DE1764876B1

DE1764876B1 - Metal hydride containing target for generating neutrons

Info

Publication number: DE1764876B1
Application number: DE19681764876
Authority: DE
Inventors: Jacques Detaint
Original assignee: Commissariat a lEnergie Atomique CEA
Current assignee: Commissariat a lEnergie Atomique et aux Energies Alternatives CEA
Priority date: 1967-09-15
Filing date: 1968-08-23
Publication date: 1970-12-23
Also published as: BE719411A; ES358151A1; US3591812A; GB1164780A; FR1544089A; NL6811959A; LU56856A1

Description

Die Erfindung bezieht sich auf ein metallhydridhaltiges Target zur Erzeugung von schnellen Neutronen durch Beschüß mit Deuteronen. Das heißt, das mit den schweren Wasserstoffisotopen Deuterium oder Tritium beladene Target wird mit einem Deuteronenstrahl mit einer Energie von einigen 100 keV beschossen und sendet gemäß den bekannten Kernreaktionen D(d,n)3He;T(d,n)⁴He Neutronen aus. Derartige Targets sind aus der französischen Patentschrift 1408 536 bekannt.The invention relates to a metal hydride-containing target for generating fast neutrons by bombarding them with deuterons. This means that the target loaded with the heavy hydrogen isotopes deuterium or tritium is bombarded with a deuteron beam with an energy of several 100 keV and emits ^{neutrons according to the known nuclear reactions D (d, n) 3He; T (d, n) 4} He neutrons. Such targets are known from French patent specification 1408 536.

Die derzeit bekannten Targets enthalten die Wasserstoffisotope in Form von Metallhydriden, die auf einer passiven Unterlage (wie Silber, Kupfer, Molybdän ...) nach bekannten Verfahren abgeschieden worden sind. Diese passiven Unterlagen oder Halterungen ermöglichen die Montage der Target im Strahlengang der Deuteronen eines Beschleunigers sowie gleichzeitig eine Verteilung der vom Auftreffen der Deuteronen auf das Targetmaterial herrührenden Energie. Selbstverständlich setzt ein gutes Funktionieren der Targets sowie eine brauchbare Reproduzierbarkeit der Ergebnisse besonders gute Haftung der Hydridschichten auf der Halterung bzw. Unterlage voraus. Weiterhin müssen die Auswirkungen der intensiven Bestrahlung des Targets so gering wie möglich sein, damit die unter der Bezeichnung »Versprühen« oder »Sputterung« bekannte Erscheinung einer Loslösung von Atomen aus dem Targetmaterial vermieden wird. Schließlich muß für einen möglichst hohen und mit der Zeit nur langsam abnehmenden Neutronenfluß eine chemisch mögliehst stabile Deuterium- oder Tritiumverbindung verwendet werden, die eine möglichst große Menge des jeweils betrachteten Wasserstoffisotops enthält. Aus diesem Grunde wurden die bisher gebräuchlichen Targets durch eine dünne Schicht (in derThe currently known targets contain the hydrogen isotopes in the form of metal hydrides, the deposited on a passive substrate (such as silver, copper, molybdenum ...) using known processes have been. These passive supports or brackets enable the target to be mounted in the beam path of the deuterons of an accelerator and at the same time a distribution of the impact of the deuterons on the target material. Of course, a good one Functioning of the targets and usable reproducibility of the results are particularly good Adhesion of the hydride layers on the holder or base beforehand. The effects must continue the intense irradiation of the target should be as low as possible so that the under the designation "Spraying" or "sputtering" is a well-known phenomenon of the detachment of atoms from the Target material is avoided. After all, it must be as high as possible and slowly over time decreasing neutron flux, a deuterium or tritium compound that is as chemically stable as possible be used which contains the largest possible amount of the hydrogen isotope under consideration. For this reason, the previously common targets were covered with a thin layer (in the

ίο Gegend von 1 mg/cm²) aus einem Hydrid der Metalle Titan, Zirkonium, Yttrium oder der benachbarten seltenen Erden gebildet. Obgleich derartige Targets eine gute Wärmebeständigkeit aufweisen und merkliche Mengen an Tritium und/oder Deuterium enthalten können, ist eine vollkommene Haftung der Hydridschichten auf ihren Unterlagen bzw. Halterungen nicht immer gewährleistet, was eine verläßliche Fabrikation problematisch macht und im übrigen die Lebensdauer dieser Targets begrenzt.ίο area of 1 mg / cm ² ) formed from a hydride of the metals titanium, zirconium, yttrium or the neighboring rare earths. Although targets of this type have good heat resistance and can contain significant amounts of tritium and / or deuterium, perfect adhesion of the hydride layers to their supports or supports is not always guaranteed, which makes reliable manufacture problematic and otherwise limits the service life of these targets.

Diese mangelhafte Haftung hängt insbesondere mit der merklichen Volumenzunahme zusammen, von der die Bildung der Metallhydride begleitet wird. So entspricht beispielsweise die Änderung der Dichte vom Metall zum entsprechenden Hydrid, wie in der nachfolgenden Tabelle gezeigt wird, einer Volumenzunahme, die je nach Metall zwischen 12,5 und 13,5% liegen kann:This poor adhesion is particularly related to the noticeable increase in volume of which accompanies the formation of the metal hydrides. For example, the change in density corresponds to from the metal to the corresponding hydride, as shown in the table below, an increase in volume, which can be between 12.5 and 13.5% depending on the metal:

ZrZr

ZrH₂ Material
Hf I HfH₂ ZrH ₂ material
Hf I HfH ₂

TiTi

I TiH₂ I TiH ₂

Dichte density

VolumenzunahmeIncrease in volume

6,46.4

5,6255.625

12,5% 13,312.5% 13.3

11,4811.48

13,5%13.5%

4,5 3,754.5 3.75

13,3%13.3%

Aufgabe der Erfindung ist es daher, Targets für die Erzeugung von Neutronen mit verbessertem Verhalten, insbesondere besserer Haftfähigkeit auf der Unterlage und geringere Veränderung während des Betriebs und mithin einer längeren Lebensdauer zu schaffen.The object of the invention is therefore to provide targets for the generation of neutrons with improved Behavior, especially better adhesion to the surface and less change during of operation and thus a longer service life.

Diese Aufgabe wird bei den eingangs genannten Targets erfindungsgemäß gelöst durch eine Schicht aus einer Mischung von Hydriden aus zumindest je einem Metall von zwei verschiedenen Gruppen, von denen die eine bei der Hydrierung eine Volumenzunahme und die andere eine Volumenabnahme zeigt. Die jeweiligen Mengen dieser beiden Metalle werden dabei derart gewählt, daß die Mischung unabhängig von ihrem Gehalt an Wasserstoffisotopen nur eine geringe Dichteänderung aufweist.In the case of the targets mentioned at the outset, this object is achieved according to the invention by a layer from a mixture of hydrides from at least one metal each from two different groups, from one of which increases in volume during hydrogenation and the other decreases in volume shows. The respective amounts of these two metals are chosen so that the mixture has only a small change in density regardless of its hydrogen isotope content.

Gemäß der Erfindung werden demnach die Targets aus zumindest zwei unterschiedlichen Metallen hergestellt, die einer reaktionsfähigen, das in das Target einzuführende Wasserstoffisotop enthaltenden Wasserstoffatmosphäre ausgesetzt werden und dabei Hydride bilden, von denen das eine eine geringere und das andere eine höhere Dichte aufweist als das Metall, so daß sich die Aufweitung und Kontraktion des Materials gegenseitig aufheben.According to the invention, the targets are accordingly made from at least two different metals produced that a reactive containing the hydrogen isotope to be introduced into the target Are exposed to a hydrogen atmosphere and thereby form hydrides, one of which is a minor one and the other has a higher density than the metal, so that the expansion and contraction of the material cancel each other.

Die Metalle der ersten Gruppe (die bei der Hydridbildung eine Volumenzunahme erfahren) können aus der Gruppe Zirkonium, Hafnium, Titan, Yttrium oder Seltenerdmetallen ausgewählt werden, während als Metalle der zweiten Gruppe insbesondere Calcium, Strontium, Ytterbium oder Europium verwendet werden. Beispielsweise beträgt die bei der Bildung von Ytterbiumhydrid festgestellte Kontraktion etwa 13,5 Volumprozent, und sie liegt beim Europiumhydrid in der Gegend von 19 %.The metals of the first group (which experience an increase in volume during hydride formation) can from selected from the group of zirconium, hafnium, titanium, yttrium or rare earth metals, while calcium, strontium, ytterbium or europium are used as metals of the second group will. For example, the contraction observed in the formation of ytterbium hydride is about 13.5 percent by volume, and it is in the region of 19% for europium hydride.

Die für die Herstellung derartiger Targets angewendete Arbeitsweise ist an sich bekannt und umfaßt folgende Maßnahmen:The procedure used to produce such targets is known and encompassed per se the following measures:

1. Herstellung von relativ dicken Targets1. Manufacture of relatively thick targets

Die gewünschten Metallhydridmischungen werden ausgehend von einer Pulvermischung von Metallen der angegebenen Gruppen (in solchen Mengenverhältnissen, daß die Dichteänderung während der Hydrierung praktisch gleich Null ist) hergestellt. So kann man z.B. eine aus 50% Hafnium und 50% Ytterbium oder auch aus 55% Neodym und 45% Ytterbium gebildete Mischung für diese Behandlung wählen. Diese Metallpulvermischung wird dann in einer das gewünschte, in das Target einzuführende Isotop enthaltenden Wasserstoffumgebung einer Hydrierungsreaktion unterworfen. Die erhaltene Hydridmischung wird anschließend bei hoher Temperatur in Gegenwart desselben Wasserstoffisotops derart gesintert, daß eine kompakte Tablette von einigen zehntel mm Dicke und einem etwas größeren Durchmesser erhalten, als dem Durchmesser des auftreffenden Deuteronenbündels entsprechen würde. Diese Tablette wird dann in eine gut wärmeleitende Halterung bzw. Unterlage eingesetzt.The desired metal hydride mixtures are made from a powder mixture of metals of the specified groups (in such proportions that the change in density during the Hydrogenation is practically zero). So you can e.g. one made of 50% hafnium and 50% Ytterbium or a mixture formed from 55% neodymium and 45% ytterbium for this treatment Select. This metal powder mixture is then used in the desired form to be introduced into the target Isotope-containing hydrogen environment subjected to a hydrogenation reaction. The received The hydride mixture is then at high temperature in the presence of the same hydrogen isotope sintered in such a way that a compact tablet a few tenths of a millimeter thick and a slightly larger one Preserved diameter than would correspond to the diameter of the bundle of deuterons that hit it. This tablet is then inserted into a holder or base that conducts heat well.

Die so hergestellten Targets weisen außer einer hohen mechanischen Stabilität einen merklichen Ge-In addition to high mechanical stability, the targets produced in this way have a noticeable

halt an dem gewünschten Wasserstofifisotop auf, was insgesamt eine beträchtliche Lebensdauer gewährleistet. Schließlich können infolge der Hydridschichtdicke Deuteronenstrahlen hoher Energie und damit großer Eindringtiefe verwendet werden.stop at the desired hydrogen isotope, which overall ensures a considerable service life. Finally, due to the thickness of the hydride layer, deuteron beams of high energy and thus large penetration depth can be used.

2. Herstellung von dünnen Targets2. Manufacture of thin targets

Wie im vorangehenden Beispiel wird eine Pulvermischung aus Metallen der beiden genannten Gruppen zur Bildung einer Verbindung bzw. Zusammensetzung verwendet, die während der Änderungen des Wasserstoffisotopengehaltes keine Dimensionsänderungen erleidet. Daneben wird eine Halterung bzw. Unterlage guter Festigkeit bzw. Steifigkeit und ausgezeichneter Haftfähigkeit gegenüber dem Hydrid sowie guter Wärmeleitfähigkeit erreicht. Diese zunächst polierte und mit Ultraschall in reinem Alkohol gereinigte Unterlage wird im Hochvakuum bei erhöhter Temperatur (10-⁶ mmHg; 500° C) entgast. Anschließend werden im Hochvakuum nach herkömmlichen Verfahren die beiden ausgewählten Metalle mit einer kontrollierten Geschwindigkeit (auf der entgasten Unterlage) abgeschieden. Der erhaltene Metallfilm wird dann in einer Deuterium- und/oder Tritiumatmosphäre bis zur Absorption der gewünschten Menge des betrachteten Isotops aufgeheizt. Die in dieser Weise erhaltenen Targets zeigen eine beträchtlich verbesserte Haftung und höhere Beständigkeit gegenüber der »Versprühen« bzw. »Sputtering« genannten Erscheinung.As in the previous example, a powder mixture of metals from the two groups mentioned is used to form a compound or composition which does not undergo any dimensional changes during changes in the hydrogen isotope content. In addition, a holder or base of good strength or rigidity and excellent adhesion to the hydride as well as good thermal conductivity is achieved. This first polished and ultrasonically cleaned in pure alcohol base (10- ⁶ mm Hg; 500 ° C) is in a high vacuum at elevated temperature degassed. The two selected metals are then deposited in a high vacuum using conventional methods at a controlled speed (on the degassed substrate). The metal film obtained is then heated in a deuterium and / or tritium atmosphere until the desired amount of the isotope under consideration is absorbed. The targets obtained in this way show a considerably improved adhesion and higher resistance to the phenomenon known as “spraying” or “sputtering”.

Claims

Patent claims:

1. Metal hydride-containing target for the generation of fast neutrons by bombarding with Deuterons, characterized by a layer made up of a mixture of hydrides at least one metal each from two different groups, one of which during the Hydrogenation shows an increase in volume and the other shows a decrease in volume.

2. Target according to claim 1, characterized in that the metals of the first group selected from the metals zirconium, hafnium, titanium, yttrium or rare earth metals will.

3. Target according to claim 1, characterized in that the metals of the second groups can be selected from the metals calcium, strontium, ytterbium or europium.

4. Target according to one of the preceding claims, characterized in that the respective Proportions of the metals of the first and second group are chosen such that the Material expansion and contraction during hydrogenation regardless of the hydrogen concentration mutually compensated in the target.