DE2751253A1

DE2751253A1 - Reaktoranlage

Info

Publication number: DE2751253A1
Application number: DE19772751253
Authority: DE
Inventors: Richard Floyd Buswell; Richard Allan Sederquist; Daniel Jerome Snopkowski
Original assignee: United Technologies Corp
Current assignee: RTX Corp
Priority date: 1976-12-22
Filing date: 1977-11-16
Publication date: 1978-06-29
Also published as: IL53402A0; JPS5379767A; FR2374948A1; GB1564993A; IL53402A; JPS6211608B2

Description

Reaktoranlage

Die Erfindung betrifft Reaktoranlagen, wie beispielsweise katalytische Reaktoranlagen zur Herstellung von Produktgasen aus einem Einsatzgut.

Katalytische Reaktionsanlagen zum Umwandeln von Kohlenwasserstoffbrennstoffen in nutzbare technische Gase, wie beispielsweise Wasserstoff, sind bekannt. Sie sind im allgemeinen für eine hohe Ausbeute an Produktgas ausgelegt.
Die Anlagengröße ist im allgemeinen von sekundärer Bedeutung, da die Kosten zur Erzeugung des Produktgases einen kleinen Bruchteil des Preises der aus dem Produktgas hergestellten Produkte ausmachen. Das üblichste Verfahren
zur Erzeugung von Wasserstoff ist das Dampfreformieren oder Steam-Reforming eines Kohlenwasserstoffbrennstoffes durch

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Hindurchleiten desselben durch Reaktionsröhren, die mit einem erhitzten Katalysator gefüllt und innerhalb eines Ofens angeordnet sind. Typischerweise sind die Reaktionsröhren 6,1 bis 12,2 m lang und die Wärmeübertragung erfolgt hauptsächlich (in der Größenordnung von 70 %) durch Abstrahlung von den Ofenwänden auf die Reaktionsröhren. Das erfordert einen relativ breiten Zwischenraum zwischen den Röhren und die Anbringung der Röhren neben den Wänden des Ofens, damit jede Röhre durch Abstrahlung von den Wänden gleichmäßig erhitzt wird. Diese technischen Wasserstofferzeugungsanlagen haben eine sehr hohe Wärmeübertragungs-

leistung in der Größenordnung von 54260 bis 67825 kcal/m Reaktionsröhrenoberflächenlnhalt und pro Stunde. Dieser Anlagentyp ist jedoch hauptsächlich von Strahlungswärme abhängig und der thermische Reaktorwirkungsgrad beträgt nur 40 bis 60 %. Es können zwar hohe WasserstoffUmwandlungsleistungen erzielt werden, ein großer Prozentsatz der in dem Ofen erzeugten Wärmeenergie verläßt jedoch den Ofen in Form von Abgasen hoher Temperatur (d.h. in Form von Verlustwärme). Zur Erzielung hoher Heizleistungen müssen daher große Mengen an Brennstoff verbrannt werden. Wenn die Wärmeenergie nicht in einem gesonderten Prozeß ausgenutzt wird, beispielsweise zur Erzeugung von Dampf, muß sie als Verlustenergie abgeführt werden. Selbst wenn die Verlustwärme ausgenutzt wird, wird sie nicht zur Erzeugung von Wasserstoff benutzt, wodurch der Wärmewirkungsgrad des Reaktors verringert wird und die Kosten des erzeugten Wasserstoffes erhöht werden.

Zusammen mit der Entwicklung von Brennstoffzellenkraftanlagen kam der Bedarf an billigem Wasserstoff als Brennstoff sowie der Bedarf an niedrigen Anlagenkosten auf, um die Brennstoffzellenkraftanlagen gegenüber bestehenden Stromerzeugungsanlagen wirtschaftlich konkurrenzfähig machen zu können. Dieser Bedarf brachte einen zusätzlichen Anreiz mit sich, die Größe und die Betriebskosten von Brennstoffverarbeitungsanlagen für die Erzeugung von Wasserstoff aus

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Kohlenwasserstoffbrennstoffen zu verringern. Die US-PS'en 3 144 312 und 3 541 729 beschreiben Versuche zur Verringerung der Größe von Reaktoranlagen und außerdem zur Erhöhung des thermischen Wirkungsgrades.

Die US-PS 3 909 299 beschreibt eine Dampfreformierreaktorkonstruktion, die zwar einige erwünschte Merkmale hat, die aber weder so wirksam noch so kompakt sein kann, wie die im folgenden beschriebene Anlage nach der Erfindung.

Das Ziel der Erfindung ist die Schaffung einer Reaktoranlage die in der Lage ist, mit hohen thermischen Reaktorwirkungsgraden zu arbeiten, und einen kompakten- Aufbau hat.

Die Erfindung schafft eine Reaktoranlage, die sowohl kompakt ist, hohe thermische Reaktorwirkungsgrade hat und in der Lage ist, mit hohen Heizleistungen zu arbeiten.

Gemäß der Erfindung sind mehrere, in engem Abstand angeordnete röhrenförmige Reaktoren innerhalb eines Ofens angeordnet, welcher in einen Teil mit erhöhter Wärmeübertragung und in einen Brennraum unterteilt ist. Jeder Reaktor ist teilweise innerhalb des Brennraums und teilweise innerhalb des Ofenteils mit erhöhter Wärmeübertragung angeordnet. Eine Wärmeübertragungsvorrichtung ist in dem Ofentei1niterhöhter Wärmeübertragung um die Reaktoren herum und zwischen den Reaktoren angeordnet, wobei die Wärmeübertragungsvorrichtung so aufgebaut und angeordnet ist, daß eine im wesentlichen gleichförmige und verbesserte Erhitzung sämtlicher Reaktoren durch Wärmeleitung, Konvektionsheizung und Wärmestrahlung erfolgt.

Wenn eine große Anzahl von innerhalb eines Ofens in engem Abstand angeordnete Reaktoren vorhanden ist, beispielsweise von katalytischen Dampfreformierreaktoren zur Erzeugung von Wasserstoff, bringt das gleichmäßige Erhitzen der Reaktoren gewisse Probleme mit sich. Beispielsweise erzeugt das tatsächliche Verbrennen des Brennstoffes innerhalb des

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Brennraums sehr hohe Temperaturen und infolgedessen erfolgt eine beträchtliche Wärmeabstrahlung von den Wänden des Brennraums. Wenn nichts zwischen den Wänden des Ofens und den Reaktoren angeordnet ist, beeinflußt die Wärmeabstrahlung von den Wänden diejenigen Teile der Reaktoren, die eine direkte Sichtlinie zu der Wärmestrahlungsquelle haben. Reaktoren an der Ofenwand empfangen beträchtlich mehr Wärme als andere Reaktoren und außerdem wird jeder von ihnen auf einer Reaktorseite auf eine viel höhere Temperatur erhitzt als auf der anderen. Selbst wenn eine übermäßige Strahlungserhitzung der Reaktoren an der Wand verhindert werden könnte, besteht weiter allgemein die Tendenz, daß Reaktoren, die weiter von der Ofenwand entfernt und durch andere Reaktoren umgeben sind, weniger Wärme empfangen. Wenn die Wärmeenergie innerhalb des Ofens nicht gleichmäßig durch die Reaktoren ausgenutzt wird, wird ausserdem der thermische Gesamtwirkungsgrad der Reaktoranlage darunter leiden.

Ein Aspekt der Erfindung ist daher eine gleichmäßigere Erhitzung sämtlicher Reaktoren ungeachtet ihrer Position innerhalb des Ofens. Ein weiterer Aspekt ist eine kompakte Konstruktion mit einem hohen thermischen Reaktorgesamtwirkungsgrad und mit hohen Heizleistungen, was eine Kombination darstellt, die es im Stand der Technik nicht gibt.

In einer bevorzugten Ausführungsform besteht die Wärmeübertragungsvorrichtung aus Packmaterial, das zwischen den Reaktoren und um die Reaktoren herum angeordnet ist. Dieses Packmaterial kann praktisch aus jedem Material bestehen, das die Temperaturen der Ofenumgebung aushalten kann, wie etwa Metalle oder Keramik. Die Form der Teilchen ist unkritisch und es kann sich um Kugeln, Raschigringe, Sättel, Pallringe, usw. handeln. Diese Packmaterialien dienen zur Verbesserung der Wärmeverteilung und des Gesamtwärmeüber- tragungskoeffizienten durch die kombinierten Mechanismen

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der Wärmeleitung, Konvektion, Vermischung und Strahlung. Das Material kann, beispielsweise, ungefähr zwei Drittel des Volumens des Ofens ausfüllen, während das restliche eine Drittel das Verbrennungsvolumen oder der Brennraum des Ofens ist, in den sich ein Teil der Reaktoren erstreckt. Das Packmaterial verbessert die Wärmeübertragung und die Wärmeverteilung durch Wärmeleitung und Konvektion infolge der stärkeren Vermischung der Gase. Strahlungserhitzung tritt ebenfalls auf, aber gleichmäßig in dem Bett von Teilchen zu Teilchen. Dadurch werden ebenfalls Temperaturdifferenzen der Reaktoren untereinander und um jeden Reaktor herum verringert. Die Reaktoren können daher in engerem gegenseitigem Abstand als im Stand der Technik angeordnet werden und die Reaktoranlage ist wirksamer. Die erhöhte Wärmeübertragung auf die Reaktoren gestattet außerdem höhere Heizleistungen ohne Wirkungsgradverlust. Das gestattet die Verarbeitung von größeren Brennstoffmengen bei hohem thermischem Reaktorwirkungsgrad.

Dicht gepackte Reaktoren oder Reaktorröhren, wie dieser Ausdruck hier und in den Ansprüchen benutzt wird, bedeutet eine nichtlineare regelmäßige Anordnung aus wenigstens drei in engem Abstand angeordneten Reaktoren, wobei die regelmäßige Anordnung das Brennraumvolumen im wesentlichen ausfüllt und wobei die Reaktoren im wesentlichen gleichmäßig verteilt sind und in im wesentlichen gleichen Abständen innerhalb des Brennraumvolumens sowie in engem gegenseitigem Abstand angeordnet sind. Beispielsweise kann bei einem zylindrischen Brennraum eine dicht gepackte regelmäßige Anordnung aus drei Reaktoren die Form eines gleichseitigen Dreiecks haben, wobei sich ein Reaktor an jeder Ecke befindet; eine dicht gepackte regelmäßige Anordnung aus vier Reaktoren kann die Form eines Quadrats haben, wobei ein Reaktor an jeder Ecke angeordnet ist; eine regelmäßige Anordnung aus fünf Reaktoren kann einen zentralen Reaktor enthalten, der durch eine quadratische Anordnung von vier Reaktoren umgeben ist. Neun Reaktoren könnten in einer

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quadratischen Anordnung aus drei parallelen Reihen mit jeweils drei Reaktoren angeordnet werden. Eine hexa<jonale Anordnung aus neunzehn Reaktoren ist in Fig. 2 dargestellt. In allen Fällen empfängt wenigstens ein Teil jedes Reaktors in der regelmäßigen Anordnung eine wesentlich geringere Menge an direkter Strahlung von der Brennraumwand. Beispielsweise empfangen Reaktoren an der Wand wesentlich weniger Strahlung auf der von der Wand abgewandten Seite. Außerdem empfangen Teile der Reaktoren eine wesentlich geringere Menge an Strahlung infolge der Blockierung der Strahlung durch andere Reaktoren in der regelmäßigen Anordnung.

In der Beschreibung und in den Ansprüchen bedeutet der Begriff "Brennraum" das Volumen des Ofens, innerhalb welchem die tatsächliche Verbrennung stattfindet.

Mehrere Ausführungsbeispiele der Erfindung werden im folgenden unter Bezugnahme auf die beigefügten Zeichnungen näher beschrieben. Es zeigen:

Fig. 1 eine Teilvertikalschnittansicht der kata-

lytischen Reaktoranlage nach der Erfindung,

Fig. 2 einen Querschnitt durch die Anlage von

Fig. 1 im wesentlichen auf der Linie 2-2 von Fig. 1,

Fig. 3 in einer Teilquerschnittansicht eine wei

tere Ausführungsform der Reaktoranlage nach der Erfindung mit in einem Ofen vertikal angeordneten Reaktoren,

Fig. 4 eine Ansicht im wesentlichen auf der Linie

4-4 von Fig. 3,

Fig. 5 eine Teilquerschnittansicht, die noch eine

weitere Ausführungsform der Erfindung zeigt, und

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Fig. 6 eine perspektische vergrößerte Ansicht

eines der Elemente von Fig. 5.

Als ein Ausführungsbeispiel der Erfindung wird die katalytische Reaktoranlage 10 von Fig. 1 und 2 betrachtet. In dieser Ausführungsform dient die Anlage zum Dampfreformieren eines reformierbaren Kohlenwasserstoffbrennstoffes in Gegenwart eines geeigneten Katalysators, um Wasserstoff zu erzeugen. Die Anlage 10 enthält einen Ofen 12 mit Brennerdüsen 14, mit einem Brennerbrennstoffverteiler 16 und mit einem Luftverteiler 18. Innerhalb des Ofens 12 sind mehrere röhrenförmige Reaktoren 20 dicht gepackt angeordnet.

Jeder Reaktor 20 hat eine äußere zylindrische Wand 22 und eine innere zylindrische Wand oder ein Mittelrohr 24, die zwischen sich eine ringförmige Reaktionskammer 26 begrenzen. Die Reaktionskammer 26 ist mit Dampfreformierkatalysatorpellets 28 gefüllt, die auf einem Gitter 30 ruhen, das an dem Einlaß 32 der Reaktionskammer angeordnet ist. Jeder geeignete Dampfreformierkatalysator, wie beispielsweise Nickel, kann benutzt werden, um die Reaktionskammer von ihrem Einlaß 32 bis zu ihrem Auslaß 36 zu füllen. Der Zylinder, der durch die Außenwand 22 begrenzt ist, ist an seinem oberen Ende 38 durch eine Endkappe 40 verschlossen. Das Hittelrohr 24 hat ein oberes Einlaßende 42 und ein unteres Auslaßende 44. Das Einlaßende 42 endigt unterhalb der Endkappe 40, so daß das Mittelrohr in Gasverbindung mit dem Auslaß 36 der Reaktionskammer 26 ist.

Innerhalb des Mittelrohrs 24 ist ein zylindrischer Stopfen 46 angeordnet, dessen Außendurchmesser etwas kleiner ist als der Innendurchmesser des. Mittelrohrs, wodurch eine ringförmige Regenerationskammer 48 zwischen dem Stopfen und dem Mittelrohr gebildet wird, die einen Einlaß 49 hat. Der Stopfen 46 kann zwar eine massive Stange sein,

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bei dem hier beschriebenen Ausführungsbeispiel ist es jedoch ein Rohr, das durch eine Endkappe 50 an seinem einen Ende verschlossen ist, so daß die Reaktionskammer 26 verlassende Reaktionsprodukte um den Stopfen 46 herum durch die Regenerationskammer 48 strömen müssen. Der Abstand zwischen dem Stopfen 46 und dem Hittelrohr 24 wird durch Ausbauchungen 52 in der Stopfenwand aufrechterhalten.

Bei der Erfindung dient die Regenerationskammer 48 dem Zweck, Wärme aus den Reaktionsprodukten, die den Auslaß verlassen, in das Katalysatorbett der Reaktionskammer 26 zurückzuleiten. Deshalb wird hinsichtlich der Erfindung der Auslaß 54 der Regenerationskammer 48 als neben dem Einlaß 32 des Katalysatorbettes statt als an dem Auslaßende des Mittelrohrs angeordnet angesehen, und zwar trotz der Tatsache, daß der tatsächliche Ring, der zwischen dem Stopfen 46 und dem Mittelrohr 24 gebildet ist, sich bis zu dem Auslaßende 44 erstreckt. Die in Fig. 1 gezeigte Anordnung sorgt für eine gewisse Vorwärmung des Prozeßbrennstoffes, bevor dieser in das Katalysatorbett eintritt, was aber für die vorliegende Erfindung unkritisch ist. Außerdem erstreckt sich in dieser Ausführungsform der Stopfen 46 über die gesamte Länge der Reaktionskammer, so daß der Einlaß 49 der Regenerationskammer sich neben dem Auslaß 36 der Reaktionskammer befindet. Das wird zwar für eine maximale Regenerierung bevorzugt, der Regenerationskammereinlaß kann jedoch irgendwo zwischen dem Einlaß und dem Auslaß der Reaktionskammer angeordnet werden, indem ein kürzerer Stopfen benutzt wird.

Es sei beachtet, daß die Regenerationskammer 48 von den heißen Ofengasen im wesentlichen isoliert ist. Zur Erzielung eines maximalen Reaktorgesamtwirkungsgrades ist es wichtig, die Wärmeenergie des Ofengases daran zu hindern, die Reaktionsprodukte innerhalb der Regenerationskammer 48 zu erhitzen,

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Es ist außerdem wichtig, das Verbrennen von zusätzlichem Brennstoff oder Wasserstoff innerhalb der Regenerationskammer 48 zu verhindern. Nur Eigenwärme, die bereits in den Reaktionsprodukten am Auslaß 36 vorhanden ist, wird auf die Reaktionskammer übertragen.

Jeder Reaktor 20 kann als ein Reaktor betrachtet werden, der einen oberen Teil 56 und einen unteren Teil 58 aufweist. Der obere Teil 56 ist in einem Raum angeordnet, der im folgenden als Brennraum 60 bezeichnet wird. Der Brennraum ist dasjenige Volumen des Ofens 12, innerhalb welchem die tatsächliche Verbrennung des Brennstoffes und der Luft, die in den Ofen eingeleitet werden, stattfindet. Dieser Raum ist durch sehr hohe Temperaturen, beträchtliche Strahlungsbeheizung sowie Konvektionsbeheizung der Reaktoren 20 and durch axiales (d.h. in der Richtung der Achse der Reaktoren 20 erfolgendes) sowie radiales Vermischen der Gase darin gekennzeichnet.

Der Zwischenraum zwischen den unteren Teilen 58 der Reaktoren ist mit einem Wärmeübertragungspackmaterial gefüllt, bei welchem es sich um Teilchen 61 handelt, die in dieser Ausführungsform aus Aluminiumoxidkugeln bestehen. Die Teilchen 61 ruhen auf einer perforierten Platte 62, die sich über den Ofen erstreckt. Der hier benutzte Begriff "Teilchen" soll keinen besonderen Größenbereich bezeichnen. Teilchen von jeder Größe, die das gewünschte Ergebnis erbringen und keinen übermäßigen Druckabfall in dem Ofen erzeugen, können benutzt werden.

Ein ausreichendes Volumen des Ofens um die oberen Teile der Reaktoren herum bleibt leer, um die Verbrennung des Brennstoffes und der Luft innerhalb des Ofens zu gestatten. Dieses Volumen ist der Brennraum 60. Das Volumen des Ofens,

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das die Wärmeübertragungsteilchen enthält, wird hier als der Ofenteil mit erhöhter Wärmeübertragung bezeichnet. Der Ofenteil mit erhöhter Wärmeübertragung steht mit einem Verteiler 64 zwischen einer Platte 66 und der Platte 62 in Verbindung. Eine Auslaßleitung 68 ist mit dem Verteiler verbunden. Die Wärmeübertragungsteilchen 61 bilden eine Grenzfläche 70 innerhalb des Ofens, auf deren einer Seite sich der Brennraum 60 und auf deren anderer Seite sich der Ofenteil mit erhöhter Wärmeübertragung befindet. Das Volumen des Brennraums 60 und das Volumen des Ofenteils mit erhöhter Wärmeübertragung wird durch die Lage der Grenzfläche 70 gesteuert.

Zusätzlich, ze Äen-Piatten 62 und 66 erstrecken sich auch Platten 78 und 80 über den Ofen and begrenzen zwischen sich Verteiler. Die Platte 80 ruht auf der Bodenwand 82 des Ofens. Die Platten 78 und 80 begrenzen zwischen sich einen Reaktionsproduktverteiler 84. Die Platten 66 und 78 begrenzen zwischen sich einen Prozeßbrennstoffeinlaßverteiler 86. Die Stopfen 46 und die Mittelrohre 24 stoßen an die Platte 80 an. Die Außenwände 22 der Reaktoren stoßen an die Platte 78 an.

Im Betrieb tritt ein Gemisch aus Dampf und reformierbarem Kohlenwasserstoffbrennstoff aus dem Verteiler 86 in den Einlaß 32 der Reaktionskammer 26 über die Löcher 90 in der Wand 22 ein. Der Verteiler 86 wird über eine Leitung 92 versorgt. Sofort beginnt die Erhitzung des Gemisches durch die im Gegenstrom zu ihm durch das Wärmeübertragungspackmaterial 61 strömenden Ofengase, und das Gemisch beginnt in Gegenwart der Katalysatorteilchen 28 zu reagieren. Wenn sich der Brennstoff, Dampf und Reaktionsprodukte innerhalb der Reaktionskammer 26 aufwärts bewegen, reagieren sie weiterhin und nehmen zusätzliche Wärme auf. An dem Auslaß 36 erreicht die Temperatur der Reaktionsprodukte ein Maximum. Die heißen Reaktionsprodukte treten in den Einlaß 49 der

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Regenerationskanuner 48 ein. Wenn die Reaktionsprodukte sich über die Länge der ringförmigen Regenerationskanuner hinwegbewegen, wird Wärme von ihnen in die Reaktionskammer 26 zurückgeleitet. Sie treten daraufhin in den Reaktionsproduktverteiler 84 durch die Löcher 94 in dem Mittelrohr 24 ein
und werden über die Leitung 96 zur weiteren Verarbeitung,
zur Lagerung oder zum Verbrauch aus dem Reaktor abgeführt.

Brennstoff für den Ofen tritt in den Verteiler 16 über eine Leitung 98 ein und gelangt daraufhin über die Düsen 14 in den Brennraum 60. Luft tritt in den Verteiler 18 über eine Leitung 100 ein und gelangt über ringförmige Durchlässe 102,
die jede Düse 14 umgeben, in den Brennraum 60. Das Verbrennen des Brennstoffes und der Luft erfolgt innerhalb des Brennraums 60. Die heißen Gase aus dem Brennraum 60 bewegen sich durch das Packmaterial des Ofenteils mit erhöhter Wärmeübertragung hindurch und in den Verteiler 64. Sie werden über
die Leitung 68 abgelassen.

Zur Erreichung des Ziels der Erfindung ist es wünschenswert, daß so viel wie möglich von der innerhalb des Ofens erzeugten Wärmeenergie direkt zur Erzeugung von Wasserstoff innerhalb der Reaktionskammer 26 ausgenutzt wird. Das ergibt einen
hohen thermischen Reaktorwirkungsgrad. Der thermische Reaktorwirkungsgrad η ist folgendermaßen definiert:

(N ) (LHV )
H₂ . H₂

(LHV_r) + F_f (LHV_f)
wobei N„ die Gesamtmenge an erzeugtem Wasserstoff, LHV„

der untere Heizwert von Wasserstoff, F die Menge an dem
Reaktor zugeführtem Prozeßbrennstoff und F_f die Menge an
dem Ofen zugeführtem Brennstoff ist, und wobei LHV und LHV die unteren Heizwerte des Prozeßbrennstoffes bzw. des Ofen-

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brennstoffes sind. Vorstehend ist angenommen worden, daß Wasserstoff das gewünschte Reaktionsprodukt ist. Die Gleichung kann ohne weiteres für andere Reaktionsprodukte modifiziert werden.

Hinsichtlich eines hohen thermischen Reaktorwirkungsgrades ist es außerdem notwendig, einen hohen Wärmeübertragungswirksamkeitsgrad ε zu haben. Der Wärmeübertragungswirsamkeitsgrad ist gleich der Änderung der Enthalpie des Heizstroms dividiert durch die theoretische maximale Änderung der Enthalpie. Mit anderen Worten, wenn der Heizstrom eine Enthalpie E. bei seiner Eintrittstemperatur T- und eine Enthalpie E₂ bei seiner Austrittstemperatur T₂ hat und wenn der beheizte Strom eine Temperatur T. bei seinem Eintritt hat, so ist der Wärmeübertragungswirksamkeitsgrad zwischen den beiden Strömen durch folgende Gleichung gegeben:

^E1 - ^E3

wobei E- die Enthalpie des Heizstroms ist, berechnet bei der Temperatur T-.

Es sei beachtet, daß η ungefähr direkt proportional zu ε ist und daß die Heizleistung ebenfalls direkt proportional zu ε ist. Deshalb erfordert ein hoher Wirkungsgrad einen hohen Wärmeübertragungswirksamkeitsgrad.

Innerhalb des Brennraums 60 sind die Temperaturen so hoch, daß ausreichend Wärme auf die Reaktionskammern 26 trotz des relativ niedrigen Wärmeübertragungskoeffizienten in diesem Bereich übertragen wird. Wenn die Brenngase Wärme an die Reaktoren abgeben und wenn sie sich weiter von den Brennerdüsen 14 wegbewegen, fällt jedoch ihre Temperatur ab. Wenn das nicht der Fall wäre, würde bei der Anlage nach der Erfindung der Wärmeübertragungswirksamkeitsgrad unzulässig niedrig werden und könnte zu einer großen Menge an Wärme führen, die den Ofen über die Leitung 68 verläßt, statt auf

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die Reaktionskammer 26 übertragen zu werden, wo sie direkt zusätzlichen Wasserstoff erzeugt. Wenn die heißen Gase den Brennraum 60 verlassen, erhitzen sie die Teilchen 61. Die Wärmeübertragung wird daher durch verstärkte Konvektion, Wärmeleitung und Wärmestrahlung in dem gesamten Packmaterial verbessert. Zusätzlich sorgen die Teilchen für ein umfangsmäßigesund radiales (d.h. senkrecht zu den Achsen der Reaktoren erfolgendes) Vermischen der Gase, wodurch die umfangsmäßige Temperaturgleichmäßigkeit um die Reaktoren herum und zwischen den Reaktoren verbessert wird. Die verbesserte Wärmeverteilung, die durch die Teilchen erzeugt wird, gestattet, die Reaktoren in engerem gegenseitigem Abstand anzuordnen als es sonst möglich ist, da ein enger Abstand im allgemeinen die Zirkulation der heißen Gase zwischen den Röhren verhindert. Die zwischen der Ofenwand 43 und den Reaktoren angeordneten Teilchen 61 verhindern, daß durch direkte Wärmeabstrahlung von der Ofenwand diejenigen unteren Teile 58 der Reaktoren erhitzt werden, die sonst eine direkte Sichtlinie zu der Ofenwand haben würden. Es ist nun nicht mehr erforderlich, die Reaktoren weit auseinander anzuordnen, so daß alle Reaktoren einen Teil der Strahlungs wärme von der Ofenwand empfangen. Die Reaktoren können daher dicht gepackt angeordnet werden, um eine kompaktere Reaktoranlage zu erhalten.

Es wurde ein zylindrischer Ofen gebaut, der sieben Reaktoren enthielt, die in einer ähnlichen Anordnung wie die Anordnung von Fig. 2 mit den neunzehn Reaktorröhren aufgebaut war, mit der Ausnahme, daß ein einzelner Reaktor von nur einem Ring aus sechs Reaktoren umgeben war. Die Reaktoren waren 1829 nun lang und hatten einen Außendurchmesser von 152,4 mm. Das Packmaterial füllte das Ofenvolumen so weit aus, daß es ungefähr 50 % der Länge der Reaktoren einnahm. Das Packmaterial bestand aus Keramiksätteln mit einer Nennabmessung von etwa 25,4 mm. Der Abstand zwichen den Außenwänden von benachbarten Reaktoren betrug 50,8 mm. Thermische Reaktor-

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Wirkungsgrade von 87 % wurden mit Heizleistungen in der

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Größenordnung von 32556 kcal/m /h erzielt.

Eine weitere Ausführungsform der Erfindung ist in den Fig. 3 und 4 dargestellt. Die gleichen Bezugszeichen wie in den Fig. 1 und 2 werden in den Fig. 3 und 4 benutzt, um gleiche Teile zu bezeichnen. In dieser AusfUhrungsform sind Strömungsrichter 200, die sich in axialer Richtung erstrecken, innerhalb des Ofenteils mit erhöhter Wärmeübertragung angeordnet. Sie sind im Querschnitt insgesamt dreieckig und sind in demjenigen Zwischenraum angeordnet, der jeweils drei benachbarten Reaktoren gemeinsam ist. Sie nehmen einen Raum ein, der sonst von wärmeleitenden Teilchen 61 eingenommen würde. Die Strömungsrichter 200 zwingen die Strömung der Ofengase, zwischen den Strömungsrichtern und den Reaktoren hindurchzugehen. Das effektive Volumen des Ofenteils mit erhöhter Wärmeübertragung wird daher verringert und die Strömung von heißen Ofengasen wird näher an die Reaktoren herangebracht, wodurch der Wärmeübertragungswirksamkeitsgrad erhöht wird. Die Strömungsrichter 200 sind vorzugsweise aus einem nichtwärmeleitendem Material hergestellt, so daß sich die Wärme nicht axial durch sie hindurchbewegen und die Reaktoren kurzschließen kann.

Die Fig. 5 und 6 zeigen noch eine weitere Ausführungsform der Anlage nach der Erfindung. In dieser AusfUhrungsform sind Strömungsrichter 210 mit mehreren angeformten Rippen 212 vorgesehen, die sich über deren Länge erstrecken. Die Rippen 212 nehmen den Platz der wärmeleitenden Teilchen 61 ein, die oben mit Bezug auf die ersten beiden AusfUhrungsformen beschrieben worden sind. Gemäß Fig. 6 sind die Rippen 212 auf ihrer gesamten Länge an den Stellen 214 geschlitzt, um eine Umfangszirkulation der Gase innerhalb der Ofenteile mit erhöhter Wärmeübertragung zu gestatten. Das vereinbart sich mit dem Ziel der Erfindung, das darin

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besteht, sowohl eine umfangsmäßige Gleichmäßigkeit der Temperatur um jede Reaktorröhre herum sowie untereinander äquivalentere Temperaturen in allen Röhren an jeder axialen Stelle mit dem Ofenteil mit erhöhter Wärmeübertragung zu erzielen.

In den Figuren nicht dargestellte Vorrichtungen sollten verwendet werden, um die Fluidisierung des Katalysatorbettes infolge des aufwärts strömenden Prozeßgases zu verhindern.

Weiter ist die Erfindung selbstverständlich nicht auf das Dampfreformieren von Kohlenwasserstoffbrennstoffen zur Erzeugung von Wasserstoff begrenzt. Die Wärmeübertragungsprinzipien, auf denen die Erfindung basiert, könnten ebenso gut bei anderen endothermen katalytischen Reaktionen angewandt werden.

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Claims

Patentansprüche :

1. Reaktoranlage, gekennzeichnet durch einen Ofen mit einer Wandanordnung, die ein Ofenvolumen begrenzt, welches vor allem aus einem Ofenteil mit erhöhter Wärmeübertragung und aus einem Brennraum besteht, wobei der Ofen außerdem eine Auslaßvorrichtung aufweist, die dem Ofenteil mit erhöhter Wärmeübertragung zugeordnet ist, und Vorrichtungen zum Einleiten von Brennstoff und eines Oxydationsmittels in den Brennraum; durch mehrere dicht gepackte röhrenförmige Reaktoren, die innerhalb des Ofenvolumens angeordnet sind und eine Wärmezufuhr benötigen; durch Vorrichtungen zum Einleiten von Prozeßbrennstoff in die Reaktoren; durch Vorrichtungen zum Wegleiten von Reaktionsprodukten von den Reaktoren; und durch Wärmeübertragungsmittel, die innerhalb des Volumens um die Reaktoren herum und zwischen den Reaktoren angeordnet sind, den Ofenteil mit erhöhter Wärmeübertragung im wesentlichen füllen und eine Grenzfläche zwischen dem Ofenteil mit erhöhter Wärmeübertragung und dem Brennraum bilden, wobei die Reaktoren teilweise innerhalb des Brenn-

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raums und teilweise innerhalb des Ofenteils mit erhöhter Wärmeübertragung angeordnet sind, wobei die Wärmeübertragungsmittel weiter so ausgebildet und angeordnet sind, daß die Wärmeübertragung auf die Reaktoren verbessert und die Wärme gleichmäßig auf die Reaktoren und um die Reaktoren herum in demjenigen Bereich derselben gleichmäßig verteilt wird, der innerhalb des Ofenteils mit erhöhter Wärmeübertragung angeordnet ist, und wobei der Ofen so aufgebaut und angeordnet ist,daß die Ofengase sich aus dem Brennraum in den Ofenteil mit erhöhter Wärmeübertragung und durch denselben hindurch und aus dem Ofenteil mit erhöhter Wärmeübertragung in die Ofenauslaßvorrichtung bewegen.

2. Anlage nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Wärmeübertragungsmittel Teilchen eines Wärmeübertragungspackmaterials sind, das innerhalb des Zwischenraums zwischen den Reaktoren und innerhalb des Ofenteils mit erhöhter Wärmeübertragung angeordnet ist.

3. Anlage nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Anlage eine Dampfreformieranlage ist, daß die Reaktoren einen Dampfreformierkatalysator enthalten und daß die Vorrichtungen zum Einleiten von Prozeßbrennstoff in die Reaktoren Einrichtungen enthalten zum Einleiten von Wasserdampf und Prozeßbrennstoff in die Reaktoren.

4. Anlage nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Wärmeübertragungsmittel vor allem aus Wärmeübertragungspackmaterialteilchen bestehen.

5. Anlage nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß Strömungsrichter innerhalb des Ofenteils mit erhöhter Wärmeübertragung angeordnet sind, die sich parallel zu den Reaktoren und mit Abstand von denselben erstrecken, um das Ofenvolumen neben den Reaktoren, durch das die Ofengase hindurchströmen, zu verringern, wobei die Wärmeübertragungsmittel zwischen den Strömungsrichtern und den Reaktoren angeordnet sind.

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6. Anlage nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Wärmeübertragungsmittel mehrere Wärmeübertragungsrlppen aufweisen, die von den Strömungsrichtern auf deren gesamter Länge nach außen vorstehen.

7. Anlage nach einem der Ansprüche 3 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß jeder Reaktor eine Außenwand und eine Innenwand aufweist, daß die Außenwand mit Abstand von der Innenwand angeordnet ist und mit dieser eine ringförmige Reaktionskammer zur Aufnahme des Katalysators begrenzt, daß die Reaktionskammer ein Einlaßende und ein Auslaßende hat, daß das Auslaßende in demjenigen Teil des Reaktors angeordnet ist, der sich in den Brennraum erstreckt, daß die Reaktionskamine r so ausgebildet ist, daß sie den Prozeßbrennstoff im Gegenstrom zu dem durch den Ofenteil mit erhöhter Wärmeübertragung hindurchgehenden Strom von Ofengasen führt, daß die Anlage außerdem eine mit Abstand einwärts der Innenwand jedes Reaktors angeordnete Vorrichtung enthält, die mit dieser eine schmale ringförmige Regenerationskammer koaxial und benachbart zu der ringförmigen Reaktionskammer begrenzt, daß die ringförmige Regenerationskammer ein Einlaßende und ein Auslaßende hat, daß das Einlaßende der Regenerationskanuner so angeordnet ist, daß es sämtlich» Reaktionsprodukte von dem Reaktionskammerauslaßende empfängt, und daß die Regenerationskammer so ausgebildet ist, daß sie die Reaktionsprodukte im Gegenstrom zu dem durch die Reaktionskammer hindurchgehenden Strom führt und nur Eigenwärme, die bereits in den Reaktionsprodukten an dem Auslaßende der Reaktionskammer vorhanden 1st, in die Reaktionskammer zurückleitet.

8. Reaktoranlage nach Anspruch 1, die als katalytische Dampfreformierreaktoranlage aufgebaut ist, gekennzeichnet durch einen Ofen, der eine Wandanordnung hat, die ein Ofenvolumen begrenzt, welches vor allem aus einem Teil mit erhöhter Wärmeübertragung und aus einem Brennraum besteht; durch mehrere röhrenförmige Reaktoren, die innerhalb des

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Ofens angeordnet sind und jeweils eine innere und eine äußere Wandanordnung haben, welche zwischen sich eine ringförmige Reaktionskammer zur Aufnahme eines Dampfreformierkatalysators begrenzen, wobei jede Reaktionskammer einen ersten Teil und einen zweiten Teil sowie ein Einlaßende und ein Auslaßende hat, wobei der erste Teil ein Auslaßende aufweist und innerhalb des Brennraums angeordnet ist, während der zweite Teil innerhalb des Ofenteils mit erhöhter Wärmeübertragung angeordnet ist, wobei jede Reaktionskammer eine zugeordnete Vorrichtung hat, die eine schmale ringförmige Reaktionskammer koaxial und benachbart zu der Reaktionskammer innerhalb derselben begrenzt, wobei die Regenerationskammer ein Einlaßende und ein Auslaßende hat, von denen das Einlaßende sämtliche Reaktionsprodukte von dem Reaktionskammerauslaßende empfängt, wobei die Regenerationskammer so ausgebildet ist, daß sie die Reaktionsprodukte im Gegenstrom zu dem durch die Reaktionskammer hindurchgehenden Strom führt und nur Eigenwärme, die bereits in den Reaktionsprodukten an dem Auslaßende der Reaktionskammer vorhanden ist, zurück in die Reaktionskammer leitet; und durch Wärmeübertragungsmittel, die innerhalb des Volumens um die Reaktoren herum und zwischen den Reaktoren angeordnet sind, den Ofenteil mit erhöhter Wärmeübertragung im wesentlichen füllen und eine Grenzfläche zwischen dem Ofenteil mit erhöhter Wärmeübertragung und dem Brennraum bilden, wobei die Wärmeübertragungsmittel so ausgebildet und angeordnet sind, daß sie die Wärmeübertragung auf die Reaktoren verbessern und die Wärme gleichmäßig auf die Reaktoren und über denjenigen Teil derselben verteilen, der innerhalb des Ofenteils mit erhöhter Wärmeübertragung angeordnet ist, und wobei der Ofen so kontrolliert und angeordnet ist, daß die Ofengase sich aus dem Brennraum in den Ofenteil mit erhöhter Wärmeübertragung und durch denselben hindurch im Gegenstrom zu dem durch die Reaktionskammer hindurchgehenden Strom bewegen.

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9. Anlage nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß die Wärmeübertragungsmittel Teilchen von Wärmeübertragungspackmaterial sind, das in dem Zwischenraum zwischen den Reaktoren und in dem Ofenteil mit erhöhter Wärmeübertragung angeordnet ist.

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