JPH05275076A - リチウム二次電池用負極 - Google Patents
リチウム二次電池用負極Info
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- JPH05275076A JPH05275076A JP4066404A JP6640492A JPH05275076A JP H05275076 A JPH05275076 A JP H05275076A JP 4066404 A JP4066404 A JP 4066404A JP 6640492 A JP6640492 A JP 6640492A JP H05275076 A JPH05275076 A JP H05275076A
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- JP
- Japan
- Prior art keywords
- negative electrode
- secondary battery
- electrode body
- lithium secondary
- carbon
- Prior art date
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
Landscapes
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
- Chemical Vapour Deposition (AREA)
- Secondary Cells (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】リチウム二次電池の特性を大幅に改善し得る新
しい負極活物質を提供することを主な目的とする。 【構成】負極の構成要素として用いられるカーボン材の
表面をアモルファス炭素の薄膜でコーティングしたリチ
ウム二次電池用の負極、およびカーボン材の表面をアモ
ルファス炭素の薄膜でコーティングした材料を負極の構
成要素とするリチウム二次電池。
しい負極活物質を提供することを主な目的とする。 【構成】負極の構成要素として用いられるカーボン材の
表面をアモルファス炭素の薄膜でコーティングしたリチ
ウム二次電池用の負極、およびカーボン材の表面をアモ
ルファス炭素の薄膜でコーティングした材料を負極の構
成要素とするリチウム二次電池。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、エネルギー密度、放電
特性、サイクル特性などに優れたリチウム二次電池およ
びそれに用いる負極用材料に関する。
特性、サイクル特性などに優れたリチウム二次電池およ
びそれに用いる負極用材料に関する。
【０００２】
【従来技術】負極活物質としてリチウムを使用し、正極
活物質として金属カルコゲン化物或いは金属酸化物を使
用し、電解液として非プロトン性有機溶媒に種々の塩を
溶解させた溶液を使用する、いわゆるリチウム二次電池
は、高エネルギー密度型二次電池として注目され、盛ん
に研究されている。
活物質として金属カルコゲン化物或いは金属酸化物を使
用し、電解液として非プロトン性有機溶媒に種々の塩を
溶解させた溶液を使用する、いわゆるリチウム二次電池
は、高エネルギー密度型二次電池として注目され、盛ん
に研究されている。
【０００３】従来のリチウム電池では、負極活物質とし
てのリチウムは、箔状の単体で用いられることが多く、
充放電を繰り返すと、樹枝状リチウムが析出して両極が
短絡するため、充放電のサイクル寿命が短いという欠点
を有する。
てのリチウムは、箔状の単体で用いられることが多く、
充放電を繰り返すと、樹枝状リチウムが析出して両極が
短絡するため、充放電のサイクル寿命が短いという欠点
を有する。
【０００４】樹枝状リチウムの析出を防止するために、
負極活物質としてアルミニウム或いは鉛、カドミウムお
よびインジウムを含む可融性合金を使用して、充電時に
リチウムを合金として析出させ、放電時にこの合金から
リチウムを溶解させる方法が提案されている（米国特許
４００２４９２号参照）。しかしながら、このような方
法によれば、樹枝状リチウムの析出は抑止できるもの
の、電池のエネルギー密度が低下する。
負極活物質としてアルミニウム或いは鉛、カドミウムお
よびインジウムを含む可融性合金を使用して、充電時に
リチウムを合金として析出させ、放電時にこの合金から
リチウムを溶解させる方法が提案されている（米国特許
４００２４９２号参照）。しかしながら、このような方
法によれば、樹枝状リチウムの析出は抑止できるもの
の、電池のエネルギー密度が低下する。
【０００５】さらに、放電容量を向上させるために、カ
ーボン材にリチウムを担持させることが試みられてい
る。例えば、繊維状乃至粉末状のカーボン材にリチウム
を担持させることが提案されている（特開昭６３−１１
４０５６号公報、特開昭６２−２６８０５６号公報参
照）。しかしながら、カーボン材をリチウムの担持体と
して使用するリチウム二次電池においても、有機溶媒と
して溶媒和する力の大きなものを使用する場合には、溶
媒和された状態でリチウムイオンがカーボン層間にイン
ターカレートする（コインターカレーション）という問
題が生ずる。その結果、カーボン層が損傷を受けたり、
破壊されたりして、電池のサイクル特性の急速な劣化を
引き起こす。
ーボン材にリチウムを担持させることが試みられてい
る。例えば、繊維状乃至粉末状のカーボン材にリチウム
を担持させることが提案されている（特開昭６３−１１
４０５６号公報、特開昭６２−２６８０５６号公報参
照）。しかしながら、カーボン材をリチウムの担持体と
して使用するリチウム二次電池においても、有機溶媒と
して溶媒和する力の大きなものを使用する場合には、溶
媒和された状態でリチウムイオンがカーボン層間にイン
ターカレートする（コインターカレーション）という問
題が生ずる。その結果、カーボン層が損傷を受けたり、
破壊されたりして、電池のサイクル特性の急速な劣化を
引き起こす。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】従って、本発明は、リ
チウム二次電池の特性を大幅に改善し得る新しい負極活
物質を提供することを主な目的とする。
チウム二次電池の特性を大幅に改善し得る新しい負極活
物質を提供することを主な目的とする。
【０００７】
【課題を解決するための手段】本発明者は、上記のよう
な技術の現状に鑑みて鋭意研究を重ねた結果、リチウム
二次電池において負極の構成要素として使用されるカー
ボン材の表面をアモルファス炭素の薄膜でコーティング
することにより、カーボン層間へのインターカレーショ
ンが防止され、その目的を達成し得ることを見出した。
な技術の現状に鑑みて鋭意研究を重ねた結果、リチウム
二次電池において負極の構成要素として使用されるカー
ボン材の表面をアモルファス炭素の薄膜でコーティング
することにより、カーボン層間へのインターカレーショ
ンが防止され、その目的を達成し得ることを見出した。
【０００８】即ち、本発明は、下記のリチウム二次電池
およびその負極材料を提供するものである： １．負極の構成要素として用いられるカーボン材の表面
をアモルファス炭素の薄膜でコーティングしたリチウム
二次電池用の負極。
およびその負極材料を提供するものである： １．負極の構成要素として用いられるカーボン材の表面
をアモルファス炭素の薄膜でコーティングしたリチウム
二次電池用の負極。
【０００９】２．アモルファス炭素の薄膜をＣＶＤ法に
より形成してなる上記項１に記載のリチウム二次電池用
の負極。
より形成してなる上記項１に記載のリチウム二次電池用
の負極。
【００１０】３．カーボン材の表面をアモルファス炭素
の薄膜でコーティングした材料を負極の構成要素とする
リチウム二次電池。
の薄膜でコーティングした材料を負極の構成要素とする
リチウム二次電池。
【００１１】４．アモルファス炭素の薄膜をＣＶＤ法に
より形成してなる上記項３に記載のリチウム二次電池。
より形成してなる上記項３に記載のリチウム二次電池。
【００１２】本発明において、負極の基本構成要素とし
て用いられるカーボン材の由来（ピッチ系、石油系、Ｐ
ＡＮ系など）、種類（炭素繊維、黒鉛化炭素繊維な
ど）、形態（粉末、繊維状、ペレット、電極などの成形
体など）などは、特に制限されない。
て用いられるカーボン材の由来（ピッチ系、石油系、Ｐ
ＡＮ系など）、種類（炭素繊維、黒鉛化炭素繊維な
ど）、形態（粉末、繊維状、ペレット、電極などの成形
体など）などは、特に制限されない。
【００１３】本発明においては、上記のカーボン材の表
面にアモルファス炭素の薄膜を形成する。アモルファス
炭素薄膜は、リチウムのインターカレーション反応を起
こさないでリチウムを吸着するか、或いはインターカレ
ーションしてもコインターカレーションしないという性
質を具備している。その結果、このアモルファス炭素薄
膜を通り抜ける際にリチウムイオンに溶媒和していた溶
媒が脱離するので、溶媒和された状態でリチウムイオン
がカーボン層にインターカレーション（コインターカレ
ーション）しなくなり、その結果、カーボン層が損傷さ
れたり、破壊されたりして、電池のサイクル特性が急速
に劣化することが回避される。また、形成された炭素隔
膜自体も、リチウムを吸蔵することができるので、単位
当たりの放電容量は、炭素以外の薄膜を使用する場合に
比して、増加する。
面にアモルファス炭素の薄膜を形成する。アモルファス
炭素薄膜は、リチウムのインターカレーション反応を起
こさないでリチウムを吸着するか、或いはインターカレ
ーションしてもコインターカレーションしないという性
質を具備している。その結果、このアモルファス炭素薄
膜を通り抜ける際にリチウムイオンに溶媒和していた溶
媒が脱離するので、溶媒和された状態でリチウムイオン
がカーボン層にインターカレーション（コインターカレ
ーション）しなくなり、その結果、カーボン層が損傷さ
れたり、破壊されたりして、電池のサイクル特性が急速
に劣化することが回避される。また、形成された炭素隔
膜自体も、リチウムを吸蔵することができるので、単位
当たりの放電容量は、炭素以外の薄膜を使用する場合に
比して、増加する。
【００１４】薄膜を形成する手法は、この様なアモルフ
ァス炭素が形成される限り、限定されるものではない
が、ＣＶＤ法、液相反応法などが例示される。
ァス炭素が形成される限り、限定されるものではない
が、ＣＶＤ法、液相反応法などが例示される。
【００１５】薄膜の厚さは、特に限定されるものではな
いが、通常０．０１〜１０μｍ程度である。
いが、通常０．０１〜１０μｍ程度である。
【００１６】本発明によるアモルファス炭素薄膜を形成
されたカーボン材は、常法に従ってリチウムを付与さ
れ、リチウム二次電池の負極活物質として使用される。
されたカーボン材は、常法に従ってリチウムを付与さ
れ、リチウム二次電池の負極活物質として使用される。
【００１７】
【発明の効果】本発明によれば、負極活物質のカーボン
層の損傷、破壊などによりリチウム二次電池のサイクル
特性が急速に劣化することが抑制される。また、エネル
ギー密度を高めることができるので、負極活物質の単位
当たりの放電容量は、アモルファス炭素以外の薄膜を使
用する場合に比して、増加する。
層の損傷、破壊などによりリチウム二次電池のサイクル
特性が急速に劣化することが抑制される。また、エネル
ギー密度を高めることができるので、負極活物質の単位
当たりの放電容量は、アモルファス炭素以外の薄膜を使
用する場合に比して、増加する。
【００１８】
【実施例】以下に実施例を示し、本発明の特徴とすると
ころをより一層明確にする。
ころをより一層明確にする。
【００１９】実施例１負極の作製 黒鉛化炭素繊維（ＳＧ−２４１、（株）ドナック製）の
ミルド（０．１mm）９９重量部とＰＴＦＥのディスパー
ジョン（Ｄ−１、ダイキン工業（株）製）１重量部（固
形分として）とを液相で均一に混合攪拌した後、乾燥さ
せ、ペースト状とした。この様にして得られた負極物質
３mgをニッケルメッシュに圧着して、負極体を作製し、
２００℃で６時間真空乾燥した。
ミルド（０．１mm）９９重量部とＰＴＦＥのディスパー
ジョン（Ｄ−１、ダイキン工業（株）製）１重量部（固
形分として）とを液相で均一に混合攪拌した後、乾燥さ
せ、ペースト状とした。この様にして得られた負極物質
３mgをニッケルメッシュに圧着して、負極体を作製し、
２００℃で６時間真空乾燥した。
【００２０】次いで、上記で得られた負極体を赤外線加
熱方式のイメージ炉に収容し、１０００℃でアルゴンを
ベースとするベンゼン蒸気を送給して、負極体表面に熱
分解炭素のアモルファス薄膜を生成させた。
熱方式のイメージ炉に収容し、１０００℃でアルゴンを
ベースとするベンゼン蒸気を送給して、負極体表面に熱
分解炭素のアモルファス薄膜を生成させた。
【００２１】得られた負極体を作用極とし、対極および
参照極にリチウム金属を用いて、電位が０Ｖとなるまで
負極体にリチウムを吸蔵させた。この操作における条件
（電解液、電流密度など）は、以後行なう電池特性の測
定条件と同様にした。
参照極にリチウム金属を用いて、電位が０Ｖとなるまで
負極体にリチウムを吸蔵させた。この操作における条件
（電解液、電流密度など）は、以後行なう電池特性の測
定条件と同様にした。
【００２２】電池の作製 次いで、下記の構成材料を使用して、図１に断面図とし
て示すリチウム二次電池を作製した。
て示すリチウム二次電池を作製した。
【００２３】正極体１…電解二酸化マンガン セパレータ２…ポリプロピレン不織布 負極体３…上記で得られたもの 電解液…ＬｉＣｌＯ4 を１モル／ｌの濃度で溶解させた
プロピレンカーボネート 図１において、リチウム二次電池は、上記以外の構成部
品として、電池は、ケース４、封口板５、絶縁パッキン
グ６を備えている。
プロピレンカーボネート 図１において、リチウム二次電池は、上記以外の構成部
品として、電池は、ケース４、封口板５、絶縁パッキン
グ６を備えている。
【００２４】電池特性の測定 上記で得られたリチウム二次電池の放電特性を調べるた
めに５０ｍＡ／ｇ（負極カーボン基準）の定電流条件下
で充放電を行なった。放電容量は、電池電圧が２．０Ｖ
に低下するまでの容量とした。
めに５０ｍＡ／ｇ（負極カーボン基準）の定電流条件下
で充放電を行なった。放電容量は、電池電圧が２．０Ｖ
に低下するまでの容量とした。
【００２５】なお、対照として、アモルファス炭素薄膜
を形成しない黒鉛化炭素繊維（上記と同様のもの）を使
用する負極体を用いた従来型のリチウム二次電池のつい
ても、同一条件下に電池特性の測定を行なった。
を形成しない黒鉛化炭素繊維（上記と同様のもの）を使
用する負極体を用いた従来型のリチウム二次電池のつい
ても、同一条件下に電池特性の測定を行なった。
【００２６】結果は、表１に示す通りである。
【００２７】 表 １ 放 電 容 量（Ａｈ／ｋｇ） １サイクル １０サイクル 実施例１ ２２０ ２１５ 対照 ２１０ １５５ 表１に示す結果から明らかな様に、本発明によるリチウ
ム二次電池は、従来のリチウム二次電池に比して、コイ
ンターカレーションによるものと推測されるサイクル劣
化が殆ど認められない。
ム二次電池は、従来のリチウム二次電池に比して、コイ
ンターカレーションによるものと推測されるサイクル劣
化が殆ど認められない。
【図１】図１は、実施例１で得られた本発明のリチウム
二次電池の断面図である。
二次電池の断面図である。
１…正極 ２…セパレータ ３…負極 ４…ケース ５…封口板 ６…絶縁パッキング
フロントページの続き (72)発明者 樋口 俊一 大阪府箕面市牧落５丁目８番２−212 (72)発明者 馬淵 昭弘 大阪府大阪市中央区平野町四丁目１番２号 大阪瓦斯株式会社内 (72)発明者 中川 喜照 大阪府大阪市中央区平野町四丁目１番２号 大阪瓦斯株式会社内
Claims (4)
- 【請求項１】負極の構成要素として用いられるカーボン
材の表面をアモルファス炭素の薄膜でコーティングした
リチウム二次電池用の負極。 - 【請求項２】アモルファス炭素の薄膜をＣＶＤ法により
形成してなる請求項１に記載のリチウム二次電池用の負
極。 - 【請求項３】カーボン材の表面をアモルファス炭素の薄
膜でコーティングした材料を負極の構成要素とするリチ
ウム二次電池。 - 【請求項４】アモルファス炭素の薄膜をＣＶＤ法により
形成してなる請求項３に記載のリチウム二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4066404A JPH05275076A (ja) | 1992-03-24 | 1992-03-24 | リチウム二次電池用負極 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4066404A JPH05275076A (ja) | 1992-03-24 | 1992-03-24 | リチウム二次電池用負極 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH05275076A true JPH05275076A (ja) | 1993-10-22 |
Family
ID=13314837
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP4066404A Pending JPH05275076A (ja) | 1992-03-24 | 1992-03-24 | リチウム二次電池用負極 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH05275076A (ja) |
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