JP4031740B2 - 燃料電池用セパレータ及びそれを用いた燃料電池 - Google Patents
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Description
(1)絶縁体層の一方の主面に導体パターンを形成して、該主面上に該導体パターンによって区画されるガス流路用溝を設ける一方、前記絶縁体層の他方の主面に導体端子を形成し、該導体端子と前記導体パターンとを前記絶縁体層を貫通するビアホールで電気的に接続してなる燃料電池用セパレータであって、前記ガス流路用溝を区画する導体パターンのパターン形状を2つの櫛歯状パターンを対向させた形状にし、かつ、前記導体端子を閉環状の枠パターンに形成して、該閉環状枠パターンの環内側領域に、前記導体パターンを配置させたことを特徴とする、燃料電池用セパレータ、
(2)絶縁体層の一方の主面にガス流路用溝の底面となる領域が削り込まれて、ガス流路用溝の底面が絶縁体層内に配置されている、上記(1)記載の燃料電池用セパレータ、
(3)導体パターンの表面が貴金属からなる、上記(1)又は(2)記載の燃料電池用セパレータ、
(4)絶縁体層の両主面に導体パターンを形成して、該両主面の各面上に該導電パターンによって区画されるガス流路用溝を設け、前記両主面に形成した導体パターン間を絶縁体層を貫通するビアホールで電気的に接続してなる燃料電池用セパレータであって、絶縁体層の両主面に形成された各導体パターンが、略閉環状の枠パターン部と、該略閉環状の枠パターン部の環内側領域にてガス流路用溝を区画する、前記略閉環状の枠パターン部と結合する2つの櫛歯状パターンを対向させた形状の櫛歯状パターン部とを含むことを特徴とする、燃料電池用セパレータ、
(5)絶縁体層の両主面の少なくとも一方の主面にガス流路用溝の底面となる領域が削り込まれて、ガス流路用溝の底面が絶縁体層内に配置されている、上記(4)記載の燃料電池用セパレータ、
(6)導体パターンの表面が貴金属からなる、上記(4)又は(5)記載の燃料電池用セパレータ、
(7)上記(1)〜(6)のいずれかに記載のセパレータを有する燃料電池、
(8)単一の絶縁体層に下記の燃料電池用セパレータ構造部aを複数形成してなる燃料電池用セパレータ集合体、
燃料電池用セパレータ構造部a:前記単一の絶縁体層の所定領域における一方の主面に導体パターンを形成して、該主面上に該導体パターンによって区画されるガス流路用溝を設ける一方、前記所定領域における他方の主面に導体端子を形成し、該導体端子と前記導体パターンとを前記絶縁体層の一部を貫通するビアホールで電気的に接続した構造部であって、前記ガス流路用溝を区画する導体パターンを2つの櫛歯状パターンを対向させた形状にし、かつ、前記導体端子を閉環状の枠パターンに形成して、該閉環状枠パターンの環内側領域に、前記導体パターンを配置させた構造部。
(9)単一の電解質膜に下記の膜電極複合構造部bを複数形成してなる発電要素集合体を、その上下両面から各一枚の上記(8)記載の燃料電池用セパレータ集合体で挟持してなる、燃料電池集合構造体であって、
発電要素集合体の各膜電極複合構造部bの燃料電極に一方のセパレータ集合体の1個のセパレータ構造部aの導体パターンが接し、該各膜電極複合構造部bの酸素電極に他方のセパレータ集合体の1個のセパレータ構造部aの導体パターンが接してなる、燃料電池集合構造体、
膜電極複合構造部b:前記単一の電解質膜の一部における一方の主面に燃料電極を配設し、他方の主面に酸素電極を配設して形成された、燃料電極/電解質膜/酸素電極の順に積層された構造部。
(10)2つ以上の発電セルを積重してなる燃料電池スタックであって、隣接する2つの発電セル間で共用するセパレータを上記(4)又は(5)記載のセパレータにより構成し、発電セルの積重方向の一方側及び他方の側の最外に位置するセパレータをそれぞれ上記(1)又は(2)記載のセパレータにより構成したことを特徴とする、燃料電池スタック、
(11)単一の絶縁体層の所定領域に配線回路を形成し、該単一の絶縁体層の前記配線回路の形成領域以外の領域に下記の燃料電池用セパレータ構造部aを1つ又は複数形成し、前記配線回路とセパレータ構造部aの導体端子及び/または導体パターンとの間を繋ぐ配線層を該単一の絶縁体層の一方及び/又は他方の主面に形成してなる、燃料電池用セパレータ付き配線回路基板、
セパレータ構造部a:前記単一の絶縁体層の所定領域の一方の主面に導体パターンを形成して、該主面上に該導体パターンによって区画されるガス流路用溝を設ける一方、前記所定領域の他方の主面に導体端子を形成し、該導体端子と前記導体パターンとを前記絶縁体層の一部を貫通するビアホールで電気的に接続してなる構造部であって、前記ガス流路用溝を区画する導体パターンを2つの櫛歯状パターンを対向させた形状にし、かつ、前記導体端子を閉環状の枠パターンに形成して、該閉環状枠パターンの環内側領域に、前記導体パターンを配置させた構造部。
(12)絶縁体層の一方の主面にガス流路用溝の底面となる領域が削り込まれて、ガス流路用溝の底面が絶縁体層内に配置されている、上記(11)記載の燃料電池用セパレータ付き配線回路基板、
(13)導体パターンの表面が貴金属からなる、上記(11)記載の燃料電池用セパレータ付き配線回路基板、
(14)単一の絶縁体層の所定領域に配線回路を形成し、該単一の絶縁体層の前記配線回路の形成領域以外の領域に下記の燃料電池用セパレータ構造部a'を1つ又は複数形成し、前記配線回路とセパレータ構造部a'の導体パターンとの間を繋ぐ配線層を前記単一の絶縁体層の一方及び/又は他方の主面に形成してなる、燃料電池用セパレータ付き配線回路基板、
セパレータ構造部a':前記単一の絶縁体層の所定領域の両主面にそれぞれ導体パター
ンを形成して、該両主面の各面上に形成した導体パターン間を前記絶縁体層の一部を貫通するビアホールで電気的に接続してなる構造部であって、絶縁体層の両主面に形成された各導体パターンが、略閉環状の枠パターン部と、該略閉環状の枠パターン部の環内側領域にてガス流路用溝を区画する、前記略閉環状の枠パターン部と結合する2つの櫛歯状パターンを対向させた形状の櫛歯状パターン部とを含む構造部。
(15)絶縁体層の両主面の少なくとも一方の主面にガス流路用溝の底面となる領域が削り込まれて、ガス流路用溝の底面が絶縁体層内に配置されている、上記(14)記載の燃料電池用セパレータ付き配線回路基板、
(16)導体パターンの表面が貴金属からなる、上記(14)記載の燃料電池用セパレータ付き配線回路基板、及び
(17)上記(11)〜(16)のいすれかに記載の燃料電池用セパレータ付き配線回路基板のセパレータを用いて燃料電池を構成してなる、燃料電池付配線回路基板、に関する。
図1〜図3は本発明の第1の態様による燃料電池用セパレータの一例(第1例)を簡略化して示した図であり、図1は端子側平面図、図2は導体パターン側平面図、図3は図1中のIII−III線における断面図である。
厚み1.6mmのガラスエポキシ基板の両主面に厚み0.018mmの銅層を積層してなる積層板を用意し、該積層板の主面内の所定位置に直径1mmの孔をドリル加工で形成した。次に、積層板の全面に対して銅メッキを施し、厚み0.2mmになるまで銅層を成長させた。これにより、積層板の前記銅層の主面から直径1mmの孔の内面に亘る銅層によりビアホールが形成された。次に、ビアホールの銅層の内側に残存する貫孔に液状エポキシ樹脂(三井化学社製、EPOX−AH333)を充填、硬化して孔を封止した。次に、該ビアホールを形成した積層板の両面にドライレフィルムジスト(旭化成社製、SPG−252)をラミネートとし、所定のパターン露光(紫外線によるパターン露光)、ドライフィルムの専用現像液による未露光部分の除去を順次行って、レジストパターンを形成した後、該レジストパターンをマスクにした塩化第2鉄液による銅層のエッチングを行って、導体パターンと端子をガラスエポキシ基板の一方の主面と他方の主面にそれぞれ形成した。次に、このようにして形成した導体パターンと端子の表面に、電気メッキによって、ニッケル薄層(厚み1μm)と金薄層(0.1μm)をこの順に形成して、図1〜3に示す、絶縁体層(ガラスエポキシ基板)1の一方の主面に矩形の枠パターン部と櫛歯状パターン部とからなる導体パターン2が形成され、絶縁体層1の他方の主面に矩形の枠パターンからなる端子4が形成され、導体パターン2と端子4間がビアホール5によって電気的に接続された、セパレータ10を完成させた。
絶縁体層(ガラスエポキシ基板)の主面上の導体パターンの面積率(導体パターンの面積/主面全体の面積):76%
ガス流路の全長(一方の流路開口から他方の流路開口までの長さ):250mm、
ガス流路の幅(流路の軸線と直交する方向の溝)の幅:0.8〜2.4mm
セパレータの最大厚み部の厚み:2.0mm
(電池の作製)
厚み0.05mmの高分子電解質膜(デュポン社製、ナフィオンN112(商品名))をその両主面側から白金触媒を形成したカーボンペーパー(厚み0.25mm)で挟み込み、かかる積層物(発電層)の両面に上記作製したセパレータを配置し、厚み0.35mmのガラスエポキシプリプレグ(日立化成社製、MCL−E−67)で固定した後、真空プレスによって積層固定した。得られた電池の全体の重量は80g、積層方向の最大厚み部の厚みは1.9mmであった。
厚み1.6mmのガラスエポキシ基板の両主面に厚み0.018mmの銅層を積層してなる積層板を用意し、該積層板の主面内の所定位置に直径1mmの孔をドリル加工で形成した。次に、積層板の全面に対して銅メッキを施し、厚み0.03mmになるまで銅層を成長させた。これにより、積層板に両主面から前記直径1mmの孔の内面に亘って銅層によるビアホールが形成された。次に、ビアホール内の銅層の内側に形成された孔に液状エポキシ樹脂(三井化学社製、EPOX−AH333)を充填、硬化して孔を封止した。次に、銅層及びガラスエポキシ基板の両主面にルーター加工機による機械加工を行って、銅層による導体パターンと銅層による端子をガラスエポキシ基板の一方の主面と他方の主面にそれぞれ形成した。この時の、ガラスエポキシ基板の溝の深さは0.2mmであった。次に、このようにして形成した導体パターンと端子の表面に、電気メッキによって、ニッケル薄層(厚み1μm)と金薄層(0.1μm)をこの順に形成して、図1〜3に示す、絶縁体層(ガラスエポキシ基板)1の一方の主面に外形が略正方形の環状パターン部と櫛歯状パターン部とからなる導体パターン2が形成され、絶縁体層1の他方の主面に略正方形の環状パターンからなる端子4が形成され、導体パターン2と端子4間がビアホール5によって電気的に接続された、セパレータ10を完成させた。
絶縁体層(ガラスエポキシ基板)の主面上の導体パターンの面積率(導体パターンの面積/主面全体の面積):76%
ガス流路の全長(一方の流路開口から他方の流路開口までの長さ):250mm、
ガス流路の幅(流路の軸線と直交する方向の溝)の幅:0.8〜2.4mm
セパレータの最大厚み部の厚み:1.9mm
高分子電解質膜(「ナフィオン」、デュポン社製)の溶液とカーボン粉末と白金触媒とを混合したペースト(ナフィオン:カーボン粉末:白金触媒=7:5:3(重量比))を調製し、該ペーストをカーボンペーパー(厚み175μm)にバーコーターで塗布し、80℃で5分乾燥後、さらに、加熱プレス(130℃、2分、20kgf/cm2)を行って、表面が平滑なペースト膜(乾燥厚み50μm)を形成して。電極を完成させた。この電極は燃料電極用と酸素電極用に2つ作製した。
(燃料電池スタックの作製)
上記作製した2つの電極(燃科電極及び酸素電極)の間に、これらの触媒面(ペースト面)が高分子電解質膜(「ナフィオンN−112」デュポン社製)に接するように、該高分子電解質膜(厚み50μm)を挟み込み、加熱プレス(130℃、2分、20kgf/cm2)して、膜電極複合体を作製した。この膜電極複合体は2つ作製した。
実施例3と同様の膜電極複合体を8個作製した。また、実施例1と同様の材料(ガラスエポキシ基板、銅)を用いて、1枚のガラスエポキシ基板にセパレータ要素(導体パターンと端子の組み合わせ)が2×4個の配列で並んだ片面溝型セパレータ集合体(図11参照)を2つ作製した。該2つのセパレータ集合体で、上記8個の膜電極複合体を、各膜電極複合体がセパレータ集合体の導体パターンに接するように挟みこんで、エポキシ系接着剤で固定した。次に、該積層構造物の上下両面に2×4個の配列で配置された複数のセパレータ要素の各端子に銅箔を導電性接着剤を用いて貼りあわせることにより、複数のセパレータ要素の端子間を並列つなぎとして、燃料電池集合構造体(図12参照)を得た。なお、燃料ガス及び酸素ガスのそれぞれについての、導入(注入)、排出及びセル間送通用の各配管にはシリコーンチューブを使用した。
実施例3と同様の膜電極複合体を2個作製した。また、実施例1と同様の材料(ガラスエポキシ基板、銅)を用いて、1枚のガラスエポキシ基板にセパレータ要素(導体パターンと端子の組み合わせ)が2個並んだ片面溝型セパレータ集合体を1つ作製した。また、実施例1と同様の材科(ガラスエポキシ基板、銅)を用いて、1枚のガラスエポキシ基板にセパレータ要素(導体パターンと端子の組み合わせ)が2個並び、かつ、電圧昇圧回路パターン及び電源安定化回路パターンを有する片面溝型セパレータ(セパレータ付き配線回路基板)を1つ作製した。なお、該片面溝型セパレータ(セパレータ付き配線回路基板)には、セパレータ要素の端子、電圧昇圧回路パターン及び電源安定化回路パターンの間を電気的に接続するため配線パターンを同時に形成した。
1A、1B 絶縁体層の主面
2 導体パターン
3 ガス流路用溝
4 導体端子
5 ビアホール
10 燃料電池用セパレータ
11 高分子電解質膜
12 燃料電極
13 酸素電極
14 膜電極複合体(発電部)
15 接着層
100 燃料電池
Claims (17)
- 絶縁体層の一方の主面に導体パターンを形成して、該主面上に該導体パターンによって区画されるガス流路用溝を設ける一方、前記絶縁体層の他方の主面に導体端子を形成し、該導体端子と前記導体パターンとを前記絶縁体層を貫通するビアホールで電気的に接続してなる燃料電池用セパレータであって、前記ガス流路用溝を区画する導体パターンのパターン形状を2つの櫛歯状パターンを対向させた形状にし、かつ、前記導体端子を閉環状の枠パターンに形成して、該閉環状枠パターンの環内側領域に、前記導体パターンを配置させたことを特徴とする、燃料電池用セパレータ。
- 絶縁体層の一方の主面にガス流路用溝の底面となる領域が削り込まれて、ガス流路用溝の底面が絶縁体層内に配置されている、請求項1記載の燃料電池用セパレータ。
- 導体パターンの表面が貴金属からなる、請求項1又は2記載の燃料電池用セパレータ。
- 絶縁体層の両主面に導体パターンを形成して、該両主面の各面上に該導電パターンによって区画されるガス流路用溝を設け、前記両主面に形成した導体パターン間を絶縁体層を貫通するビアホールで電気的に接続してなる燃料電池用セパレータであって、絶縁体層の両主面に形成された各導体パターンが、略閉環状の枠パターン部と、該略閉環状の枠パターン部の環内側領域にてガス流路用溝を区画する、前記略閉環状の枠パターン部と結合する2つの櫛歯状パターンを対向させた形状の櫛歯状パターン部とを含むことを特徴とする、燃料電池用セパレータ。
- 絶縁体層の両主面の少なくとも一方の主面にガス流路用溝の底面となる領域が削り込まれて、ガス流路用溝の底面が絶縁体層内に配置されている、請求項4記載の燃料電池用セパレータ。
- 導体パターンの表面が貴金属からなる、請求項4又は5記載の燃料電池用セパレータ。
- 請求項1〜6のいずれかに記載のセパレータを有する燃料電池。
- 単一の絶縁体層に下記の燃料電池用セパレータ構造部aを複数形成してなる燃料電池用セパレータ集合体。
燃料電池用セパレータ構造部a:前記単一の絶縁体層の所定領域における一方の主面に導体パターンを形成して、該主面上に該導体パターンによって区画されるガス流路用溝を設ける一方、前記所定領域における他方の主面に導体端子を形成し、該導体端子と前記導体パターンとを前記絶縁体層の一部を貫通するビアホールで電気的に接続した構造部であって、前記ガス流路用溝を区画する導体パターンを2つの櫛歯状パターンを対向させた形状にし、かつ、前記導体端子を閉環状の枠パターンに形成して、該閉環状枠パターンの環内側領域に、前記導体パターンを配置させた構造部。 - 単一の電解質膜に下記の膜電極複合構造部bを複数形成してなる発電要素集合体を、その上下両面から各一枚の請求項8記載の燃料電池用セパレータ集合体で挟持してなる、燃料電池集合構造体であって、
発電要素集合体の各膜電極複合構造部bの燃料電極に一方のセパレータ集合体の1個のセパレータ構造部aの導体パターンが接し、該各膜電極複合構造部bの酸素電極に他方のセパレータ集合体の1個のセパレータ構造部aの導体パターンが接してなる、燃料電池集合構造体。
膜電極複合構造部b:前記単一の電解質膜の一部における一方の主面に燃料電極を配設し、他方の主面に酸素電極を配設して形成された、燃料電極/電解質膜/酸素電極の順に積層された構造部。 - 2つ以上の発電セルを積重してなる燃料電池スタックであって、隣接する2つの発電セル間で共用するセパレータを請求項4又は5記載のセパレータにより構成し、発電セルの積重方向の一方側及び他方の側の最外に位置するセパレータをそれぞれ請求項1又は2記載のセパレータにより構成したことを特徴とする、燃料電池スタック。
- 単一の絶縁体層の所定領域に配線回路を形成し、該単一の絶縁体層の前記配線回路の形成領域以外の領域に下記の燃料電池用セパレータ構造部aを1つ又は複数形成し、前記配線回路とセパレータ構造部aの導体端子及び/または導体パターンとの間を繋ぐ配線層を該単一の絶縁体層の一方及び/又は他方の主面に形成してなる、燃料電池用セパレータ付き配線回路基板。
セパレータ構造部a:前記単一の絶縁体層の所定領域の一方の主面に導体パターンを形成して、該主面上に該導体パターンによって区画されるガス流路用溝を設ける一方、前記所定領域の他方の主面に導体端子を形成し、該導体端子と前記導体パターンとを前記絶縁体層の一部を貫通するビアホールで電気的に接続してなる構造部であって、前記ガス流路用溝を区画する導体パターンを2つの櫛歯状パターンを対向させた形状にし、かつ、前記導体端子を閉環状の枠パターンに形成して、該閉環状枠パターンの環内側領域に、前記導体パターンを配置させた構造部。 - 絶縁体層の一方の主面にガス流路用溝の底面となる領域が削り込まれて、ガス流路用溝の底面が絶縁体層内に配置されている、請求項11記載の燃料電池用セパレータ付き配線回路基板。
- 導体パターンの表面が貴金属からなる、請求項11記載の燃料電池用セパレータ付き配線回路基板。
- 単一の絶縁体層の所定領域に配線回路を形成し、該単一の絶縁体層の前記配線回路の形成領域以外の領域に下記の燃料電池用セパレータ構造部a'を1つ又は複数形成し、前記
配線回路とセパレータ構造部a'の導体パターンとの間を繋ぐ配線層を前記単一の絶縁体
層の一方及び/又は他方の主面に形成してなる、燃料電池用セパレータ付き配線回路基板。
セパレータ構造部a':前記単一の絶縁体層の所定領域の両主面にそれぞれ導体パター
ンを形成して、該両主面の各面上に形成した導体パターン間を前記絶縁体層の一部を貫通するビアホールで電気的に接続してなる構造部であって、絶縁体層の両主面に形成された各導体パターンが、略閉環状の枠パターン部と、該略閉環状の枠パターン部の環内側領域にてガス流路用溝を区画する、前記略閉環状の枠パターン部と結合する2つの櫛歯状パターンを対向させた形状の櫛歯状パターン部とを含む構造部。 - 絶縁体層の両主面の少なくとも一方の主面にガス流路用溝の底面となる領域が削り込まれて、ガス流路用溝の底面が絶縁体層内に配置されている、請求項14記載の燃料電池用セパレータ付き配線回路基板。
- 導体パターンの表面が貴金属からなる、請求項14記載の燃料電池用セパレータ付き配線回路基板。
- 請求項11〜16のいずれか1項記載の燃料電池用セパレータ付き配線回路基板のセパレータを用いて燃料電池を構成してなる、燃料電池付配線回路基板。
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