DE4343500A1 - Device for avoiding overpressures in storage containers with hydrogen-developing content - Google Patents

Device for avoiding overpressures in storage containers with hydrogen-developing content

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Heinz Heimbach
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Description

Die Erfindung bezieht sich auf eine Vorrichtung zur Vermeidung von Überdrücken in Lagerbehältern für Wasserstoff entwickelnde, insbesondere radioaktive Abfallstoffe mit einem in den Behälter einbezogenen, Mittel zur Umwandlung von Wasserstoff in Wasser aufweisenden Behältnis.The invention relates to a device for Avoiding excess pressure in storage containers for Hydrogen-producing, especially radioactive Waste materials with a contained in the container, Means for converting hydrogen into water having container.

Radioaktive Abfälle werden über längere Zeiten hinweg in geschlossenen Behältern gelagert. Aufgrund radiolytischer Zersetzung sowie infolge elektrochemischer Reaktionen entsteht in radioaktiven Abfällen, insbesondere in solchen mit hochverpreßten radioaktiven Mischabfällen, Wasserstoff. So können z. B. in konventionellen Behältern von 200 l gelagerte hochverpreßte radioaktive Mischabfälle innerhalb von 100 Tagen bis zu 1300 l Wasserstoff freisetzen. Diese Gasentwicklung kann zu beträchtlichem Überdruck und damit zu Aufwölbungen und/oder Leckagen der jeweiligen Abfallbehälter führen. Bei der Lagerung radioaktiver Abfallgebinde muß aber deren Integrität gewährleistet und ferner sichergestellt werden, daß keine weitere Gefährdung durch das Entweichen von Wasserstoff und ggf. Knallgasbildung auftreten kann.Radioactive waste is in over long periods of time closed containers stored. Because of radiolytic Decomposition and as a result of electrochemical reactions arises in radioactive waste, especially in such with highly compressed radioactive mixed waste, Hydrogen. So z. B. in conventional containers 200 l of highly compressed radioactive mixed waste up to 1300 l hydrogen within 100 days release. This gas evolution can be considerable Overpressure and thus bulges and / or leaks lead the respective waste container. During storage radioactive waste containers must have their integrity guaranteed and also be ensured that none further danger from the escape of hydrogen and if necessary, detonating gas formation can occur.

Zur Reduzierung des in radioaktiven Abfallgebinden durch Wasserstoff verursachten Innendrucks wird bereits von R. Köster et. al. in der DE 39 04 149 A1 eine in einer Durchlaßöffnung von Behälter oder Deckel vorgesehene Anordnung beschrieben, die zwischen gasdurchlässigen Begrenzungen ein Füllmaterial enthält, das zur katalytischen Oxidation von Wasserstoff bei Lagertemperatur befähigt ist. Das dabei gebildete Wasser kann dabei ungehindert aus dem Behälter entweichen. Mit einer solchen Anordnung ist die sicherheitstechnische Barrierefunktion des Behälters für radioaktive Gase oder Dämpfe aber nicht mehr erfüllt. Insbesondere berücksichtigt diese Problemlösung nicht, daß tritiumhaltiges Wasser entstehen und an die Umgebung des Behälters abgegeben werden kann.To reduce the in radioactive waste containers by Hydrogen caused internal pressure is already from R. Köster et. al. in DE 39 04 149 A1 one in one Through opening of the container or lid provided Arrangement described between gas permeable Limits contains a filler that is used for catalytic oxidation of hydrogen  Storage temperature is enabled. The water formed in the process can escape from the container unhindered. With such an arrangement is the safety one Barrier function of the container for radioactive gases or Vapors no longer fulfilled. Especially this solution does not take into account that tritium-containing water are generated and released to the environment of the Container can be delivered.

Eine mit zusätzlichem Trockenmittel versehene Katalysatorpackung in gasdurchlässiger Hülle ist zwar schon länger bekannt (DE 28 56 243 C2) die an möglichen Austrittsstellen von Behältern wie z. B. unterhalb des Behälterdeckels abdichtend vorgesehen sein kann, jedoch erscheint die Brauchbarkeit dieser von Anfang an zugänglichen Anordnung über lange Zeiten hinweg nicht unbedingt gewährleistet. Eine Funktion der Druckminderung im Behälter ist in der DE 28 56 243 C2 nicht erwähnt.One with additional desiccant Catalyst packing in a gas-permeable envelope is indeed has long been known (DE 28 56 243 C2) the possible Exit points of containers such. B. below the Can be provided sealing the container lid, however the usefulness of this appears from the beginning accessible arrangement over long periods of time absolutely guaranteed. A function of pressure reduction in the container is not mentioned in DE 28 56 243 C2.

Ziel der Erfindung ist nun eine Anordnung mit der auch über längere Zeiten hinweg ein brauchbares Mittel zum Druckabbau bei Wasserstoff-Entwicklung im geschlossenen Behälter zur Verfügung steht.The aim of the invention is now an arrangement with the a useful medium for long periods of time Pressure reduction in hydrogen development in the closed Container is available.

Zu diesem Zweck ist die erfindungsgemäße Vorrichtung der eingangs genannten Art dadurch gekennzeichnet, daß das Behältnis sowohl Mittel zur Umsetzung des Wasserstoffs in Wasser als auch Trockenmittel in einem in sich gasdicht abgeschlossenen Raum aufweist, der mit der Umgebung über eine Berstscheibe in Verbindung steht.For this purpose, the device according to the invention is the type mentioned characterized in that the Container both means to convert the hydrogen into Water and desiccant in one gas-tight has enclosed space that over with the environment a rupture disc is connected.

Weitere Besonderheiten der Erfindung ergeben sich aus den Unteransprüchen und der nachfolgenden Beschreibung.Further special features of the invention result from the Subclaims and the following description.

Eine solche in den Abfallbehälter integrierte Bersteinheit gibt bei Überschreiten eines bestimmten Behälterinnendruckes eine zuvor insbesonders unter Schutzgas gelagerte Kombination aus Wasserstoff/Sauerstoff-Rekombinationskatalysator bzw. wasserbildendem chemischen Oxidationsmittel und einem Trockenmittel frei. Beide Komponenten sind sowohl bei Raumtemperatur als auch bei Endlagertemperatur wirksam. Die Bersteinheit schützt den Katalysator bzw. das Oxidationsmittel und Trockenmittel bis zum Erreichen des Bedarfsfalles vor unerwünschtem Kontakt mit inaktivierenden Abfallkomponenten. Im Hinblick auf die Minimierung des freien Behältervolumens wird die Bersteinheit vorteilhaft an der Innenseite des Behälterdeckels mit nach oben oder nach unten zeigender Berstscheibe verschraubt oder verklebt. Sie kann aber auch anderweitig im Behälter fixiert oder ohne Befestigung plaziert und insbesondere durch ein hervorragendes Gitter mechanisch geschützt sein.Such a bursting unit integrated in the waste container returns when a certain one is exceeded Container pressure previously, especially under  Shielding gas stored combination of Hydrogen / oxygen recombination catalyst or water-forming chemical oxidant and one Desiccant free. Both components are both Room temperature as well as at repository temperature effective. The burst unit protects the catalytic converter or that Oxidizing agents and desiccants until reaching the If necessary, before unwanted contact with inactivating waste components. In terms of The free container volume is minimized Bursting unit beneficial on the inside of the Container lid with the one pointing up or down Rupture disc screwed or glued. But it can also otherwise fixed in the container or without attachment placed and in particular by an excellent grid be mechanically protected.

Im folgenden wird die Erfindung anhand der beigefügten Zeichnung näher erläutert. Diese zeigt zwei Versionen A und B einer an der Innenseite des Behälterdeckels mit nach unten zeigender Berstscheibe hängend angeordneten Bersteinheit.In the following the invention with reference to the attached Drawing explained in more detail. This shows two versions A and B one on the inside of the container lid the rupture disc shown below hanging Bursting unit.

Gemäß der Version A besteht die Bersteinheit im wesentlichen aus einem napfförmigen Behältnis 2 mit verschlossenem Boden. Im Rand des Behältnisses 2 sind über den Umfang verteilt Sacklochbohrungen und durchgehende Bohrungen eingebracht. Die Sacklochbohrungen dienen der Befestigung des kreisförmigen Deckels 12 und der darunterliegenden Dichtscheibe 15 mittels der Scheiben 13 und Schrauben 14. Die durchgehenden Bohrungen nehmen in den Behälterdeckel 1 eingelassene Gewindestangen 23 auf, über die die gesamte Bersteinheit mittels der Scheiben 18 und Muttern 19 am Behälterdeckel befestigt ist.According to version A, the bursting unit essentially consists of a cup-shaped container 2 with a closed bottom. In the edge of the container 2 , blind holes and through holes are made distributed over the circumference. The blind holes serve to fasten the circular cover 12 and the underlying sealing washer 15 by means of the washers 13 and screws 14 . The through bores receive threaded rods 23 embedded in the container lid 1 , via which the entire bursting unit is fastened to the container lid by means of the washers 18 and nuts 19 .

Der Deckel 12 besitzt eine Öffnung, in der die Berstscheibe 17 sowie ein darüber angeordnetes Schutzgitter 16 befestigt sind. Bei Versuchen haben sich insbesondere bei 150 bis 200 mbar Differenzdruck brechende Berstscheiben aus Graphit oder ein- bzw. doppelseitig mit PTFE beschichtetem Graphit, z. B. Typ HYKARB der Ralph Coidan Equipment Ltd. (Cleveland, USA), Berstscheiben aus verschiedenen Metallen oder Legierungen, z. B. Typ BS & B der Firma Bormann & Neupert (Düsseldorf), sowie Berstscheiben aus PTFE bzw. Teflon® z. B. Typ COV der Firma Striko Verfahrenstechnik (Wiehl) als geeignet erwiesen. Im Inneren des Behältnisses 2 befinden sich unterhalb der wasserdampfdurchlässigen Trennschichten 4 und 6 zwei Lagen verschieden wirkender Trockenmittel. Gut geeignete Trockenmittel sind außer Silicagel Molekularsiebe, entwässerte Aquokomplexbildner, wie z. B. Kupfersulfat, oder hygroskopische Chemikalien wie Calciumchlorid, Magnesiumsulfat oder Phosphorpentoxid ggf. auf Trägermaterial.The cover 12 has an opening in which the rupture disk 17 and a protective grille 16 arranged above it are fastened. In experiments, in particular at 150 to 200 mbar differential pressure, rupture disks made of graphite or graphite coated on one or both sides with PTFE, e.g. B. Type HYKARB from Ralph Coidan Equipment Ltd. (Cleveland, USA), rupture discs made of various metals or alloys, e.g. B. Type BS & B from Bormann & Neupert (Düsseldorf), as well as rupture discs made of PTFE or Teflon® z. B. Type COV from Striko Verfahrenstechnik (Wiehl) has proven to be suitable. Inside the container 2 there are two layers of desiccants with different effects below the water vapor permeable separating layers 4 and 6 . In addition to silica gel, highly suitable drying agents are molecular sieves, dewatered aquo complexing agents, such as, for. B. copper sulfate, or hygroscopic chemicals such as calcium chloride, magnesium sulfate or phosphorus pentoxide, optionally on a support material.

Oberhalb der Trennschicht 6 befindet sich in Version A der Bersteinheit eine Lage aus einem chemischen Oxidationsmittel, insbesondere einem Oxid mit hohem Oxidationspotential, die von der gasdurchlässigen Trennschicht 21 gehalten wird. Als Oxidationsmittel ist nach bisherigen Versuchen insbesondere mit Silberspuren aktiviertes Mangandioxid wirksam, welches als Pulver oder in gepreßter Form eingesetzt werden kann.In version A of the bursting unit, there is a layer of a chemical oxidizing agent, in particular an oxide with a high oxidation potential, which is held by the gas-permeable separating layer 21 , above the separating layer 6 . According to previous experiments, manganese dioxide activated with traces of silver is particularly effective as an oxidizing agent, which can be used as a powder or in pressed form.

Oberhalb der Trennschicht 6 befinden sich in der Version B der Bersteinheit zwei Netze 7 und 9 mit aufgebrachtem Wasserstoff/ Sauerstoff-Rekombinationskatalysator. Hier eignen sich nach bisherigen Versuchen insbesondere platin- oder palladiumbeschichtete Netze, insbesondere Typ E2993AE100 (Pt) oder L1993CB003 (Pd) der Firma DODUCO GmbH & Co. (Sinsheim).In version B of the burst unit, two networks 7 and 9 with applied hydrogen / oxygen recombination catalyst are located above the separating layer 6 . According to previous tests, platinum or palladium-coated nets, in particular type E2993AE100 (Pt) or L1993CB003 (Pd) from DODUCO GmbH & Co. (Sinsheim) are particularly suitable here.

Zur Fixierung der Trennschichten 4 und 6 sowie der Trennschicht 21 oder der Netze 7 und 8 dienen die in den Behälter 2 eingelegten Distanzringe 3, 5 und 20, 22 bzw. 24, 8 und 10. Der zwischen Distanzring 20 (Version A) bzw. 10 (Version B) und Dichtscheibe 15 liegende flexible Ring 11 dient dem Ausgleich von Toleranzen in der Dicke der Distanzringe.The spacer rings 3 , 5 and 20 , 22 or 24 , 8 and 10 inserted in the container 2 serve to fix the separating layers 4 and 6 and the separating layer 21 or the nets 7 and 8 . The flexible ring 11 located between spacer ring 20 (version A) or 10 (version B) and sealing washer 15 serves to compensate for tolerances in the thickness of the spacer rings.

Claims (7)

1. Vorrichtung zur Vermeidung von Überdrücken in La­ gerbehältern für Wasserstoff entwickelnde, insbe­ sondere radioaktive Abfallstoffe mit einem in den Behälter einbezogenen, Mittel zur Umwandlung von Wasserstoff in Wasser aufweisenden Behältnis, dadurch gekennzeichnet, daß das Behältnis sowohl Mittel zur Umsetzung des Wasserstoffs in Wasser als auch Trockenmittel in einem in sich gasdicht abgeschlossenen Raum auf­ weist, der mit der Umgebung über eine Berstscheibe in Verbindung steht.1. Device for avoiding excess pressure in storage containers for hydrogen-developing, in particular special radioactive waste materials with a container which contains means for converting hydrogen into water, characterized in that the container contains both means for converting the hydrogen into water and also has desiccant in a gas-tight space which is connected to the environment via a rupture disc. 2. Vorrichtung nach Anspruch I, dadurch gekennzeichnet daß das Behältnis als napfartige Dose mit einer Berstscheibe als Verschluß ausgebildet ist, über der ein Schutzgitter angeordnet ist.2. Device according to claim I, characterized that the container as a bowl-like box with a Rupture disc is designed as a closure, about a protective grille is arranged. 3. Vorrichtung nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Dose mit Fixierungselementen versehen ist und entsprechende Gegenstücke an Behälterinnen­ wand oder Deckelinnenseite vorgesehen sind.3. Device according to claim 1 or 2, characterized, that the can is provided with fixing elements and corresponding counterparts on the inside of the container wall or inside of the lid are provided. 4. Vorrichtung nach einem der vorangehenden Ansprüche, gekennzeichnet durch eine lagenweise Anordnung von Trockenmittel und Wasserdampfbildner unterhalb der Berstscheibe. 4. Device according to one of the preceding Expectations, marked by a layered arrangement of desiccant and Water vapor generator below the rupture disc.   5. Vorrichtung nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet daß als Trockenmittel Silicagel vorgesehen ist.5. Device according to one of the preceding Expectations, characterized that silica gel is provided as the desiccant. 6. Vorrichtung nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß der Wasserdampfbildner durch einen Wasser­ stoff/Sauerstoff-Umwandlungskatalysator oder ins­ besondere durch ein Oxid mit hohem Oxidationspo­ tential gebildet wird.6. Device according to one of the preceding Expectations, characterized, that the water vapor generator through a water Substance / oxygen conversion catalyst or ins especially due to an oxide with a high oxidation rate is formed. 7. Vorrichtung nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß der in sich abgeschlossene Raum mit Inertgas von Behälterfülldruck gefüllt ist.7. Device according to one of the preceding Expectations, characterized, that the self-contained space with inert gas is filled with tank filling pressure.
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