiO2の比較用の太陽電池に比べて、ZnO@1.0mM TiO2、ZnO@2.5mM TiO2、ZnO@5.0mM TiO2の太陽電池100は、減衰が緩やかであり、特に、ZnO@5.0mM TiO2の太陽電池100が最も緩やかな減衰特性を示すことが分かった。 Compared to the solar cell for comparison Without TiO 2 without the coating layer 150, ZnO @ 1.0mM TiO 2, ZnO @ 2.5mM TiO 2, ZnO @ 5.0mM TiO 2 solar cells 100, attenuation It was found that the solar cell 100 of [email protected] mM TiO 2 exhibited the most gradual attenuation characteristics.
また、電子の寿命を測定したところ、開放電圧が0.10Vの状態で、Without TiO2の比較用の太陽電池では1.5ミリ秒であるのに対して、ZnO@5.0mM TiO2の太陽電池100では、85ミリ秒まで長寿命化されていることが分かった。 Moreover, when the lifetime of the electrons was measured, it was 1.5 milliseconds for the comparison solar cell of Without TiO 2 with an open-circuit voltage of 0.10 V, whereas [email protected] mM TiO 2 It was found that the solar cell 100 has a long lifetime up to 85 milliseconds.
これは、光を遮断して新たなキャリアが生成されなくなった状態で、電子がZnOナノロッド140の表面欠陥に捕らわれ難くなったためと考えられる。 This is considered to be because electrons are not easily captured by the surface defects of the ZnO nanorod 140 in a state where light is blocked and no new carriers are generated.
以上より、被覆層150の厚さは、上述の作製条件の中では、5.0mMのTiO2の原料溶液を用いて、5秒間の含浸処理を行った場合が最良であることが分かった。5.0mMのTiO2の原料溶液を用いて、5秒間の含浸処理を行った場合に得られる被覆層150の厚さは、約10nmである。従って、被覆層150の厚さは10nm以下であることが好ましい。 From the above, it was found that the thickness of the coating layer 150 was best when the impregnation treatment was performed for 5 seconds using a 5.0 mM TiO 2 raw material solution under the above-described production conditions. The thickness of the coating layer 150 obtained when the impregnation treatment for 5 seconds is performed using a 5.0 mM TiO 2 raw material solution is about 10 nm. Therefore, the thickness of the coating layer 150 is preferably 10 nm or less.
図7は、暗電流特性を示す図である。図7に示す暗電流特性は、図4の電流電圧特性を得たZnO@1.0mM TiO2、ZnO@2.5mM TiO2、ZnO@5.0 mM TiO2、ZnO@12.5mM TiO2の太陽電池100と、Without TiO2の比較用の太陽電池とについて計測したものである。 FIG. 7 is a diagram showing dark current characteristics. FIG dark current characteristics shown in 7, [email protected] TiO 2 to obtain a current-voltage characteristic of Figure 4, ZnO @ 2.5mM TiO 2, ZnO @ 5.0 mM TiO 2, ZnO @ 12.5mM TiO 2 The solar cell 100 and the solar cell for comparison of Without TiO 2 were measured.
図7に示すように、太陽電池100の暗電流特性は、比較用の太陽電池の暗電流特性に比べて改善されており、閾値電圧が約0.2V増大している。 As shown in FIG. 7, the dark current characteristic of the solar cell 100 is improved as compared with the dark current characteristic of the comparative solar cell, and the threshold voltage is increased by about 0.2V.
図8は、暗電流特性を示す図である。図8に示す暗電流特性は、図5の電流電圧特性を得たZnO@25.0mM TiO2/20s、ZnO@25.0mM TiO2/1min、ZnO@25.0mM TiO2/2minの太陽電池100について計測したものである。 FIG. 8 is a diagram showing dark current characteristics. Dark current characteristics shown in FIG. 8, [email protected] TiO 2 /20s,[email protected] TiO 2 /1min,[email protected] TiO 2 / 2min solar cells obtained current-voltage characteristics of Fig. 5 100 is measured.
図8に示すように、太陽電池100の暗電流特性は、図7に示す比較用の太陽電池の暗電流特性に比べて改善されており、閾値電圧が0.2V以上増大している。 As shown in FIG. 8, the dark current characteristic of the solar cell 100 is improved as compared with the dark current characteristic of the comparative solar cell shown in FIG. 7, and the threshold voltage is increased by 0.2 V or more.
図7及び図8より、実施の形態の太陽電池100は、ZnOナノロッド140の側面及び先端面に、TiO2膜で実現される被覆層150を形成することにより、ZnOの表面における表面欠陥が埋められて、電子が表面欠陥にトラップされにくくすることができる。 7 and 8, in the solar cell 100 of the embodiment, the surface defects on the surface of ZnO are filled by forming the coating layer 150 realized by the TiO 2 film on the side surface and the front end surface of the ZnO nanorod 140. As a result, electrons can be made difficult to be trapped by surface defects.
これにより、本実施の形態によれば、効率を改善したヘテロ接合型の太陽電池100を提供することができる。この太陽電池100は、n型層としてZnOナノロッド140を含み、p型層として量子ドット層160を含む、pnヘテロ接合型の太陽電池である。 Thereby, according to this Embodiment, the heterojunction type solar cell 100 which improved efficiency can be provided. This solar cell 100 is a pn heterojunction type solar cell including a ZnO nanorod 140 as an n-type layer and a quantum dot layer 160 as a p-type layer.
以上、実施の形態では、ZnOの表面欠陥をTiO2薄膜コーティングにより減少させ、pnヘテロ接合型の太陽電池100の開放電圧を向上させることで、光電変換性能の向上を達成することができた。 As described above, in the embodiment, it is possible to improve the photoelectric conversion performance by reducing the surface defects of ZnO by the TiO 2 thin film coating and improving the open-circuit voltage of the pn heterojunction solar cell 100.
なお、以上では、ナノロッドとして、ZnOナノロッド140を用いる形態について説明した。しかしながら、ナノロッドはZnOに限られず、例えば、In2O3又はSnO2で作製されていてもよい。この場合には、正孔ブロック層130も同一の材料で作製すればよい。 In addition, the form which uses the ZnO nanorod 140 as a nanorod was demonstrated above. However, the nanorod is not limited to ZnO, and may be made of, for example, In 2 O 3 or SnO 2 . In this case, the hole blocking layer 130 may be made of the same material.
また、以上では、被覆層150がTiO2製である形態について説明した。しかしながら、被覆層150は、例えば、Y2O3、Al2O3、ZnS、又はSiO2で作製されていてもよい。 In the above description, the form in which the coating layer 150 is made of TiO 2 has been described. However, the coating layer 150 may be made of, for example, Y 2 O 3 , Al 2 O 3 , ZnS, or SiO 2 .
また、以上では、量子ドット層160がPbS製である形態について説明した。しかしながら、量子ドット層160は、PbSe又はCuInS2で作製されていてもよい。 In the above description, the quantum dot layer 160 is made of PbS. However, the quantum dot layer 160 may be made of PbSe or CuInS 2 .
以上、本発明の例示的な実施の形態の太陽電池について説明したが、本発明は、具体的に開示された実施の形態に限定されるものではなく、特許請求の範囲から逸脱することなく、種々の変形や変更が可能である。 As mentioned above, although the solar cell of exemplary embodiment of this invention was demonstrated, this invention is not limited to embodiment disclosed concretely, without deviating from a claim, Various modifications and changes are possible.
100 太陽電池
110 基板
120 導電膜
130 正孔ブロック層
140 ZnOナノロッド
150 被覆層
160 量子ドット層
170 電極
DESCRIPTION OF SYMBOLS 100 Solar cell 110 Substrate 120 Conductive film 130 Hole block layer 140 ZnO nanorod 150 Cover layer 160 Quantum dot layer 170 Electrode
Claims (1)
前記基板の光入射面とは反対側の面に形成される導電膜と、
前記導電膜に積層される正孔ブロック層と、
前記正孔ブロック層に積層される、pnヘテロ接合型の光電変換層と、
前記光電変換層に積層される電極と
を含み、
前記光電変換層は、
前記正孔ブロック層の光入射側とは反対側の面から前記光電変換層の厚さ方向に沿って伸延する複数のn型ロッドと、
前記複数のn型ロッドの各々の側面及び先端面を被覆する被覆層と、
前記複数のn型ロッド同士の間、及び、前記複数のn型ロッドと前記電極との間に形成されるp型量子ドット層とを有し、
前記n型ロッドは、ZnO、In2O3、又はSnO2製であり、
前記被覆層は、TiO2、Y2O3、Al2O3、ZnS、又はSiO2製であり、
前記p型量子ドット層は、PbS、PbSe、又はCuInS2製であり、
前記被覆層の厚さは、10nm以下である、太陽電池。 A substrate having optical transparency;
A conductive film formed on a surface opposite to the light incident surface of the substrate;
A hole blocking layer laminated on the conductive film;
A pn heterojunction photoelectric conversion layer laminated on the hole blocking layer;
An electrode laminated on the photoelectric conversion layer,
The photoelectric conversion layer is
A plurality of n-type rods extending along the thickness direction of the photoelectric conversion layer from the surface opposite to the light incident side of the hole blocking layer;
A coating layer covering the side surface and the tip surface of each of the plurality of n-type rods;
A p-type quantum dot layer formed between the plurality of n-type rods and between the plurality of n-type rods and the electrode;
The n-type rod is made of ZnO, In 2 O 3 , or SnO 2 ,
The coating layer is TiO 2, Y 2 O 3, Al 2 O 3, ZnS, or SiO 2, manufactured by
The p-type quantum dot layer, PbS, PbSe, or CuInS 2 made der is,
The thickness of the said coating layer is a solar cell which is 10 nm or less .
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