JP5522564B2 - 放射性同位元素の製造方法及び装置 - Google Patents

Description

本発明は、放射性診断薬等に用いられる放射性同位元素を、核燃料物質^２３５Ｕを使用せず、高強度で半減期の長い広範囲の同位元素（例えばストロンチウム９０からセシウム１３７）から成る放射性廃棄物を多量に発生することなく効率良く廉価に生成し安定供給を可能にする製造方法及び装置に関するものである。

現在、医療の分野で放射線や放射性同位元素（ラジオアイソトープ；以下、ＲＩとも称する）は、病気の診断、治療に欠かすことができないものとなっている。ＲＩから放出される放射線は、物質自体はごく微量であっても確実に検出・定量することができ、この性質を利用してシンチグラフィによる検査、診断が行われている。これに用いる医薬品はいわゆる「放射性医薬品」と呼ばれており、放射性医薬品等に用いられるＲＩには半減期が短く、透過力の大きいガンマ線を出すものが適している。

放射性医薬品等に使用されるＲＩとその使用例を例示すると、例えば、^９９ｍＴｃは脳・甲状腺・骨シンチグラフィ、^６７Ｇａは乳ガン・肺ガン・悪性リンパ腫治療、^２０１Ｔｌは副甲状腺・腫瘍・心筋シンチグラフィ、^６０Ｃｏはガンマナイフ用線源、^３２Ｐは白血病治療、^３５ＳはＤＮＡ塩基配列・遺伝子染色体配置決定、^５１Ｃｒは循環血液量・循環赤血球量測定、^５９Ｆｅは血清中総鉄結合能（ＴＩＢＣ）測定、^８９Ｓｒ、^１５３Ｓｍ、^１８６Ｒｅは疼痛緩和薬、^９０Ｙは悪性リンパ腫治療、^１０３Ｐｄは前立腺ガン治療、^１２５Ｉは腫瘍マーカー、^１３１Ｉは甲状腺機能亢進症・甲状腺ガン治療、^１３３Ｘｅは局所肺換気機能検査、等である。

これらのＲＩの内、^９９ｍＴｃ、^９０Ｙ、^１３１Ｉ、^１３３Ｘｅは、現在、^２３５Ｕを３６％〜９３％程度濃縮した高濃縮^２３５Ｕを原料として、それを原子炉で中性子照射して核分裂反応させ、その核分裂生成物の中から抽出することにより製造されている。この濃縮^２３５Ｕを用いる方法は、特に核不拡散の観点から問題があり国際原子力機関（ＩＡＥＡ）等では^２３５Ｕ濃縮度が２０％以下の低濃縮原料を用いる技術に切替えるための働きかけを世界各国で行っており、それに対応した技術開発が世界中で進められている。しかし、３０年に及ぶ働きかけにもかかわらず世界のほとんどのＲＩは未だ高濃縮^２３５Ｕを使用して生成されている。一方、^２３５Ｕ濃縮度を２０％以下にした低濃縮^２３５ＵをＲＩ製造用の原料に用いると、プルトニウムの生成量が約２５倍に増えてしまうという問題が新たに生じる。このため^６０Ｃｏ、^３２Ｐ、^３５Ｓ、^５１Ｃｒ、^５９Ｆｅ、^８９Ｓｒ、^１５３Ｓｍ、^１８６Ｒｅの様に原子炉の熱中性子（０．０２５ｅＶ）をターゲットに照射し、生成したＲＩを抽出する方法も利用されている。また^６７Ｇａ、^２０１Ｔｌ、^１０３Ｐｄ、^１２５Ｉの様にサイクロトロンからの荷電粒子をターゲットに照射する方法も利用されている。

また、ＲＩの一部はわが国で製造されているが、その多くは海外からの輸入に頼っているのが実情である。ところが平成１９年にはカナダの原子炉のトラブルで放射性医薬品の入手が困難となり深刻な問題となった。平成２０年８月には世界市場に約２６％の^９９Ｍｏを供給しているオランダの原子炉が一次冷却系底部構造の一部腐食変形のため運転を停止、平成２１年２月中旬に運転再開となった。しかし平成２１年５月には再度カナダの原子炉で重水の漏れが発覚したため運転が休止しており、復旧は早くて平成２２年３月末と考えられている。この様にＲＩのほとんどを他国からの輸入で頼っていると、他国の国内事情や原子炉の老朽化、メンテナンス、トラブル等により、安定した供給体制が維持できないことも予想され、ＲＩの安定供給は重要かつ緊急な課題となってきている。とりわけ、わが国が大半のＲＩの輸入先として頼っているカナダにおいては、その供給のための原子炉が２０１１年に運転許可期限に達することが予想されるが、それ以降については、世界的視点・長期的視点に立った現実的な計画は全く存在していない。米国や欧州においても^９９Ｍｏ等をはじめとするＲＩの安定供給が切望されているが、それに対応できる現実的体制はまだとられておらず、早急にその体制確立が必要となってきている（非特許文献１）。また、ＲＩの大半を海外からの輸入に依存すると、医療等で使用されるＲＩの価格が高騰し、ひいては医療費全体の高騰の一因となってしまう。平成１９年度では放射性医薬品の販売価格は４４０億円にも達している（非特許文献２：５ページ目）。

また、原子炉で^２３５Ｕを核分裂させた場合、図１（非特許文献３）に示すように所望のＲＩ以外に様々な核種が生成され、必要でない生成核廃棄物の保存、管理、処理等が膨大になり且つ非常に煩わしいものとなっていた。

このような問題を考慮し、本出願人らは、^２３５Ｕを用いないで、放射性診断薬として非常によく利用されている放射性テクネチウム^９９ｍＴｃの親核種である放射性モリブデン^９９Ｍｏを効率的に製造する技術を提案した（特許文献１）。ここで提案した方法は、Ｍｏ化合物を水に溶解したＭｏ水溶液を、原子炉の炉心に設置した照射キャプセル中で中性子を照射して^９８Ｍｏ（ｎ，γ）反応によって^９９Ｍｏを生成させ、そのＭｏ水溶液を連続的あるいはバッチ的に回収することによって効率的に^９９Ｍｏを製造しようというものである。同様に特許文献２には、^９８Ｍｏを用い、熱中性子捕獲反応で放射性モリブデン^９９Ｍｏを生成する技術が提案されている。しかしながら、これら熱中性子捕獲反応を用いるケースでは、原子炉を用いるためその製造場所が限定され、しかも原子炉の運転形態に大きく依存するのに加えて製造コストが高価となり、反応断面積が小さいため比放射能が低く、製造効率にも問題があった。また原子炉のメンテナンスにはその安全性等を考慮すると例えば定期点検等で半年の運転停止をしなければならないような事態も発生する。これらの事情から病院等の施設で^９９Ｍｏを簡便にかつ安定供給するためには、さらなる技術的工夫が必要であった。

一方、加速器を用いて陽子や重イオンビームを原料ターゲットに照射し、ＲＩを生成することも行われている。陽子の場合、使用される加速器をコンパクトにすることで病院等の施設で簡便に使用することができる。しかしながら、このような小型加速器から出射される陽子を用いてＲＩを生成する場合、軽い核種のＲＩにしか対応することができず、重い核種のＲＩに対応しようとすると加速器の大型化を避けることができないという問題があった。即ち、陽子を用いてＲＩを生成する場合、陽子は正の電荷を有しているため、重い核種（それはたくさんの正の電荷の陽子を持つ原子核であるが）のターゲット核と反応するには、正の電荷同士の反撥相互作用があるのでこれに打ち勝って、原子核内部にまで入り込まなければならない。そのためには、入射する陽子のエネルギーが十分高い必要がある。更に陽子はターゲット物質に入射するとターゲット内で陽子のエネルギーは大きく減少するため使用できるターゲットの厚さは限定され、結果として十分なＲＩを生成する効率が高くない場合が多い。一方、ターゲット中でのエネルギー損失はターゲットの温度を上昇させる事になり、融点の高くないターゲットでは陽子ビームの使用強度が制限される場合もある。ところで陽子ビームは加速器により生成され真空パイプ中をターゲットがセットされる近傍場所まで輸送されてくる。しかるにターゲットを大気側にセットする際には、真空パイプ内の真空を保持して大気側部と遮断する必要がある。遮断に用いる物質は陽子ビームのエネルギーと強度の減少を抑えるためできるだけ薄い事が要請される。しかし、一方この物質は陽子ビームを絶えず照射され続けると、結果として放射線損傷で破壊されるので、高強度の陽子ビームを長時間使用することは困難になる。多様なＲＩを目的に応じ製造するには、ターゲット物質は大気中にセットできればターゲットの形状、材質の選択が柔軟に行え、実際上大変便利である。しかし、上記の如く陽子ビームを利用したＲＩ生成は問題点を抱えている。これらの事情は重イオンビームの場合も似通っている。陽子よりも正の電荷が多い分より問題は大きい。

特開２００８−１０２０７８号公報 特表２００２−５０４２３１号公報

"Accelerating production of medical isotopes" Nature Vol 457, 29 January 2009 日本学術会議 基礎医学委員会・総合工学委員会合同 放射性・放射能の利用に伴う課題検討分科会「提言：我が国における放射性同位元素の安定供給体制について」平成２０年（２００８年）７月２４日 Nuclear Physics A462 (1987) 85-108 North-Holland, Amsterdam

本発明は、以上のような従来技術の問題を解消し、濃縮^２３５Ｕを使用せず、原子炉施設を利用せず、放射性廃棄物を多量に発生させることなく、効率よく廉価にかつ簡便に放射性同位元素の安定供給を実現できる方法及び装置を提供することを課題とする。

前記課題を解決するため、本発明は、以下の技術的手法ないし手段を提供する。

〔１〕重水素又は陽子よりなる荷電粒子ビームを加速するために電圧を印加する電源、該電源からの電圧が印加され、前記荷電粒子ビームを加速する加速管、及び、加速器出射部に設けられるとともに、３重水素を吸蔵したチタンの高速中性子発生用ターゲットが配置されて、これに加速された前記荷電粒子ビームが照射され高速中性子を発生する高速中性子発生部を備え、１個の中性子の照射により２個の中性子を放出する（ｎ，２ｎ）反応の閾値に０．５を加えた値［単位：ＭｅＶ］を下限値とし、下限値以外のエネルギー値における（ｎ，２ｎ）反応が下限値における（ｎ，２ｎ）反応の反応断面積と等しくなるエネルギー値を上限値とする範囲内のエネルギー値を有する高速中性子を発生させる程度の規模の小型加速器を用い、前記荷電粒子ビーム照射によって発生させた高速中性子を固体原料ターゲットに照射し、（ｎ，２ｎ）反応を起させ、放射性同位元素（但し、Ｍｏを除く）を直接にあるいはベータ崩壊により生成させることを特徴とする放射性同位元素の製造方法。

〔２〕上記第１の発明において、固体原料ターゲットのターゲット核として下記表１、表２、表３、表４、表５、表６、表７の中から選ばれた１種又は複数のターゲット核を含む固体原料ターゲットに高速中性子を照射することを特徴とする放射性同位元素の製造方法。

〔３〕上記第１又は第２の発明において、固体原料ターゲットを加速器出射部に設けられた高速中性子発生部に密着させた状態で又は離間させた状態で高速中性子を固体原料ターゲットに照射することを特徴とする放射性同位元素の製造方法。

〔４〕重水素又は陽子よりなる荷電粒子ビームを加速するために電圧を印加する電源、前記電源からの電圧が印加され、前記荷電粒子ビームを加速する加速管、及び、加速器出射部に設けられるとともに、３重水素を吸蔵したチタンの高速中性子発生用ターゲットが配置されて、これに加速された前記荷電粒子ビームが照射され高速中性子を発生する高速中性子発生部を備え、１個の中性子の照射により２個の中性子を放出する（ｎ，２ｎ）反応の閾値に０．５を加えた値［単位：ＭｅＶ］を下限値とし、下限値以外のエネルギー値における（ｎ，２ｎ）反応が下限値における（ｎ，２ｎ）反応の反応断面積と等しくなるエネルギー値を上限値とする範囲内のエネルギー値を有する高速中性子を発生させる程度の規模の小型加速器と、固体原料ターゲットを支持するターゲット支持手段を備え、前記荷電粒子ビーム照射によって発生させた高速中性子を固体原料ターゲットに照射し、（ｎ，２ｎ）反応を起させ、放射性同位元素（但し、Ｍｏを除く）を直接にあるいはベータ崩壊により生成させることを特徴とする放射性同位元素の製造装置。

〔５〕上記第４の発明において、固体原料ターゲットが、原料ターゲット核として下記表１、表２、表３、表４、表５、表６、表７の中から選ばれた１種又は複数のターゲット核を含む固体原料ターゲットであることを特徴とする放射性同位元素の製造装置。

〔６〕上記第４又は第５の発明において、固体原料ターゲットが、加速器出射部に設けられた高速中性子発生部に密着させた状態で又は離間させた状態でセットされていることを特徴とする放射性同位元素の製造装置。

〔７〕上記第４、第５、第６のうちの何れかの発明において、加速器出射部に設けられた高速中性子発生部が冷却手段を備え、かつ該高速中性子発生部が真空室と大気側の隔壁機能を有し、かつ該高速中性子発生部に固体原料ターゲットが密着させた状態又は離間させた状態でセットされていることを特徴とする放射性同位元素の製造装置。

本発明によれば、固体原料ターゲットに小型加速器からの荷電粒子ビーム照射によって発生させた高速中性子を照射し、（ｎ，２ｎ）反応によりＲＩを製造させるようにしたので、濃縮^２３５Ｕを使用せず、原子炉施設を利用せず、高強度の半減期の長い放射性廃棄物の発生を低減させて効率良く廉価にＲＩを安定供給することが可能となる。

また、本発明によるＲＩの製造装置は、核燃料物質の規制を受ける必要がなく、小型化できるため、病院等の施設において簡便に利用できる利点がある。

さらに、本発明によれば、電荷を持たない中性子を原料ターゲットに照射してＲＩを生成するため、正の電荷を持つ陽子ビームをターゲットに照射する場合に比べると、重いターゲット核種の場合も軽いターゲット核種の場合と同じように小規模加速器で対応できると共にターゲット内での電磁相互作用によるエネルギー損失そしてそれに伴うターゲットの発熱に煩わされる事が無く、陽子ビームの場合などに比べ１００倍程度以上の重量のターゲットを一度に照射する事が可能であり、ＲＩ生成量を高める事ができる。又ターゲットを大気中に配置することができるため、ターゲットの配置、材質の選択の自由度が大きくなる利点がある。これは多様な利用者に対して計り知れない利便性を齎すと考えられる。

原子炉で^２３５Ｕの核分裂で生成される核種の生成量分布を示す図である。 原料ターゲットと高速中性子との反応断面積評価値を示すグラフである。 本発明の一実施形態によるＲＩ製造装置を模式的に示す図である。 生成するＲＩが気体の場合に使用する試料容器を模式的に示す図である。 本発明の別の実施形態によるＲＩ製造装置の要部を模式的に示す図である。 本発明によるＲＩの製造手順を示すブロック図である。 小型加速器からの荷電粒子ビーム照射によって発生させた高速中性子を、ターゲット核^５９Ｃｏを含む原料ターゲットに照射することにより生成された^５８Ｃｏのベータ崩壊に伴って放出される８１１ｋｅＶガンマ線の測定データを示す図である。

以下、本発明を実施形態に基づき詳細に説明する。
本発明では、放射性診断薬等に用いられる放射性同位元素を、固体原料ターゲットに小型加速器からの荷電粒子ビーム照射によって発生させた高速中性子を照射し、１個の中性子の照射により２個の中性子を放出する（ｎ，２ｎ）反応を起させることにより直接にあるいはベータ崩壊により製造する。本発明において、高速中性子とは、０．１ＭｅＶ以上のエネルギーを有する中性子のことを意味する。

原料ターゲットに高速中性子を照射すると、（ｎ，２ｎ）反応、（ｎ，^４Ｈｅ）反応、（ｎ，ｐ）反応、（ｎ，３ｎ）反応、（ｎ，ｎｐ）反応、（ｎ，ｎ’）反応等の種々の反応が起きるが、本発明が対象とする原料ターゲットでは（ｎ，２ｎ）反応における反応断面積が非常に大きく、原子炉利用の放射性同位元素製造と比しても、遜色がなく効率よく放射性同位元素が得られることを確認した。本発明によれば、所望の放射性同位元素を、原子炉を使用する場合のように多量の放射性廃棄物を発生させることなく、低放射能化を図って製造可能とすることができる。

図２に、一例として^１４８Ｎｄをターゲット核とする原料ターゲットに高速中性子を照射したときの中性子エネルギーと反応断面積の評価値をグラフで示す。図２より、原料ターゲットに高速中性子を照射した場合、中性子エネルギーの値によって（ｎ，２ｎ）反応断面積が最大値に近く且つ他の反応よりも非常に大きな反応断面積を有することが分かる。

本発明では、下記表１、表２、表３、表４、表５、表６、表７のターゲット核を用い、（ｎ，２ｎ）反応を利用して放射性同位元素（生成核）を直接にあるいはベータ崩壊により製造する。また、使用するターゲットの例を併せて下記表１、表２、表３、表４、表５、表６、表７に示す。

上記のうち、^４７Ｓｃ、^４９Ｖ（ターゲット核^５０Ｃｒ）、^５７Ｃｏ、^８３Ｒｂ、^９１Ｎｂ、^９５Ｔｃ、^９７Ｔｃ、^１０１Ｒｈ、^１０５Ａｇ、^１１１Ｉｎ、^１２９Ｃｓ、^１３１Ｃｓ、^１３５Ｌａ、^１４３Ｐｍ、^１４７Ｐｍ、^１４９Ｐｍ、^１５５Ｔｂ、^１５７Ｔｂ、^１６７Ｔｍ、^１６１Ｈｏ、^１７９Ｔａ、^１８３Ｒｅ、^１８９Ｉｒ、^１９５Ａｕはベータ崩壊により得られ、無担体にできる。

本発明では、ＲＩを製造するために、原子炉を利用しないで、小型加速器を用いて荷電粒子ビーム照射によって発生させた高速中性子を固体原料ターゲットに照射する。このようにすると、原子炉で核分裂反応で放射性同位元素を生成する場合に比べ、多量の放射性廃棄物を発生させることなく、不要な放射能の低減化を図ることができる。

高速中性子を発生させる荷電粒子ビームを加速する小型加速器は、例えば市販の小型加速器を用いてもよいし、本出願人の設備である日本原子力研究開発機構核融合中性子工学用中性子源施設（ＦＮＳ）のようなＤ−Ｔ中性子源等の施設を使用してもよい。

本発明において使用する高速中性子のエネルギーは、（ｎ，２ｎ）反応の閾値に０．５を加えた値［単位：ＭｅＶ］を下限値とし、下限値以外のエネルギー値における（ｎ，２ｎ）反応の反応断面積が下限値における（ｎ，２ｎ）反応の反応断面積と等しくなるエネルギー値を上限値とする範囲内のエネルギー値を有する高速中性子をターゲット核に照射する。

中性子発生用加速器では、例えば重水素（^２Ｈ）ビームを３重水素（^３Ｈ）に照射して、次の反応で高速中性子をヘリウム（^４Ｈｅ）とともに生成することができる。

^２Ｈ＋^３Ｈ→^４Ｈｅ＋ｎ
この反応で生成される中性子エネルギー（Ｅｎ）は次の関係式で与えられる。

４×Ｅｎ＝Ｅｄ＋２×｛２×Ｅｄ×Ｅｎ｝^１／２×ｃｏｓθ＋３×Ｑ
ここでＥｄは重水素エネルギー、Ｑは反応の発生エネルギーでＱ＝１７．６ＭｅＶである。θは生成される中性子が入射重水素となす角度である。この式より、例えば０．３５ＭｅＶの低エネルギー重水素を用いると１４ＭｅＶの高速中性子が得られることが分かる。また、現在プロジェクト遂行中の国際核融合材料照射施設（ＩＦＭＩＦ）では液体リチウム（Ｌｉ）に重水素を照射して高強度の高速中性子を生成する。さらに、金属Ｌｉや金属ベリリウム（Ｂｅ）あるいは炭素（Ｃ）に陽子又は重水素を照射しても高速中性子を発生させることができる。

ここで、高速中性子によるＲＩの生成効率について^１００Ｍｏ（ｎ，２ｎ）反応による^９９Ｍｏ生成を例に検討してみる。原子炉で核分裂により生成される^９９Ｍｏの量（Ｙ_炉）は下記で与えられる。

^２３５Ｕ：濃縮度２０％。熱中性子と^２３５Ｕとの反応による核分裂断面積は５８５バーン。この内、^９９Ｍｏの生成比は６％（図１参照）。以上より、このＵで生成される^９９Ｍｏの量＝０．２０×５８５×０．０６＝７バーンと与えられる。

^１００Ｍｏ：天然存在比９．６％。高速中性子による^９９Ｍｏ生成反応断面積は１．５バーン。以上より、天然Ｍｏで生成される^９９Ｍｏの量（Ｙ_高速）＝０．０９６×１．５＝０．１４バーンと与えられる。

即ち、Ｙ_高速とＹ_炉の比＝Ｙ_高速／Ｙ_炉＝０．１４／７＝０．０２ 式（１）
高速中性子による^９９Ｍｏの生成量は中性子量を除くと原子炉の場合の２％である。

ところで中性子量については
原子炉の熱中性子量φ_炉：日本原子力開発機構研究用原子炉施設ＪＲＲ３の場合にはφ_炉＝１０^１４個／（ｃｍ^２・秒）
式（２）
高速中性子の量φ_高速：ＩＦＭＩＦの場合にはφ_高速＝１０^１４個／（ｃｍ^２・秒）
式（３）
即ち高速中性子量の原子炉の量に対する比は：φ_高速／φ_炉＝１ 式（４）
となる。以上、中性子量を考慮すると、高速中性子利用による^９９Ｍｏ生成量と原子炉利用による^９９Ｍｏ生成量との比は次に与えられる。
０．０２×１＝０．０２ 式（５）
ここで比較的容易に高濃度^１００Ｍｏが得られることを考えると（例えば１００％濃縮とすると）式（５）の比は、式（１）と式（４）より、
０．０２÷９.６×１００＝０．２１ 式（６）
となる。即ち、本発明によれば、高速中性子を用いても原子炉での生成量と十分比較できる量の^９９Ｍｏを生成できることがわかる。また、上記のことは、本発明の対象とするそれぞれのターゲットについても同様である。

また、金属Ｌｉ（リチウム）に陽子を照射して中性子を発生させる場合、この反応｛ｐ＋^７Ｌｉ→ｎ＋^７Ｂｅ｝で生成される中性子エネルギー（Ｅｎ）は次の関係式で与えられる。
Ｅｎ＝｛Ｒ×ｃｏｓθ＋（１−Ｒ^２×ｓｉｎ^２θ）^１／２｝^２×｛Ｍ_Ｂｅ×（Ｅ_ｃｍ＋Ｑ）／（Ｍ_Ｂｅ＋Ｍ_ｎ）｝
Ｒ＝［Ｍ_ｎ×Ｍ_ｐ×Ｅ_ｃｍ／｛Ｍ_Ｂｅ×Ｍ_Ｌｉ×（Ｅ_ｃｍ＋Ｑ）｝］^１／２
Ｅ_ｃｍ＝Ｍ_Ｌｉ×Ｅ_ｐ／（Ｍ_Ｌｉ＋Ｍ_ｐ）
ここで、Ｅ_ｐは陽子のエネルギーであり、Ｍ_ｐ、Ｍ_ｎ、Ｍ_Ｌｉ、Ｍ_Ｂｅは陽子、中性子、Ｌｉ及びＢｅの静止質量である。又、θはこの反応で生成される中性子と陽子ビーム軸のなす角度である。Ｑはこの反応の閾値で、-１．６４４ＭｅＶである。

この式より、例えば１６ＭｅＶの低エネルギー陽子を用いると陽子ビーム軸方向に約１４ＭｅＶの高速中性子が得られることが分かる。なお、中性子は主には陽子ビーム方向に放出されるので、ターゲットはビーム軸方向にセットすることが大切である。

図３に、本発明の一実施形態に係るＲＩ製造装置を模式的に示す。

図において、１は高電圧電源、２は電源ケーブル、３は加速器ターミナル、４は加速管、５は重陽子輸送ライン、６は高速中性子発生部、７は冷却管、８冷却系、９は原料ターゲット、１０はターゲット支持枠あるいは試料容器、１１はターゲット支持台、１２は放射線遮蔽が施されたＲＩ収容容器（ターゲット保管庫）である。図３の（ａ）と（ｂ）はそれぞれ、原料ターゲット９を高速中性子発生部６に密着させた状態と離間させた状態を示す。

ＲＩの生成効率は図３（ａ）のように、原料ターゲット９を高速中性子発生部６に密着させた場合が大きくなる。この場合、高速中性子発生部６と冷却管７の先端に例えばＣｕ等からなる冷却部材を介して原料ターゲット９あるいはそれを収容する試料容器１０を密着させる。この場合、高速中性子発生部６に設けられた冷却部材は、重陽子輸送ライン５の真空室と原料ターゲット９のある大気側との隔壁機能を有することとなる。また、場合によっては、図３（ｂ）に示すように、原料ターゲット９を高速中性子発生部６から１０ｍｍ程度までの距離離間させてもよく、この距離は限定的なものではない。

高電圧電源１は、上記中性子生成反応で多量の中性子を生成するために、重水素ビームを０．３５ＭｅＶ程度のエネルギーとするための高電圧を出力する。電源ケーブル２は、高電圧電源１の高電圧を加速器ターミナル３に接する加速管４に印加するためのものである。高速中性子発生部６にはＣｕ等の熱伝導性に優れた金属板上に、例えば３重水素を吸蔵させたチタン等の蒸着膜が設けられたものがセットされ、高速中性子発生部６は、上記中性子生成反応を起し、多量の中性子を生成する役割をする。冷却系８は、重水素ビームで照射される金属板中の３重水素が熱拡散するのを防ぐべく冷却管７により金属板を冷却する役割をする。冷却は水冷等により行う。金属板は固定式のものでもよく、回転式のものでもよい。

本発明の原料ターゲット９として、天然のターゲット元素あるいはターゲット元素の天然存在比以上に濃縮したものを酸化物粉末等としたもの、あるいはこの粉末としたものを高密度に圧縮成型し、ペレット化したもの（かさ密度６０％以上）を用いることができる（例えば、特開昭５５−２２１０２号公報）。また、濃縮したターゲット元素を用いる場合、その前処理として電磁分離回収法等を施す必要がある。ターゲット元素酸化物等の粉末としたものを用いる場合には石英管に密封し、さらにアルミニウム系の金属製照射容器に密封封入する必要がある。ターゲット元素酸化物等の粉末をペレットにしたものを用いる場合には直接金属製照射容器に密封封入する。この金属製照射容器が試料容器１０である。さらに、ターゲット元素金属もターゲットとして使用できる。ただし、この場合、ターゲット元素金属抽出に硝酸等による溶解が必要となる。

原料ターゲット９としてペレット化したものを用いる場合、その寸法としては例えば直径１０ｍｍ、厚み０．５ｍｍのものを用いることができるが、もちろん、これは一例であってこれに限定されるものではなく、高速中性子の照射エネルギーや収率等を考慮して適宜の形状、寸法とすることができる。その場合、あまり原料ターゲット９の厚みが厚すぎると、中性子散乱の問題が生じ、生成効率が低下するため、その点を考慮する必要がある。加速器ターミナル３から中性子は全方位方向に放射され、中性子束（個／ｃｍ^２・秒）は１／ｒ^２で低下する。このため、加速器ターミナル３の中性子発生部６に原料ターゲット９を密着させた構成の場合にＲＩの生成効率が最大となる。尚、ｒは中性子源からの距離である。

ターゲット支持枠あるいは試料容器１０には、原料ターゲット９が固定されるか、収容されるようになっている。ターゲット支持台１１は、ターゲット支持枠あるいは試料容器１０を固定する役割をする。ＲＩ収容容器１２は、放射線遮蔽体を備え、生成されたＲＩはこの中に入れて、実験室から取出し、所要の場所に運搬、移動させる。なお、ＲＩ収容容器１２以外の各部材も、必要に応じて放射線遮蔽を行う。

上記のような構成の装置により固体原料ターゲットに中性子を照射するが、その照射時間は生成する核種の半減期を考慮して設定することができ、半減期の短いものではその半減期を照射時間の目途に、また半減期が５日よりも長い場合は、５日程度を照射時間の目途とすると、所望の量のＲＩが得られる。この場合、加速器からの荷電粒子ビーム照射によって発生させた高速中性子を用いるため、核分裂を利用しないことから多量の放射性廃棄物が発生せず、また反応断面積の比較的大きな（ｎ，２ｎ）反応を利用しているため、高効率で所望のＲＩを安定供給することが可能となる。さらに、装置構成も市販の加速器を利用し非常に小型化できるため、病院等の施設において、簡便にかつ安定してＲＩを製造、利用することが可能となる。

また、対象ターゲットの反応閾値が１５ＭｅＶ以上の場合には、次のような構成の装置を用いる。高電圧電源１は、上記中性子生成反応で多量の中性子を生成するために、例えば陽子ビームを２５ＭｅＶ程度のエネルギーとするための高電圧を出力する。電源ケーブル２は、高電圧電源１の高電圧を加速器ターミナル３に接する加速管４に印加するためのものである。高速中性子発生部６には、Ｃｕ等の熱伝導性に優れた金属板上に金属Ｌｉ薄膜が設けられたものがセットされ、高速中性子発生部６では、上記中性子生成反応を起し、多量の中性子を生成する役割をする。冷却系８は、陽子ビームで照射されるＣｕ金属板表面のＬｉが熱拡散するのを防ぐべく冷却管７により金属板を冷却する役割をする。冷却は水冷等により行う。金属板は固定式のものでもよく、回転式のものでもよい。この場合、高速中性子発生部６から中性子はほとんど陽子ビーム軸に沿って放射され、中性子束（個／ｃｍ^２・秒）は１／ｒ^２で低下する。したがって、原料ターゲット９は、高速中性子発生部６に密着するか、近接（１０ｍｍ程度までの離間）して配置するのが好ましい。

生成されるＲＩが気体である場合、図４（ａ）のような試料容器１０を用いる。この場合、試料容器１０としては、例えばステンレス鋼のような気密性の高い容器が使用される。この試料容器１０には真空バルブ１０Ａが設けられており、生成したＲＩの排出が可能となっている。固体のターゲット核に高速中性子を照射して気体ＲＩを生成する場合に、このような試料容器１０を用いる。

気体ＲＩが生成されると、試料容器１０に水酸化ナトリウム等のアルカリや塩酸等の酸の溶液を入れ、攪拌し、核反応で生成した気体ＲＩを溶解させる。その後、図４（ｂ）、（ｃ）のように真空バルブ１０Ａを集気系１３に接続する。ここで試料容器を加熱し、溶解した気体ＲＩを真空中に放出し、集気系１３に導入する。集気系１３では、例えばモレキュラシーブなどの吸着剤で気体ＲＩを吸着する。この際、集気系１３は必要に応じて液体窒素等で冷却する。残存した固体ターゲットは再利用することができる。

次に、本発明の別の実施形態について述べる。

図５は、本発明の別の実施形態に係るＲＩ製造装置の要部を模式的に示す図で、（ａ）は重水素ビーム進行方向に垂直な方向から見た模式図で高速中性子発生部と原料ターゲットが密着している場合、（ｂ）は高速中性子発生部と原料ターゲットが離間している場合、（ｃ）は重水素ビーム進行方向から見た模式図である。

図中２１は重水素ビーム、２２は直方体状の真空ビーム管、２３は３重水素（トリチウム）を吸着したチタン膜を有する銅板、２４は原料ターゲット、２５は冷却部材、２６は陽子ビームである。冷却部材２５は銅板２３と一体になっていてもよく、この場合、銅板２３は内壁と外壁を有し、内壁（真空室側）の銅板２３の表面には、３重水素を吸着したチタン膜が設けられ、外壁（大気側）の銅板の表面には、原料ターゲット２４が密着配置されるか、離間配置され、内壁と外壁の間の空間を水等の冷却媒体が通過するようになっている。

重水素（^２Ｈ^＋）ビーム２１を３重水素（^３Ｈ）に照射して生成される高速中性子は、大量の中性子が重水素ビーム２１の入射方向に関係なくほぼ全空間に等方的に放出される特性を持つ。このため限られた中性子利用時間で生成された中性子を最大限に利用するため以下のように原料ターゲット２４を配置する。原料ターゲット２４としては、例えば天然のターゲット元素あるいは濃縮したターゲット元素の酸化物等のパウダーを圧縮して固化・焼結させたペレット状のものを使用してもよいし、前述したようなターゲット元素金属を使用することもできる。

３重水素含有チタン膜を設けた銅板２３に照射される高強度の重水素ビーム２１がチタンの温度を上げて３重水素が熱拡散することを防ぐため、３重水素含有チタン膜を設けた
銅板２３は冷却管２５により冷却する。与えられた冷却能力の範囲でより高強度の重水素ビーム２１を使用するためにはこの重水素ビーム２１により与えられる単位面積当りの熱負荷を減少させることが考えられる。そのため、重水素ビーム２１の大きさは通常の５ｍｍ直径から加速器のビーム輸送の方式を変えて例えば１０ｍｍ直径にする。この結果、単位面積当りの熱負荷は１／４に減じ従来の重水素ビームの４倍の強度までにすることができ、その結果生成される中性子も４倍の量利用できる。また、高速中性子は全空間に等方的に放出されることから、原料ターゲット２４は、重水素ビーム２１の前方だけでなく、図５（ｃ）のように側面にもセットする。

重水素ビーム２１は、直方体である真空ビーム管２２により真空が保たれているビーム輸送系を経て、３重水素含有チタン膜を有する銅板２３に照射される。そして^２Ｈ^＋＋^３Ｈ→^４Ｈｅ＋ｎ反応で生成された高速中性子は、冷却部材２５（銅板２３）の大気側に配置された（最近接距離）原料ターゲット２４に照射される。一方、３重水素含有チタン膜を有する銅板２３に直角に入射する重水素ビーム２１に対し後方に放出される高速中性子を効率的に利用すべく、高速中性子生成箇所に近接する真空ビーム管（直方体）２２の４面を加工し、原料ターゲット２４を図示のように埋め込む。このような構成とすると、高速中性子は全空間に等方的に放出されるのでＲＩ生成がより高効率で行われることになる。

また、より高速の中性子を使用する場合は、前述のように、陽子等をＬｉやＢｅに照射する。この場合、ほとんどの中性子束は陽子ビームの方向にそって出射する。したがって、原料ターゲット２４の配置は図５の（ｄ）や（ｅ）に示すように高速中性子発生部の前方となる。図５（ｄ）は原料ターゲット２４を高速中性子発生部と密着させた場合、図５（ｅ）は原料ターゲット２４を高速中性子発生部と離間配置させた場合である。以上のように、本発明によれば、原料ターゲット２４を真空中ではなく、大気側に配置させることができるため、原料ターゲット２４の形状、配置の自由度が大きくなる利点がある。

次に、本発明によるＲＩの製造方法について述べる。

本発明によるＲＩの製造方法は、基本的に、ターゲット核を含む固体原料ターゲットに、小型加速器からの荷電粒子ビーム照射によって発生させた高速中性子を照射し、１個の中性子の照射により２個の中性子を放出する（ｎ，２ｎ）反応を起させ、ＲＩを直接にあるいはベータ崩壊により生成させることを特徴とするものである。

以下、図６の製造手順のブロック図を参照しながら本発明によるＲＩの製造方法の一例を説明する。

先ず、例えば天然ターゲット元素を用い、その酸化物等の粉末を圧縮し、成型・焼結してペレット状の原料ターゲットを作成する（ステップＳ１）。

次に、原料ターゲットを試料容器に入れ、中性子照射位置にセットする（ステップＳ２）。

次に、冷却用銅板上に設けられた、３重水素を吸蔵したチタン膜に対し、中性子発生装置から、例えば０．３５ＭｅＶの重水素ビームを照射する。これにより１４ＭｅＶの高速中性子が発生する（ステップＳ３）。
本発明の対象とする固体原料ターゲットでは、この高速中性子の照射により（ｎ，２ｎ）反応が優位に起り、ＲＩが生成する（ステップＳ４）。

適当な時間の中性子照射を行った後、照射を停止し、ＲＩが入った試料容器を取出し、所望のＲＩが得られる（ステップＳ５）。

このように、本発明の原料ターゲットに対しては、陽子ビーム、重水素ビームを金属Ｌｉ（リチウム）あるいは金属Ｂｅ（ベリリウム）あるいは炭素（Ｃ）に照射して発生する高速中性子を用いても、同様な手法を適用することにより、所望のＲＩを効率良く、多量の放射性廃棄物を生成することなく製造することが可能となる。

また、本発明による生成核とターゲット核が同じ元素の場合、照射されたターゲット（ターゲットと反応生成物が共存）を水溶液（又は酸、アルカリ）にて溶解し、生成核の利用に供することができる。

さらに、生成核が娘核種の短寿命ＲＩに対して長寿命ＲＩの場合、カウ・ミルキングシステムあるいはジェネレータシステムと呼ばれるシステムでミルキングを行うこともできる。

以上、製造方法の一例を述べたが、もちろん、本発明の製造方法はこの例に限定されるものではなく、各ステップにおいて、前述した種々の手法を用いて行うことができる。

本発明者らは、小型加速器からの荷電粒子ビーム照射によって発生させた高速中性子ビームを固体原料ターゲットに照射してＲＩを生成できること等を確認するため以下のような実験を行った。
＜実験目的＞
＊^９９Ｍｏが１４ＭｅＶの高速中性子により天然Ｍｏ試料を用いて予測どおりの反応断面積で生成される事の確認
＊上記反応断面積の絶対値決定に用いる^９３Ｎｂ試料を用い１４ＭｅＶ中性子で生成される^９２Ｎｂの放射線を測定し、断面積決定に使用できる事の確認
＊^９９Ｍｏ生成反応に付随して生成される残留放射性同位元素の定量的評価
＊^２Ｈ＋^３Ｈ→^４Ｈｅ＋ｎ反応で生成される１４ＭｅＶ中性子が期待される中性子強度で安定に生成されるかどうかの確認（^３Ｈターゲットの性能評価）
＊上記反応を誘起させるための^２Ｈ（重水素ビーム）が安定に供給される事の確認
（小型加速器が安定に稼動する事の検証）
＊Ｍｏターゲット、Ｎｂターゲットの中性子照射箇所への設置及び取外しが容易に且つ柔軟に行えるかどうかの確認
＜実験場所＞ 日本原子力研究開発機構核融合中性子工学用中性子源施設（ＦＮＳ）
＜実験日時＞
中性子照射実験：平成２１年１月２７日〜１月３０日（１日当り６時間照射）
生成Ｍｏ放射能測定：平成２１年１月２７日〜２月５日
＜試料＞ 天然Ｍｏ
試料１：直径：約１０ｍｍ、厚さ：５０ミクロン（０．０５ｍｍ）、重量４０．２１４ｍｇ
試料２：直径：約１０ｍｍ、厚さ：５ミクロン（０．００５ｍｍ）、重量３．６６３ｍｇ
試料１は６時間照射後測定。

試料２は最終日まで中性子照射後測定。
＜試料＞ ^９３Ｎｂ
試料３：直径１０ｍｍ、厚さ：０．１ｍｍ、重量６９．４ｍｇ
＜Ｍｏターゲット設置場所＞
^２Ｈビーム軸の延長方向で中性子発生箇所から１０ｃｍ離れた場所。
＜中性子照射条件＞
＊１４ＭｅＶ中性子生成反応
^２Ｈ＋^３Ｈ→^４Ｈｅ＋ｎ：^２Ｈビームエネルギー：０．３５ＭｅＶ
＊中性子発生量
発生箇所で１．８×１０^１１ｎ／ｃｍ^２・秒［１月２７日］〜１．５×１０^１１ｎ／ｃｍ^２・秒［１月３０日］
＜^９９Ｍｏ生成反応＞
^１００Ｍｏ＋ｎ→^９９Ｍｏ＋２ｎ
＜^９２Ｎｂ生成反応＞
^９３Ｎｂ＋ｎ→^９２Ｎｂ＋２ｎ
＜^９９Ｍｏ及び残留放射能の測定（ＦＮＳで測定）＞
＊測定条件：中性子照射後ほぼ１時間の冷却時間をおき測定開始
＊測定器：Ｇｅ半導体検出器
＊^９９Ｍｏ試料及び^９２Ｎｂ試料配置：Ｇｅ検出器から５ｃｍ離れた位置にセット
＜結果＞
＊^９９Ｍｏは当初予測どおりの量生成されている事を確認
＊^９３Ｎｂ試料は^９９Ｍｏ断面積決定に使用できる事を確認
＊^９９Ｍｏ生成反応に付随して生成される残留放射性同位元素の定量的評価ができた。（^９９Ｍｏの量に比し微量である事を確認）。

＊^２Ｈ＋^３Ｈ→^４Ｈｅ＋ｎ反応で生成される１４ＭｅＶ中性子は期待通りの中性子強度で安定に生成する事を確認（^３Ｈターゲットは高い性能を持つと評価できた）
＊上記反応を誘起させる^２Ｈ（重水素ビーム）が安定に供給される事が確認できた。

（小型加速器が安定に稼動する事の検証）
＊Ｍｏターゲット、Ｎｂターゲットの中性子照射箇所への設置及び取外しが容易に且つ柔軟に行える事を確認した。

次に、本発明者らは、小型加速器からの荷電粒子ビーム照射によって発生させた高速中
性子ビームをＭｏ、^９３Ｎｂ以外の固体原料ターゲットに照射し、１個の中性子の照射に
より２個の中性子を放出する（ｎ,２ｎ）反応を起させ、ＲＩを生成できること等を確認
するため以下のような実験を行った。
＜実験場所＞ 日本原子力研究開発機構核融合中性子工学用中性子源施設（ＦＮＳ）
＜試料＞ 天然Ｃｏ
直径：約１０ｍｍ、厚さ：１ｍｍ、重量７２２．３ｍｇ
＜Ｍｏターゲット設置場所＞
^２Ｈビーム軸の延長方向で中性子発生箇所から１０ｃｍ離れた場所。
＜中性子照射条件＞
＊１４ＭｅＶ中性子生成反応
^２Ｈ＋^３Ｈ→４Ｈｅ＋ｎ：^２Ｈビームエネルギー：０．３５ＭｅＶ
＊中性子発生量
発生箇所で１．８×１０^１１ｎ／ｃｍ^２・秒
＜^５８Ｃｏ及び残留放射能の測定（ＦＮＳで測定）＞
＊測定条件：中性子照射を終了して１時間後に測定開始
＊測定器：Ｇｅ半導体検出器
＊^５８Ｃｏ試料配置：Ｇｅ検出器から５ｃｍ離れた位置にセット
＊^５８Ｃｏのベータ崩壊に伴って放出される８１１ｋｅＶガンマ線をＧｅ半導体検出器で測定して検出
その測定結果を図７に示す。

本発明の原料ターゲットに対しても、陽子ビーム、重水素ビームあるいは３重水素ビームを金属Ｌｉ（リチウム）あるいは金属Ｂｅ（ベリリウム）あるいは炭素（Ｃ）に照射して発生する高速中性子を用い、同様な手法を適用することにより、所望のＲＩを効率良く、多量の放射性廃棄物を生成することなく製造することが可能となる。

１ 高電圧電源
２ 電源ケーブル
３ 加速器ターミナル
４ 加速管
５ 重陽子輸送ライン
６ 高速中性子発生部
７ 冷却管
８ 冷却系
９ 原料ターゲット
１０ ターゲット支持枠
１１ ターゲット支持台あるいは試料容器
１２ ＲＩ収容容器（ターゲット保管庫）
２１ 重水素ビーム
２２ 真空輸送ライン
２３ ３重水素含有チタン膜を有する銅板
２４ 原料ターゲット
２５ 冷却管
２６ 陽子ビーム

Claims (7)

1. 重水素又は陽子よりなる荷電粒子ビームを加速するために電圧を印加する電源、該電源からの電圧が印加され、前記荷電粒子ビームを加速する加速管、及び、加速器出射部に設けられるとともに、３重水素を吸蔵したチタンの高速中性子発生用ターゲットが配置されて、これに加速された前記荷電粒子ビームが照射され高速中性子を発生する高速中性子発生部を備え、１個の中性子の照射により２個の中性子を放出する（ｎ，２ｎ）反応の閾値に０．５を加えた値［単位：ＭｅＶ］を下限値とし、下限値以外のエネルギー値における（ｎ，２ｎ）反応が下限値における（ｎ，２ｎ）反応の反応断面積と等しくなるエネルギー値を上限値とする範囲内のエネルギー値を有する高速中性子を発生させる程度の規模の小型加速器を用い、
   前記荷電粒子ビーム照射によって発生させた高速中性子を固体原料ターゲットに照射し、（ｎ，２ｎ）反応を起させ、放射性同位元素（但し、Ｍｏを除く）を直接にあるいはベータ崩壊により生成させることを特徴とする放射性同位元素の製造方法。
2. 固体原料ターゲットのターゲット核として下記表１、表２、表３、表４、表５、表６、表７の中から選ばれた１種又は複数のターゲット核を含む固体原料ターゲットに高速中性子を照射することを特徴とする請求項１に記載の放射性同位元素の製造方法。
   

   

   

   

   

   

   

   
3. 固体原料ターゲットを加速器出射部に設けられた高速中性子発生部に密着させた状態で又は離間させた状態で高速中性子を固体原料ターゲットに照射することを特徴とする請求項１又は２に記載の放射性同位元素の製造方法。
4. 重水素又は陽子よりなる荷電粒子ビームを加速するために電圧を印加する電源、前記電源からの電圧が印加され、前記荷電粒子ビームを加速する加速管、及び、加速器出射部に設けられるとともに、３重水素を吸蔵したチタンの高速中性子発生用ターゲットが配置されて、これに加速された前記荷電粒子ビームが照射され高速中性子を発生する高速中性子発生部を備え、１個の中性子の照射により２個の中性子を放出する（ｎ，２ｎ）反応の閾値に０．５を加えた値［単位：ＭｅＶ］を下限値とし、下限値以外のエネルギー値における（ｎ，２ｎ）反応が下限値における（ｎ，２ｎ）反応の反応断面積と等しくなるエネルギー値を上限値とする範囲内のエネルギー値を有する高速中性子を発生させる程度の規模の小型加速器と、
   固体原料ターゲットを支持するターゲット支持手段を備え、
   前記荷電粒子ビーム照射によって発生させた高速中性子を固体原料ターゲットに照射し、（ｎ，２ｎ）反応を起させ、放射性同位元素（但し、Ｍｏを除く）を直接にあるいはベータ崩壊により生成させることを特徴とする放射性同位元素の製造装置。
5. 固体原料ターゲットが、原料ターゲット核として下記表１、表２、表３、表４、表５、表６、表７の中から選ばれた１種又は複数のターゲット核を含む固体原料ターゲットであることを特徴とする請求項４に記載の放射性同位元素の製造装置。
   

   

   

   

   

   

   

   
6. 固体原料ターゲットが、加速器出射部に設けられた高速中性子発生部に密着させた状態で又は離間させた状態でセットされていることを特徴とする請求項４又は５に記載の放射性同位元素の製造装置。
7. 加速器出射部に設けられた高速中性子発生部が冷却手段を備え、かつ高速中性子発生部が真空室と大気側の隔壁機能を有し、かつ高速中性子発生部に固体原料ターゲットが密着させた状態又は離間させた状態でセットされていることを特徴とする請求項４〜６までのいずれか一項に記載の放射性同位元素の製造装置。

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