WO2013104373A1 - Verfahren zur entfernung von schwefelwasserstoff aus kohlendioxidhaltigen gasen - Google Patents
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Definitions
- the invention is based on the removal of
- Oxidizing agent usually air, oxygen, carbon dioxide or water vapor
- the resulting gas can be used either as a fuel gas in power generation or as a fuel and fuel or as a synthesis gas for chemical syntheses. That at the
- the acid gases can be thermally separated (by heating) again from the amine and the thus recovered amine can be used again for washing.
- two different columns are necessary for the removal of the acid gases and especially of the hydrogen sulfide.
- the following invention is therefore the object of a method for
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Abstract
Die Erfindung beschreibt ein Verfahren zur Entfernung von Schwefelwasserstoff aus einem Kohlendioxid-haltigem Gasstrom. Schwefelwasserstoff wird mittels Laugewäsche aus dem Gasstrom entfernt, wobei die Kontaktzeit derart kurz gehalten wird, das Schwefelwasserstoff selektiv und kaum Kohlendioxid von der Lauge absorbiert wird.
Description
Beschreibung
VERFAHREN ZUR ENTFERNUNG VON SCHWEFELWASSERSTOFF AUS KOHLENDIOXIDHALTIGEN GASEN
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Entfernung von Schwefelwasserstoff aus einem Gasstrom, welcher neben Schwefelwasserstoff auch Kohlendioxid und
Kohlenwasserstoff enthält. Die Erfindung wird anhand den€ntfernung von
Schwefelwasserstoff aus einem Gasstrom beschrieben, wie er typischerweise bei der Biomassevergasung entsteht. Die Erfindung ist jedoch nicht auf diesen Einsatzfäll limitiert, sondern zur Entfernung von Schwefelwasserstoff aus jedem Gasstrom gemäß dem Oberbegriff des Anspruches 1 geeignet.
Bei der Biomassevergasung wird Biomasse mit Hilfe eines Vergasungs- oder
Oxidationsmittels (meist Luft, Sauerstoff, Kohlendioxid oder Wasserdampf) durch eine Teilverbrennung in ein Produkt- oder Brenngas umgewandelt. Das dabei entstehende Gas kann entweder als Brenngas in der Stromerzeugung oder als Kraft- und Treibstoff oder als Synthesegas für chemische Synthesen genutzt werden. Das bei der
Biomassevergasung entstehende Gas besteht dabei im Wesentlichen aus
Kohienmonoxid, Wasserstoff, Kohlendioxid, Methan und einer Reihe von Spurengasen. Die genaue Zusammensetzung der Spurengase sowie der relativen Anteile der genannten Komponenten hängt dabei von der eingesetzten Biomasse und dem verwendeten Vergasungsprozess statt.
Vor der Nutzung als Brenngas oder Synthesegas muss der, bei der
Biomassevergasung entstehende, Gasstrom einer Reihe von Prozess- oder
Reinigungsschritten unterzogen werden. Bei einer Verwendung als Synthesegas wird beispielsweise der relative Anteil von Wasserstoff im Gasstrom mittels einer
zusätzlichen Wassergas-Shift-Reaktion erhöht, bei der das Kohienmonoxid im
Gasstrom mit Wasser, Kohlendioxid und Wasserstoff reagiert.
Vor derartigen Prozess- oder Reinigungsschritten sollte der Schwefelwasserstoff aus dem Gasstrom entfernt werden. Schwefelwasserstoff ist ein Katalysatorgift für die meisten Katalysatoren, wie beispielsweise dem Katalysator der Wassergas-Shift- Reaktion, die im weiteren Prozessverlauf verwendet werden. Nach dem Stand der
Technik stehen dem Fachmann im Wesentlichen zwei verschiedene Verfahren zur Entfernung von Schwefelwasserstoff aus Gasströmen zur Verfügung.
Zum einen kann Schwefelwasserstoff mit anderen Sauergasen wie Kohlendioxid mittels einer Aminwäsche aus einem .Gasstrom entfernt werden. Dabei wird eine alkalische wässrige Lösung von Aminen (zumeist Ethanol-Amin-Derivate) eingesetzt, die die sauren Gase reversibel chemisch absorbiert. D.h. der die Sauergase wie Schwefelwasserstoff enthaltende Gasstrom wird in einer Waschkolonne mit einer wässrigen Amin-Lösung in Kontakt gebracht, die Sauergase absorbieren in der Aminlösung und der, die Kolonne über Kopf verlassende, Gasstrom ist im
Wesentlichen frei von Sauergasen. Vom Boden der Waschkolonne wird die mit den Sauergasen beladene Aminlösung abgezogen. In einer nachgeordneten
Regenerationskolonne können die Sauergase thermisch (durch Erhitzen) wieder vom Amin getrennt werden und das damit zurück gewonnene Amin erneut zur Wäsche eingesetzt werden. Bei einem derartigen Verfahren nach dem Stand der Technik sind somit zwei verschiedene Kolonnen zur Entfernung der Sauergase und speziell des Schwefelwasserstoffs notwendig.
Das zweite Verfahren zur Entfernung von Schwefelwasserstoff aus derartigen
Gasströmen nach dem Stand der Technik ist eine sogenannte Laugewäsche. In einer Laugewäsche wird Lauge als Waschflüssigkeit eingesetzt und mit dem zu reinigenden Gasstrom in intensiven Kontakt gebracht. Die Sauergase Kohlendioxid und
Schwefelwasserstoff werden durch Reaktion mit den Laugebestandteilen von der Waschflüssigkeit absorbiert. Die Gleichgewichte der entsprechenden Reaktionen liegen nahezu vollständig auf Seiten des gebildeten Carbonats bzw. Sulfids, so dass die Rückdrücke von Kohlendioxid und Schwefelwasserstoff praktisch Null sind. Bei der Verwendung von Natriumhydroxid als Lauge ist es daher möglich, die Konzentration der Sauergaskomponenten in dem zu reinigenden Gasstrom bis auf wenige ppm- . Bruchteile zu reduzieren. Im Gegensatz zur Aminwäsche wird die aus der
Laugewäsche abgezogene Ablauge in anschließenden Verfahrensschritten
aufgearbeitet, wobei eine stark salzhaltige Lösung ensteht, die als Abfallstrom entsorgt wird. Der apparative Aufwand bei der Verwendung einer Laugewäsche im Gegensatz zu einer Amin-Wäsche ist so deutlich geringer. Jedoch kann eine Laugewäsche nur bei niedrigen Sauergaskonzentrationen (d.h. Schwefelwasser und Kohlendioxid
zusammen) von bis zu 1000 ppm angewandt werden, da ansonsten die entstehende Ablaugenmenge zu groß wird.
Bei beiden Verfahren nach dem Stand der Technik werden Kohlendioxid und
Schwefelwasserstoff mit einer Wäsche entfernt. Die Verwendung einer Laugewäsche bietet dabei jedoch den Vorteil, einen deutlich geringeren apparativen Aufwand als die Aminwäsche zu benötigen. In einem Gasstrom, wie er typischerweise bei der
Biomassevergasung entsteht, ist jedoch der Kohlendioxidanteil typischerweise deutlich größer als der Anteil an Schwefelwasserstoff. Üblich sind hier Kohlendioxidgehalte von deutlich über 1 Volumen-%; es können jedoch auch Gehalte von um die 20 Volumen-% erreicht werden. Bei derartig hohen Kohlendioxidkonzentrationen im Gasstrom steigt der Laugeverbrauch daher drastisch an, so dass eine große Menge zu entsorgender Ablauge entsteht. Im Gegensatz zu Schwefelwasserstoff ist Kohlendioxid jedoch nicht schädlich für die Katalysatoren der nachfolgenden Aufreinigungsschritte des
Gasstroms, wie er bei einer Biomassevergasung entsteht.
Der folgenden Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zur
Entfernung von Schwefelwasserstoff gemäß dem Oberbegriff des Anspruches 1 derart auszugestalten, dass Schwefelwasserstoff selektiv aus dem Gasstrom entfernt wird. Dabei soll sowohl ein hoher apparativer Aufwand als auch ein hoher Verbrauch an Lauge vermieden werden.
Die gestellte Aufgabe wird durch die Merkmale gemäß dem Kennzeichen des
Anspruches 1 gelöst.
Gemäß der Erfindung wird der Schwefelwasserstoff aus dem Gasstrom mit einer herkömmlichen Laugewäsche entfernt, wobei jedoch die Betriebsparameter der Laugewäsche derart eingestellt werden, dass deutlich mehr Schwefelwasserstoff als Kohlendioxid von der Lauge absorbiert wird. Die Erfindung nutzt dabei in
überraschender Weise die unterschiedliche Thermodynamik und Kinetik der Absorption für Kohlendioxid und Schwefelwasserstoff in der Laugewäsche aus. Es hat sich gezeigt, dass die Absorption von Schwefelwasserstoff schneller verläuft, als die Absorption von Kohlendioxid, wobei die Bindung des Kohlendioxids in der Lauge als Carbonat thermodynamisch deutlich stabiler als die Bindung des Schwefelwasserstoffs als Sulfid ist. Dadurch wird in einer niedrig ausgenutzten Lauge zunächst Kohlendioxid
und Schwefelwasserstoff simultan absorbiert, wobei jedoch durch das Verhältnis der Reaktionsgeschwindigkeiten Schwefelwasserstoff begünstigt wird. Bei weiterer Ausnutzung der Lauge sinkt die Absorptionsgeschwindigkeit des Schwefelwasserstoffs und es wird zunehmend Kohlendioxid absorbiert, bis schließlich bei einer
hochausgenutzteh Lauge absorbierendes Kohlendioxid den weniger sauren
Schwefelwasserstoff wieder aus der Lösung verdrängt und in die Gasphase freisetzt.
Erfindungsgemäß werden daher die Betriebsparameter der Laugewäsche so gewählt, dass Schwefelwasserstoff selektiv aus einem Kohlendioxid-haltigen Gasstrom herausgewaschen werden kann. Die Ausnutzung der Lauge und vor allem die
Kontaktzeit zwischen dem Gasstrom und der Lauge wird derart eingestellt, dass die Lauge deutlich mehr Schwefelwasserstoff als Kohlendioxid absorbiert.
Vorteilhafterweise liegt die Kontaktzeit in einem Bereich zwischen 0,01 und 12
Sekunden, bevorzugt im Bereich von 1 Sekunde, besonders bevorzugt zwischen 0,02 und 0,1 Sekunden. Ebenso vorteilhaft ist die Verwendung niedriger
Laugekonzentrationen, so dass sich ein pH-Wert in der Lauge zwischen 10 und 13, bevorzugt von 12, einstellt. Versuche haben gezeigt, dass bei derartigen
Laugekonzentrationen und vor allem der Verwendung derartiger Kontaktzeiten zwischen dem Gasstrom und der Lauge im Wesentlichen Schwefelwasserstoff von der Lauge absorbiert wird. Somit wird in dieser Ausgestaltung der Erfindung
Schwefelwasserstoff selektiv aus einem Kohlendioxid-haltigen Gasstrom entfernt.
Die Erfindung kann mit besonderem Vorteil bei der Entfernung von
Schwefelwasserstoff aus einem Gasstrom eingesetzt werden, wie er bei einem
Verfahren der Biomassevergasung entsteht.
Allgemein wird die Erfindung vorteilhafterweise zur Entfernung von
Schwefelwasserstoff aus Gasströmen eingesetzt, die vor der Entfernung des
Schwefelwasserstoffs einen Schwefelwasserstoffgehalt von weniger als 1000 ppm und einem Kohlendioxidgehalt von mindestens 1000 ppm und maximal 30 Volumen-% aufweisen. Bei derartigen Gasströmen wird durch das erfindungsgemäße Verfahren der Ablaugeverbrauch und die Salzfracht gegenüber einem Verfahren nach dem Stand der Technik deutlich reduziert. Durch Anwendung des erfindungsgemäßen Verfahrens werden im Wesentlichen nur die Schwefelwasserstoffe von maximal 1000 ppm und
nicht das Kohlendioxid mit seinem bis zu 30 Volumen-% absorbiert. Das erfindungsgemäße Verfahren kann ebenfalls bei Gasströmen mit einem
Kohlendioxidgehalt von 1 -5 Volumen-%, 5-10 Volumen-%, 10-15 Volumen-% oder 15- 20 Volumen-% angewendet werden.
Dadurch kann die Laugewäsche wirtschaftlich betrieben werden.
Durch die vorliegende Erfindung gelingt es, Schwefelwasserstoff selektiv aus einem Gasstrom mit Kohlendioxidanteil zu entfernen, wobei dabei weder eine Ablauge mit hoher Salzfracht entsteht noch ein hoher apparativer Aufwand mit einer
Regenerationskolonne erforderlich ist.
Im Folgenden soll die Erfindung anhand zweier beispielhaft dargestellter
Ausgestaltungen näher erläutert werden.
Aus einem Gasstrom wie er typischerweise bei der Biomassevergasung entsteht wird mittels einer Ausgestaltung des erfindungsgemäßen Verfahrens Schwefelwasserstoff selektiv entfernt. Der Ausgangsgasstrom enthält vor der Entfernung des
Schwefelwasserstoffs 500 ppm Schwefelwasserstoff und 10 Volumen-% Kohlendioxid. Dieser Ausgangsstrom wird mit einer 6 Gew%igen Lauge in Kontakt gebracht. Bei einer Kontaktzeit von ca. 1 Sekunde werden 100% des Schwefelwasserstoffs aus dem Ausgangsstrom entfernt und nur ca. 30% des Kohlendioxids abgereichert. Wird der gleiche Ausgangsstrom mit der gleichen Lauge für <1 sec. (z.B. 0,8 Sekunden) in Kontakt gebracht, so werden bis zu 90% des Schwefelwasserstoffs entfernt und nur noch maximal 10 % des Kohlendioxids abgereichert. Bei extrem kurzen Kontaktzeiten (0,05 sec.) und verringerter Laugenstärke (pH 12, 0,04 mol/l) kann die
Kohlendioxidabreicherung auf 0 % verringert werden. Dabei können immer noch 65% des Schweflewasserstoffs entfernt werden.
Es daher möglich, selektiv Schwefelwasserstoff aus dem kohlendioxidhaltigen
Ausgangsgasstrom zu entfernen.
Claims
Patentansprüche
Verfahren zur Entfernung von Schwefelwasserstoff aus einem Gasstrom, welcher neben Schwefelwasserstoff auch Kohlendioxid und Wasserstoff enthält, dadurch gekennzeichnet, dass der Schwefelwasserstoff mittels einer Laugenwäsche aus dem Gasstrom herausgewaschen wird, wobei die Kontaktzeit des Gasstroms mit der Lauge derart eingestellt wird, das deutlich mehr Schwefelwasserstoff als Kohlendioxid von der Lauge absorbiert wird.
Verfahren nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, dass die Kontaktzeit in einem Bereich zwischen 0.01s und 12s, bevorzugt im Bereich von 1s, besonders bevorzugt zwischen 0.02s und 0.1s, liegt.
Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass niedrige Laugenkonzentrationen verwendet werden, so dass sich ein pH-Wert in der Lauge zwischen 10 und 13, bevorzugt von 12, einstellt.
Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass Schwefelwasserstoff aus einem Gasstrom entfernt wird, wie er bei einem
Verfahren der Biomassevergasung entsteht.
Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass der Schwefelwasserstoffgehalt des Gasstroms vor der Entfernung weniger als 1000 ppm und der Kohlendioxidgehalt des Gasstroms vor der Entfernung des
Schwefelwasserstoffes mindestens 1000 ppm und maximal 30 Vol-% beträgt.
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| PCT/EP2012/000127 WO2013104373A1 (de) | 2012-01-12 | 2012-01-12 | Verfahren zur entfernung von schwefelwasserstoff aus kohlendioxidhaltigen gasen |
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| PCT/EP2012/000127 WO2013104373A1 (de) | 2012-01-12 | 2012-01-12 | Verfahren zur entfernung von schwefelwasserstoff aus kohlendioxidhaltigen gasen |
Publications (1)
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|---|---|
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ID=45507688
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| PCT/EP2012/000127 WO2013104373A1 (de) | 2012-01-12 | 2012-01-12 | Verfahren zur entfernung von schwefelwasserstoff aus kohlendioxidhaltigen gasen |
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| WO (1) | WO2013104373A1 (de) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN106391310A (zh) * | 2016-06-24 | 2017-02-15 | 中国神华能源股份有限公司 | 湿式除尘器碱性物供给的控制方法和控制装置 |
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US20090035199A1 (en) * | 2007-07-03 | 2009-02-05 | Aristos Energy Inc. | Method for sour gas treatment |
| WO2010121895A1 (en) * | 2009-03-30 | 2010-10-28 | Shell Internationale Research Maatschappij B.V. | Process for producing purified synthesis gas |
-
2012
- 2012-01-12 WO PCT/EP2012/000127 patent/WO2013104373A1/de active Application Filing
Patent Citations (2)
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