JP2001236967A - 固体高分子電解質型燃料電池用セパレータ - Google Patents
固体高分子電解質型燃料電池用セパレータInfo
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 電気伝導性が高く、耐食性が高い固体高分子
型燃料電池用セパレータの提供。 【解決手段】 固体高分子電解質層と、その両面に配置
された触媒電極層を両外面からガス拡散電極及びセパレ
ータによって挟み込んだユニットを単セルとし、この単
セルを複数積層して燃料電池積層体を形成した構造から
なる燃料電池において使用する前記セパレータが、被覆
層と金属基体とからなり、前記表面被覆層が異なる種類
の金属窒化物膜の２層以上からなる多層構造とする。
型燃料電池用セパレータの提供。 【解決手段】 固体高分子電解質層と、その両面に配置
された触媒電極層を両外面からガス拡散電極及びセパレ
ータによって挟み込んだユニットを単セルとし、この単
セルを複数積層して燃料電池積層体を形成した構造から
なる燃料電池において使用する前記セパレータが、被覆
層と金属基体とからなり、前記表面被覆層が異なる種類
の金属窒化物膜の２層以上からなる多層構造とする。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、良好な耐食性およ
び導電性を有し、かつ内部抵抗の低い固体高分子電解質
型燃料電池用セパレータに関する。
び導電性を有し、かつ内部抵抗の低い固体高分子電解質
型燃料電池用セパレータに関する。
【０００２】
【従来の技術】燃料電池は、燃料の有するエネルギを直
接電気に変換する装置として知られている。その中でも
固体高分子電解質を用いた燃料電池は、水素を含有する
燃料ガスと、空気など酸素を含有する酸化剤ガスとを、
１対の電極に供給し、両極で起こる電気化学的反応によ
って、起電力と熱とを同時に発生させるものである。
接電気に変換する装置として知られている。その中でも
固体高分子電解質を用いた燃料電池は、水素を含有する
燃料ガスと、空気など酸素を含有する酸化剤ガスとを、
１対の電極に供給し、両極で起こる電気化学的反応によ
って、起電力と熱とを同時に発生させるものである。
【０００３】本燃料電池の単一セルの構造は、例えば、
水素イオンを選択的に輸送する高分子電解質膜の両面
に、白金系の金属触媒を担持したカーボン粉末を主成分
とする触媒反応層、次に、この触媒反応層の両外面に、
燃料ガスあるいは酸化剤ガスの通気性と、電子導電性を
併せ持つ２種類の拡散層、この拡散層と触媒反応層とを
併せて電極としており、それぞれ燃料極（アノード）と
空気極（カソード）と呼ばれている。さらにその両面に
ガスケットを介してセパレータが併設され、セパレータ
の電極側の面には燃料ガスもしくは酸素などの酸化剤ガ
スの流路が形成されている。これらの燃料電池セルおよ
びセパレータにより単一の燃料電池のユニットが形成さ
れるが、燃料電池は単一セルあたりの起電力が低いた
め、通常は複数のユニットの積層体（スタック）として
用いられる。
水素イオンを選択的に輸送する高分子電解質膜の両面
に、白金系の金属触媒を担持したカーボン粉末を主成分
とする触媒反応層、次に、この触媒反応層の両外面に、
燃料ガスあるいは酸化剤ガスの通気性と、電子導電性を
併せ持つ２種類の拡散層、この拡散層と触媒反応層とを
併せて電極としており、それぞれ燃料極（アノード）と
空気極（カソード）と呼ばれている。さらにその両面に
ガスケットを介してセパレータが併設され、セパレータ
の電極側の面には燃料ガスもしくは酸素などの酸化剤ガ
スの流路が形成されている。これらの燃料電池セルおよ
びセパレータにより単一の燃料電池のユニットが形成さ
れるが、燃料電池は単一セルあたりの起電力が低いた
め、通常は複数のユニットの積層体（スタック）として
用いられる。
【０００４】このような燃料電池の動作原理において、
セパレータは各セル間を電気的に接続させるため、良好
な導電性を有していなければならない。また燃料ガスや
酸化剤ガスの温度は８０〜９０℃の高温状態であり、セ
パレータはそれぞれのガスに曝されるために、高い耐食
性や耐酸化性が要求される。そこで一般的にはカーボン
材料をセパレータに用いることが検討されている（TOYO
TA Technical ReviewVol.47,No.2,Nov.1997第７０頁〜
第７５頁、および特開平７−２７２７３１号公報）。
セパレータは各セル間を電気的に接続させるため、良好
な導電性を有していなければならない。また燃料ガスや
酸化剤ガスの温度は８０〜９０℃の高温状態であり、セ
パレータはそれぞれのガスに曝されるために、高い耐食
性や耐酸化性が要求される。そこで一般的にはカーボン
材料をセパレータに用いることが検討されている（TOYO
TA Technical ReviewVol.47,No.2,Nov.1997第７０頁〜
第７５頁、および特開平７−２７２７３１号公報）。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上述し
たような従来の電池スタックを備えた固体高分子電解質
型燃料電池用セパレータにおいては、次に示すような問
題点があった。
たような従来の電池スタックを備えた固体高分子電解質
型燃料電池用セパレータにおいては、次に示すような問
題点があった。
【０００６】まず、セパレータにカーボン板を備えた固
体高分子電解質型燃料電池では、カーボン材料が靱性に
乏しいため、機械的衝撃、振動、圧縮以外の応力が存在
する条件下、例えば自動車などに搭載する際には、振動
によるセパレータの破損が問題とされていた。そこで、
セパレータとしての強度を保つためには、比較的厚いカ
ーボン板からなるセパレータを用いる必要がある反面、
電池スタックをコンパクト化するためには、単位セルの
厚さを薄くすることが重要である。このようにカーボン
板からなるセパレータを用いた場合には、薄くすること
に限界があるため、コンパクト化が難しいという問題が
あった。
体高分子電解質型燃料電池では、カーボン材料が靱性に
乏しいため、機械的衝撃、振動、圧縮以外の応力が存在
する条件下、例えば自動車などに搭載する際には、振動
によるセパレータの破損が問題とされていた。そこで、
セパレータとしての強度を保つためには、比較的厚いカ
ーボン板からなるセパレータを用いる必要がある反面、
電池スタックをコンパクト化するためには、単位セルの
厚さを薄くすることが重要である。このようにカーボン
板からなるセパレータを用いた場合には、薄くすること
に限界があるため、コンパクト化が難しいという問題が
あった。
【０００７】また、カーボン板の機械加工は難しいた
め、カーボン材料を使用したセパレータの加工コストが
高価となり、低コスト化が難しいといった問題がある。
さらに、カーボン板は、熱伝導率がアルミニウム、ステ
ンレス、銅などの金属板に比較して悪いために、各単位
セルを冷却するための冷却プレートが大きくなるなると
いった問題点があり、コンパクト化が難しいといった問
題点があった。
め、カーボン材料を使用したセパレータの加工コストが
高価となり、低コスト化が難しいといった問題がある。
さらに、カーボン板は、熱伝導率がアルミニウム、ステ
ンレス、銅などの金属板に比較して悪いために、各単位
セルを冷却するための冷却プレートが大きくなるなると
いった問題点があり、コンパクト化が難しいといった問
題点があった。
【０００８】そこで、良好な電気伝導性を持ち集電性能
を有すると共に、高熱伝導率を有する金属板を用いる方
法が検討されている。しかしながら、電極反応による約
１Ｖの電位、また供給される空気及び水素と水蒸気を含
んだ８０℃前後のガスにセパレータが曝されることにな
り、環境条件が厳しいため、要求される耐食性を持つ金
属あるいは合金材料は高価なものが多い。比較的安価な
ステンレス鋼やアルミ合金では耐食性が不十分であるた
め、長期間使用すると、金属板の腐食や溶解がおこりや
すく、金属板が腐食すると、電極部とセパレータとの間
の接触抵抗が次第に上昇する。それに伴い、ジュール熱
が発生し、多数のセルを積層した燃料電池スタックの発
電効率が次第に低下したり、電池スタックの温度が上昇
しやすくなる、という課題があった。
を有すると共に、高熱伝導率を有する金属板を用いる方
法が検討されている。しかしながら、電極反応による約
１Ｖの電位、また供給される空気及び水素と水蒸気を含
んだ８０℃前後のガスにセパレータが曝されることにな
り、環境条件が厳しいため、要求される耐食性を持つ金
属あるいは合金材料は高価なものが多い。比較的安価な
ステンレス鋼やアルミ合金では耐食性が不十分であるた
め、長期間使用すると、金属板の腐食や溶解がおこりや
すく、金属板が腐食すると、電極部とセパレータとの間
の接触抵抗が次第に上昇する。それに伴い、ジュール熱
が発生し、多数のセルを積層した燃料電池スタックの発
電効率が次第に低下したり、電池スタックの温度が上昇
しやすくなる、という課題があった。
【０００９】この問題に対して、例えば特開平１０−３
０８２２６号公報によれば、セパレータ基体がアルミニ
ウム、鉄、ステンレス鋼等によって構成され、その表面
のうちの少なくともガス拡散電極との接触面にカーボン
を含む膜を付着させたことを特徴とする固体高分子電解
質型燃料電池が提案されている。しかしながらこのよう
なカーボン膜は機械的強度が低い、すなわち膜硬度が低
いために、車載時の振動などによってカーボン膜が損傷
し、耐食性が損なわれるという問題があった。
０８２２６号公報によれば、セパレータ基体がアルミニ
ウム、鉄、ステンレス鋼等によって構成され、その表面
のうちの少なくともガス拡散電極との接触面にカーボン
を含む膜を付着させたことを特徴とする固体高分子電解
質型燃料電池が提案されている。しかしながらこのよう
なカーボン膜は機械的強度が低い、すなわち膜硬度が低
いために、車載時の振動などによってカーボン膜が損傷
し、耐食性が損なわれるという問題があった。
【００１０】また、例えば、特開平１０−１２２４６号
公報、特開平１０−１６２８４２号公報、特開平１１−
１６２４７８号公報、特開平１１−１６２４７９号公報
等には、金属窒化物膜等をコーティングすることを特徴
とする固体高分子電解質型燃料電池が開示されている。
しかしながら、各種窒化物の単層膜では膜の内部残留応
力が大きく、膜形成時に発生する膜割れや剥がれあるい
はピンホールなどの膜欠陥が生じやすく、長期間にわた
って使用するには耐食性を維持しにくい問題があった。
公報、特開平１０−１６２８４２号公報、特開平１１−
１６２４７８号公報、特開平１１−１６２４７９号公報
等には、金属窒化物膜等をコーティングすることを特徴
とする固体高分子電解質型燃料電池が開示されている。
しかしながら、各種窒化物の単層膜では膜の内部残留応
力が大きく、膜形成時に発生する膜割れや剥がれあるい
はピンホールなどの膜欠陥が生じやすく、長期間にわた
って使用するには耐食性を維持しにくい問題があった。
【００１１】本発明は、以上のような従来の技術に鑑み
てなされたものであり、耐食性に優れた内部抵抗の小さ
な固体高分子電解質型燃料電池用セパレータを提供する
ことを目的としている。
てなされたものであり、耐食性に優れた内部抵抗の小さ
な固体高分子電解質型燃料電池用セパレータを提供する
ことを目的としている。
【００１２】
【課題を解決するための手段】本発明の固体高分子電解
質型燃料電池用セパレータは、固体高分子電解質層と、
その両面に配置された触媒電極層を両外面からガス拡散
電極及びセパレータによって挟み込んだユニットを単セ
ルとし、この単セルを複数積層して燃料電池積層体を形
成した構造からなる燃料電池において使用するセパレー
タが、被覆層と金属基体とからなり、前記表面被覆層が
異なる種類の金属窒化物膜の２層以上からなる多層構造
であることを特徴とするセパレータである。さらには、
前記表面被覆層のうち、少なくとも最表面層が、導電性
の金属窒化物膜であることが好ましい。
質型燃料電池用セパレータは、固体高分子電解質層と、
その両面に配置された触媒電極層を両外面からガス拡散
電極及びセパレータによって挟み込んだユニットを単セ
ルとし、この単セルを複数積層して燃料電池積層体を形
成した構造からなる燃料電池において使用するセパレー
タが、被覆層と金属基体とからなり、前記表面被覆層が
異なる種類の金属窒化物膜の２層以上からなる多層構造
であることを特徴とするセパレータである。さらには、
前記表面被覆層のうち、少なくとも最表面層が、導電性
の金属窒化物膜であることが好ましい。
【００１３】本発明によれば、耐食性に優れた導電性の
金属窒化物膜を任意の金属セパレータ基体に被覆するた
めに、腐食によるセパレータ表面での接触抵抗の上昇を
防ぐことができる。
金属窒化物膜を任意の金属セパレータ基体に被覆するた
めに、腐食によるセパレータ表面での接触抵抗の上昇を
防ぐことができる。
【００１４】また、本発明において、セパレータ基体
は、車載用燃料電池として十分な機械的強度を持ち、さ
らに加工性、電気伝導性、熱伝導性などが良好な金属で
あれば良く、特に限定されるものではない。また、形状
は特に限定されるものではないが、車載用燃料電池とし
て十分な強度を持った構造となる形状が望ましい。
は、車載用燃料電池として十分な機械的強度を持ち、さ
らに加工性、電気伝導性、熱伝導性などが良好な金属で
あれば良く、特に限定されるものではない。また、形状
は特に限定されるものではないが、車載用燃料電池とし
て十分な強度を持った構造となる形状が望ましい。
【００１５】
【発明の実施の形態】以下、本発明の実施の形態につい
て詳細に説明する。
て詳細に説明する。
【００１６】本発明のセパレータを使用した固体高分子
電解質型燃料電池単セルの一実施形態の縦断面模式図を
図１に示す。図１において、１は固体高分子電解質膜
で、湿潤状態で良好な電気伝導性を示すプロトン伝導性
のイオン交換膜からなり、その両側に例えば白金などの
触媒を担持したカーボン粒子を混在した複数の細孔を有
する触媒電極層２，３が設けられ、更にその外側に設け
られたガス拡散電極４，５，更にその外側に設けられた
セパレータ６，７によって、一つのセル（単セル）が構
成される。
電解質型燃料電池単セルの一実施形態の縦断面模式図を
図１に示す。図１において、１は固体高分子電解質膜
で、湿潤状態で良好な電気伝導性を示すプロトン伝導性
のイオン交換膜からなり、その両側に例えば白金などの
触媒を担持したカーボン粒子を混在した複数の細孔を有
する触媒電極層２，３が設けられ、更にその外側に設け
られたガス拡散電極４，５，更にその外側に設けられた
セパレータ６，７によって、一つのセル（単セル）が構
成される。
【００１７】このようなセルにおいて、基体１０をプレ
ス成形、打ち抜き加工などの機械加工等によりセパレー
タとして必要な形状に成形されたセパレータの片面はガ
ス拡散電極４との間で、燃料ガス経路８が形成されてお
り、他面はガス拡散電極５との間で、酸化剤ガス経路９
が形成されている。ガス流路８を通してガス拡散電極４
には水素を含む燃料ガスを、ガス流路９を通してガス拡
散電極５には酸素を含む酸化剤ガスを流すと、各々、触
媒電極層２，３および固体高分子電解質を介して電気化
学的反応が進行して電子が発生する。この電子を、触媒
電極層からガス拡散電極、ガス拡散電極からセパレータ
という経路で外部回路へ取り出すことにより電気エネル
ギーが発生する。また単セルで発生可能な電圧は１ボル
ト前後であり、実際に使用される場面では複数の単セル
を積層した燃料電池スタックとして用いている。
ス成形、打ち抜き加工などの機械加工等によりセパレー
タとして必要な形状に成形されたセパレータの片面はガ
ス拡散電極４との間で、燃料ガス経路８が形成されてお
り、他面はガス拡散電極５との間で、酸化剤ガス経路９
が形成されている。ガス流路８を通してガス拡散電極４
には水素を含む燃料ガスを、ガス流路９を通してガス拡
散電極５には酸素を含む酸化剤ガスを流すと、各々、触
媒電極層２，３および固体高分子電解質を介して電気化
学的反応が進行して電子が発生する。この電子を、触媒
電極層からガス拡散電極、ガス拡散電極からセパレータ
という経路で外部回路へ取り出すことにより電気エネル
ギーが発生する。また単セルで発生可能な電圧は１ボル
ト前後であり、実際に使用される場面では複数の単セル
を積層した燃料電池スタックとして用いている。
【００１８】セパレータの表面被覆層１１のうち、少な
くともガス拡散電極と接触する最表面層が、導電性の金
属窒化物膜であることが好ましい。これは、金属窒化物
膜自身が極めて優れた耐食性を有しており、表面に不動
態被膜などの高抵抗の物質を生じることがないためであ
る。
くともガス拡散電極と接触する最表面層が、導電性の金
属窒化物膜であることが好ましい。これは、金属窒化物
膜自身が極めて優れた耐食性を有しており、表面に不動
態被膜などの高抵抗の物質を生じることがないためであ
る。
【００１９】さらには、表面被覆層１１として金属窒化
物膜の中でも低抵抗の金属窒化物膜を単独で形成した単
層膜が好ましく、高抵抗の金属窒化物膜は本用途には適
していない。抵抗率（電気抵抗率）としては、燃料電池
全体の抵抗を低く抑え、エネルギを効率良く取り出すた
めに、１０Ωｃｍ以下であることが好ましい。１０Ωｃ
ｍを上回ると接触抵抗が高くなるために好ましくない。
なお抵抗率は、絶縁性の基材（例えばシリカガラス）の
表面に測定対象膜をコーティングし、４端子法と呼ばれ
る測定法で測定した値である。
物膜の中でも低抵抗の金属窒化物膜を単独で形成した単
層膜が好ましく、高抵抗の金属窒化物膜は本用途には適
していない。抵抗率（電気抵抗率）としては、燃料電池
全体の抵抗を低く抑え、エネルギを効率良く取り出すた
めに、１０Ωｃｍ以下であることが好ましい。１０Ωｃ
ｍを上回ると接触抵抗が高くなるために好ましくない。
なお抵抗率は、絶縁性の基材（例えばシリカガラス）の
表面に測定対象膜をコーティングし、４端子法と呼ばれ
る測定法で測定した値である。
【００２０】また、高抵抗の金属窒化物膜であっても低
抵抗の金属窒化物膜と組み合わせ、少なくともガス拡散
電極と接触する最表面層を低抵抗の金属窒化物膜とする
ことで、該表面被覆層の抵抗率を１０Ωｃｍ以下とする
ことが可能であり、このような金属窒化物膜の多層構造
膜であってもよい。
抵抗の金属窒化物膜と組み合わせ、少なくともガス拡散
電極と接触する最表面層を低抵抗の金属窒化物膜とする
ことで、該表面被覆層の抵抗率を１０Ωｃｍ以下とする
ことが可能であり、このような金属窒化物膜の多層構造
膜であってもよい。
【００２１】また本願発明の金属窒化物膜は優れた密着
強度を有していると同時に膜硬度が高く、車載時の振動
などによる傷の発生が起きにくいために、信頼性の高い
セパレータを作ることができる。表面被覆層の金属窒化
物膜の硬度としてはマイクロビッカース硬度あるいはヌ
ープ硬度が８ＧＰａ以上であることが好ましい。このよ
うな高硬度膜を用いることで、車載時の振動などに対す
る耐久性が得られる。マイクロビッカース硬度は、ビッ
カース圧子を用いて押し込み荷重５０ｇ以下で測定した
硬度であり、ヌープ硬度は、ヌープ圧子を用いて押し込
み荷重５０ｇ以下で測定した硬度である。
強度を有していると同時に膜硬度が高く、車載時の振動
などによる傷の発生が起きにくいために、信頼性の高い
セパレータを作ることができる。表面被覆層の金属窒化
物膜の硬度としてはマイクロビッカース硬度あるいはヌ
ープ硬度が８ＧＰａ以上であることが好ましい。このよ
うな高硬度膜を用いることで、車載時の振動などに対す
る耐久性が得られる。マイクロビッカース硬度は、ビッ
カース圧子を用いて押し込み荷重５０ｇ以下で測定した
硬度であり、ヌープ硬度は、ヌープ圧子を用いて押し込
み荷重５０ｇ以下で測定した硬度である。
【００２２】さらには、表面被覆層が、２種類以上の金
属窒化物膜の多層構造を持ち、さらにその総膜厚が５μ
ｍ以下であることが好ましく、周期律表のＩＶａ、Ｖ
ａ、ＶＩａ族金属のうちのいずれか１種または２種以上
の元素を含有することが好ましい。
属窒化物膜の多層構造を持ち、さらにその総膜厚が５μ
ｍ以下であることが好ましく、周期律表のＩＶａ、Ｖ
ａ、ＶＩａ族金属のうちのいずれか１種または２種以上
の元素を含有することが好ましい。
【００２３】金属窒化膜としてはＴｉＮ，ＣｒＮがその
代表的材料である。これらの膜は単層でもその作製方法
によっては十分な硬度を持つものが作製できるが、例え
ばＴｉＮとＣｒＮの多層構造にすることでさらに膜硬度
が向上する。また、単層膜の場合では、膜厚が１０〜１
５μｍ以上でなければピンホールの少ないコーティング
膜は作製できないが、多層構造とすることにより、５μ
ｍ以下の薄い膜厚でピンホールのほとんど存在しないコ
ーティング膜が作製でき、コスト低減にもつながる。
代表的材料である。これらの膜は単層でもその作製方法
によっては十分な硬度を持つものが作製できるが、例え
ばＴｉＮとＣｒＮの多層構造にすることでさらに膜硬度
が向上する。また、単層膜の場合では、膜厚が１０〜１
５μｍ以上でなければピンホールの少ないコーティング
膜は作製できないが、多層構造とすることにより、５μ
ｍ以下の薄い膜厚でピンホールのほとんど存在しないコ
ーティング膜が作製でき、コスト低減にもつながる。
【００２４】金属窒化物膜のコーティング方法として
は、固体金属を原料として用いたスパッタリング法ある
いはカソードアークイオンプレーティング法、イオン化
蒸着法、あるいは有機金属ガスを原料として用いたプラ
ズマＣＶＤ法であることが好ましい。これらの手法を用
いることで、優れた密着強度を付与することも同時に可
能である。
は、固体金属を原料として用いたスパッタリング法ある
いはカソードアークイオンプレーティング法、イオン化
蒸着法、あるいは有機金属ガスを原料として用いたプラ
ズマＣＶＤ法であることが好ましい。これらの手法を用
いることで、優れた密着強度を付与することも同時に可
能である。
【００２５】表面被覆層は、基材表面の全面または一部
を被覆し、少なくとも電極と接する面を被覆すれば良
く、厚さは均一でも良く、不均一でも良い。
を被覆し、少なくとも電極と接する面を被覆すれば良
く、厚さは均一でも良く、不均一でも良い。
【００２６】（実施例１） 固体高分子電解質型燃料電
池用セパレータとして、ＳＵＳ３０４を用いて、予めプ
レス成形により複数の平行な波形状の溝を表裏に形成し
た、セパレータ（縦１５０ｍｍｘ横１５０ｍｍｘ厚さ
０．３ｍｍ）基体の片面に、表１の膜材質・膜構造を持
った表面被覆層を、各種手法を用いてコーティングし
た。比較のため、ＳＵＳ３０４からなるセパレータ基体
のみ（コーティングなし）のもの、この基体の片面にＴ
ｉＮを１．０μｍコーティングしたもの、金メッキを
５．０μｍしたもの、鉛−カーボンの複合メッキを施し
たものも用意した。さらに、実際に燃料電池を組み立て
る前に、これらの表面被覆層をコーティングしたセパレ
ータとガス拡散電極とを軽く擦る操作を行ない、車載時
の振動による表面被覆層へのダメージを模擬した。ま
た、これらのセパレータと別途用意したガス拡散電極
（ポリテトラフルオロエチレンをバインダーとした多孔
質グラファイト板）、正極側にＰｔ触媒、負極側にＰｔ
−Ｒｕ触媒をそれぞれ被覆した厚さ１００μｍの固体高
分子電解質膜（デュポン社製のフッ素樹脂により形成さ
れたプロトン伝導性のイオン交換膜である商品名「ナフ
ィオン膜：Ｎａｆｉｏｎ１１５」）とを図１の構造にな
るように接触させて単セルを組み立て、水素と酸素を用
いて実際に発電させた。
池用セパレータとして、ＳＵＳ３０４を用いて、予めプ
レス成形により複数の平行な波形状の溝を表裏に形成し
た、セパレータ（縦１５０ｍｍｘ横１５０ｍｍｘ厚さ
０．３ｍｍ）基体の片面に、表１の膜材質・膜構造を持
った表面被覆層を、各種手法を用いてコーティングし
た。比較のため、ＳＵＳ３０４からなるセパレータ基体
のみ（コーティングなし）のもの、この基体の片面にＴ
ｉＮを１．０μｍコーティングしたもの、金メッキを
５．０μｍしたもの、鉛−カーボンの複合メッキを施し
たものも用意した。さらに、実際に燃料電池を組み立て
る前に、これらの表面被覆層をコーティングしたセパレ
ータとガス拡散電極とを軽く擦る操作を行ない、車載時
の振動による表面被覆層へのダメージを模擬した。ま
た、これらのセパレータと別途用意したガス拡散電極
（ポリテトラフルオロエチレンをバインダーとした多孔
質グラファイト板）、正極側にＰｔ触媒、負極側にＰｔ
−Ｒｕ触媒をそれぞれ被覆した厚さ１００μｍの固体高
分子電解質膜（デュポン社製のフッ素樹脂により形成さ
れたプロトン伝導性のイオン交換膜である商品名「ナフ
ィオン膜：Ｎａｆｉｏｎ１１５」）とを図１の構造にな
るように接触させて単セルを組み立て、水素と酸素を用
いて実際に発電させた。
【００２７】発電時は電流密度０．１Ａ／ｃｍ2の条件
で連続発電試験を行った。セパレータとガス拡散電極と
の間での内部抵抗値の経時変化については、発電前と所
定の時間発電した後で、図１における２〜６間の抵抗値
を測定し、初期の抵抗値を１として評価した。結果を表
２に示す。
で連続発電試験を行った。セパレータとガス拡散電極と
の間での内部抵抗値の経時変化については、発電前と所
定の時間発電した後で、図１における２〜６間の抵抗値
を測定し、初期の抵抗値を１として評価した。結果を表
２に示す。
【００２８】
【表１】
【００２９】
【表２】
【００３０】表１より明らかなように、本発明品は長時
間の発電動作において、特に１００時間後の内部抵抗値
の上昇が少なく、長時間の安定性を示すことが判った。
これに対し、比較例では、表２から判るように、長時間
の発電動作により内部抵抗値の変化が大きく、燃料電池
用セパレータとして使用ための要求性能を満足しない。
間の発電動作において、特に１００時間後の内部抵抗値
の上昇が少なく、長時間の安定性を示すことが判った。
これに対し、比較例では、表２から判るように、長時間
の発電動作により内部抵抗値の変化が大きく、燃料電池
用セパレータとして使用ための要求性能を満足しない。
【００３１】（実施例２） 実施例１と同様に、固体高
分子電解質型燃料電池用セパレータとして、予めプレス
成形により複数の平行な波形状の溝を表裏に形成したＪ
ＩＳ−Ｈ４０００で規定された合金番号Ａ５０５２のア
ルミニウム合金（アルミニウム合金量９６重量％以上）
からなるセパレータ基体（縦１５０ｍｍｘ横１５０ｍｍ
ｘ厚さ０．５ｍｍ）の片面に、表３の膜材質・膜構造を
持った表面被覆層を、各種手法を用いてコーティングし
た。比較のため、ＳＵＳ３０４からなるセパレータ基体
のみ（コーティングなし）のもの、この基体の片面にＴ
ｉＮを１．０μｍコーティングしたもの、金メッキを
５．０μｍしたもの、鉛−カーボンの複合メッキを施し
たものも用意した。さらに、実際に燃料電池を組み立て
る前に、これらの表面被覆層をコーティングしたセパレ
ータとガス拡散電極とを軽く擦る操作を行ない、車載時
の振動による表面被覆層へのダメージを模擬した。ま
た、別途用意したこれらのセパレータとガス拡散電極
（ポリテトラフルオロエチレンをバインダーとした多孔
質グラファイト板）、固体高分子電解質（正極側にＰｔ
触媒、負極側にＰｔ−Ｒｕ触媒をそれぞれ被覆したも
の）とを図１の構造になるように接触させて単セルを組
み立て、水素と酸素を用いて実際に発電させた。
分子電解質型燃料電池用セパレータとして、予めプレス
成形により複数の平行な波形状の溝を表裏に形成したＪ
ＩＳ−Ｈ４０００で規定された合金番号Ａ５０５２のア
ルミニウム合金（アルミニウム合金量９６重量％以上）
からなるセパレータ基体（縦１５０ｍｍｘ横１５０ｍｍ
ｘ厚さ０．５ｍｍ）の片面に、表３の膜材質・膜構造を
持った表面被覆層を、各種手法を用いてコーティングし
た。比較のため、ＳＵＳ３０４からなるセパレータ基体
のみ（コーティングなし）のもの、この基体の片面にＴ
ｉＮを１．０μｍコーティングしたもの、金メッキを
５．０μｍしたもの、鉛−カーボンの複合メッキを施し
たものも用意した。さらに、実際に燃料電池を組み立て
る前に、これらの表面被覆層をコーティングしたセパレ
ータとガス拡散電極とを軽く擦る操作を行ない、車載時
の振動による表面被覆層へのダメージを模擬した。ま
た、別途用意したこれらのセパレータとガス拡散電極
（ポリテトラフルオロエチレンをバインダーとした多孔
質グラファイト板）、固体高分子電解質（正極側にＰｔ
触媒、負極側にＰｔ−Ｒｕ触媒をそれぞれ被覆したも
の）とを図１の構造になるように接触させて単セルを組
み立て、水素と酸素を用いて実際に発電させた。
【００３２】発電時は電流密度０．１Ａ／ｃｍ2の条件
で連続発電試験を行った。セパレータとガス拡散電極と
の間での内部抵抗値の経時変化については、実施例１と
同じ方法で評価した。また全ての本発明品及び比較例に
ついて、実際に燃料電池を組み立てる前に、セパレータ
とガス拡散電極とを軽く擦る操作を行ない、車載時の振
動による表面被覆層へのダメージを模擬した。結果を表
４に示す。
で連続発電試験を行った。セパレータとガス拡散電極と
の間での内部抵抗値の経時変化については、実施例１と
同じ方法で評価した。また全ての本発明品及び比較例に
ついて、実際に燃料電池を組み立てる前に、セパレータ
とガス拡散電極とを軽く擦る操作を行ない、車載時の振
動による表面被覆層へのダメージを模擬した。結果を表
４に示す。
【００３３】
【表３】
【００３４】
【表４】
【００３５】表３および表４より明らかなように、本発
明品は長時間の発電動作において、特に１００時間後の
内部抵抗値の上昇が少なく、長時間の安定性を示すこと
が判った。これに対し、比較例では、表４から判るよう
に、長時間の発電動作により内部抵抗値の変化が大き
く、燃料電池用セパレータとして使用するための要求性
能を満足していない。
明品は長時間の発電動作において、特に１００時間後の
内部抵抗値の上昇が少なく、長時間の安定性を示すこと
が判った。これに対し、比較例では、表４から判るよう
に、長時間の発電動作により内部抵抗値の変化が大き
く、燃料電池用セパレータとして使用するための要求性
能を満足していない。
【００３６】以上本発明の具体的な実施の形態について
示したが、本発明はこれらの実施例に何ら限定されるも
のではないことはいうまでもない。
示したが、本発明はこれらの実施例に何ら限定されるも
のではないことはいうまでもない。
【００３７】
【発明の効果】本発明によれば、長期間にわたって高い
信頼性を有する固体高分子電解質型燃料電池用セパレー
タを得ることができ、有用である。
信頼性を有する固体高分子電解質型燃料電池用セパレー
タを得ることができ、有用である。
【図１】本発明のセパレータを組み込んだ固体高分子電
解質型燃料電池の単セルの構成例を示す縦断面模式図
解質型燃料電池の単セルの構成例を示す縦断面模式図
１ 固体高分子電解質膜 ２，３ 触媒電極層 ４，５ ガス拡散電極 ６，７ セパレータ ８ 燃料ガス流路 ９ 酸化剤ガス流路 １０ 基体 １１ 表面被覆層
フロントページの続き (72)発明者 大原 久典 兵庫県伊丹市昆陽北一丁目１番１号 住友 電気工業株式会社伊丹製作所内 Ｆターム(参考） 5H026 AA06 BB04 EE02 EE08 EE11 HH00
Claims (4)
- 【請求項１】 固体高分子電解質層と、その両面に配置
された触媒電極層をガス拡散電極及びセパレータで挟み
込んだユニットを単セルとし、この単セルを複数積層し
て燃料電池積層体を形成した構造からなる燃料電池にお
いて使用する前記セパレータが、表面被覆層と金属基体
とからなり、前記表面被覆層が異なる種類の金属窒化物
膜の２層以上からなる多層構造であることを特徴とする
固体高分子電解質燃料電池用セパレータ。 - 【請求項２】 前記表面被覆層のうち少なくともガス拡
散電極と接触する部位の最表面層が、導電性の金属窒化
物膜であることを特徴とする請求項１記載の固体高分子
電解質型燃料電池用セパレータ。 - 【請求項３】 前記表面被覆層が、周期律表のＩＶａ、
Ｖａ、ＶＩａ族元素のうちのいずれか１種または２種以
上の元素を含有することを特徴とする請求項１記載の固
体高分子電解質型燃料電池用セパレータ。 - 【請求項４】 前記表面被覆層が、マイクロビッカース
硬度あるいはヌープ硬度で８ＧＰａ以上の硬さであるこ
とを特徴とする、請求項１記載の固体高分子電解質型燃
料電池用セパレータ。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000049334A JP2001236967A (ja) | 2000-02-25 | 2000-02-25 | 固体高分子電解質型燃料電池用セパレータ |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000049334A JP2001236967A (ja) | 2000-02-25 | 2000-02-25 | 固体高分子電解質型燃料電池用セパレータ |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2001236967A true JP2001236967A (ja) | 2001-08-31 |
Family
ID=18571290
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2000049334A Pending JP2001236967A (ja) | 2000-02-25 | 2000-02-25 | 固体高分子電解質型燃料電池用セパレータ |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2001236967A (ja) |
Cited By (11)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2001351642A (ja) * | 2000-06-08 | 2001-12-21 | Riken Corp | 燃料電池用セパレータ |
| WO2003034525A1 (fr) * | 2001-10-10 | 2003-04-24 | Nippon Metal Industry Co., Ltd. | Separateur plein pour pile a combustible du type a electrolyte polymere solide |
| EP1575109A1 (en) * | 2004-03-11 | 2005-09-14 | Nissan Motor Co., Ltd. | Fuel cell separator, fuel cell stack, fuel cell vehicle, and method of manufacturing fuel cell separator |
| JP2006185857A (ja) * | 2004-12-28 | 2006-07-13 | National Institute Of Advanced Industrial & Technology | 燃料電池用の金属セパレータとその製造方法 |
| WO2007049765A1 (ja) * | 2005-10-27 | 2007-05-03 | Mitsubishi Plastics, Inc. | 燃料電池用セパレータ、該セパレータを用いた燃料電池及び該セパレータ調製用塗料組成物 |
| JP2007273458A (ja) * | 2006-03-06 | 2007-10-18 | Mitsubishi Plastics Ind Ltd | 燃料電池用セパレータ及び燃料電池 |
| US7592037B2 (en) | 2004-04-13 | 2009-09-22 | Nissan Motor Co., Ltd. | Fuel cell separator, fuel cell stack, fuel cell vehicle, and method of manufacturing the fuel cell separator |
| JP2010529616A (ja) * | 2007-06-20 | 2010-08-26 | ヒュンダイ ハイスコ | 金属層／金属窒化物層及び金属酸窒化物層が形成された燃料電池用ステンレス鋼分離板及びその製造方法 |
| JP4802710B2 (ja) * | 2002-08-20 | 2011-10-26 | 大同特殊鋼株式会社 | 燃料電池用金属部材とその製造方法及び燃料電池 |
| GB2571474A (en) * | 2016-11-29 | 2019-08-28 | Ntn Toyo Bearing Co Ltd | Roller bearing |
| DE102020209055A1 (de) | 2020-07-20 | 2022-01-20 | Robert Bosch Gesellschaft mit beschränkter Haftung | Verfahren zum Herstellen einer Polarplatte sowie metallische Polarplatte |
-
2000
- 2000-02-25 JP JP2000049334A patent/JP2001236967A/ja active Pending
Cited By (13)
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| JP4706014B2 (ja) * | 2004-12-28 | 2011-06-22 | 独立行政法人産業技術総合研究所 | 燃料電池用の金属セパレータとその製造方法 |
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