DE3606316A1 - Verfahren und vorrichtung zur dekontamination des abgases des brennstoffkreislaufs eines fusionsreaktors von tritium und/oder deuterium in chemisch gebundener form enthaltenden abgas-bestandteilen - Google Patents

Verfahren und vorrichtung zur dekontamination des abgases des brennstoffkreislaufs eines fusionsreaktors von tritium und/oder deuterium in chemisch gebundener form enthaltenden abgas-bestandteilen

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Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Dekontamination des Abgases des Brennstoffkreislaufs eines Fusionsreaktors von Tritium und/oder Deuterium in chemisch gebundener Form enthaltenden Abgas-Bestandteilen, bei welchem das Abgas über einen Oxidations-Katalysator und danach über ein heißes Metall-Bett geleitet wird, Tritium und/oder Deuterium aus seinen bzw. ihren Bindungen freige­ setzt, aus dem Abgas abgetrennt und in den Brennstoffkreis­ lauf rückgeführt wird bzw. werden.
Das Abgas des Brennstoffkreislaufs eines Fusionsreaktors enthält ca. 85 Vol.-% Edelgase und ca. 15 Vol.-% Verunreini­ gungen, einschließlich geringer Restmengen von schwerem Wasserstoff. Die Verunreinigungen fallen in der Form von Argon, tritiierten und/oder deuterierten Kohlenwasserstof­ fen, insbesondere tritiiertem und/oder deuteriertem CH4, tritiiertem und/oder deuteriertem Wasser und tritiiertem und/oder deuteriertem Ammoniak an. Das Abgas muß daher so­ wohl von freiem Tritium als auch von Tritium enthaltenden Verunreinigungen befreit bzw. bis auf die für die Emission zulässigen Grenzwerte dekontaminiert werden, bevor das Rest­ abgas in die Umgebungsatmosphäre abgeleitet werden kann. Außerdem ist die Wiedergewinnung des Tritiums und des Deute­ riums aus den diese enthaltenden Verbindungen und die Rück­ führung des Tritiums und des Deuteriums in den Brennstoff­ kreislauf wünschenswert, nicht zuletzt deshalb, weil auf diese Weise eher gewährleistet ist, daß das Tritium aus der Umgebungsatmosphäre ferngehalten wird.
Ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Dekontamination gemäß dem Gattungsbegriff des Hauptanspruches ist in den "Procee- Application", Dayton, Ohio, April 29 (1980), in den Seiten 115 bis 118 vorgeschlagen worden. Hierbei soll das die Verunreinigungen enthaltende Abgas zunächst einen Zwischen­ behälter durchströmen, danach einen katalytischen Reaktor zur Reduktion von Sauerstoff mit Wasserstoff bei 450 K passieren, wonach alle Verunreinigungen in einem Molekular­ siebbett bei 75 K adsorptiv festgehalten und so aus dem Abgas abgetrennt werden. Nach Erhitzen des Molekularsiebbet­ tes auf 400 K, wodurch die Verunreinigungen desorbiert wer­ den, werden diese in einem sauerstoffgebenden Festbett bei 800 K oxidiert zu tritium- bzw. deuterium-haltigem Wasser und zu tritium- bzw. deuterium-freien Verbindungen, nämlich zu CO2, N2 und Ar. Das tritium- bzw. deuterium-haltige Was­ ser wird nun ausgefroren bei 160 K, danach periodisch ver­ dampft und einem heißen Uranmetall-Bett zugeleitet, welches bei 750 K das Wasser zu D- bzw. T-haltigem Wasserstoff und festem UO2 umsetzt. Anstelle der Reduktion durch das Uran- Metall-Bett kann auch eine Reduktion mit Hilfe einer Elek­ trolysezelle durchgeführt werden.
Die bisher vorgeschlagenen Verfahren weisen folgende Nach­ teile auf:
  • - viele Prozeßschritte,
  • - hohe Temperaturen und damit die Gefahr von Tritiumver­ lusten durch Permeation,
  • - Betrieb des sauerstoffgebenden Festbettes bei hohen Tempe­ raturen, womit eine eventuelle Sinterung der Festbetteil­ chen verbunden ist und ein Sauerstoffabgabeüberschuß (Desaktivierung), welcher die Heißmetallgetter belastet,
  • - oxidative Umsetzung von Ammoniak und Kohlenwasserstoffen und Rückreduktion des gebildeten Wassers (Belastung der Heißmetallgetter),
  • - Oxidation von Wasserstoff und Rückreduktion des gebildeten Wassers (Belastung der Heißmetallgetter),
  • - hoher radioaktiver Feststoffabfall und
  • - Bildung von Stickoxiden während der NH3-Oxidation am sauerstoffabgebenden Feststoffbett.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Dekontamination des Abgases des Brenn­ stoffkreislaufs eines Fusionsreaktors von Abgasbestandtei­ len, welche Tritium und/oder Deuterium in chemisch gebunde­ ner Form enthalten, zu schaffen, bei welchem Verluste an Tritium und/oder Deuterium durch Permeation und die hohe Belastung der Heißmetallgetter-Werkstoffe, wie sie bei den bisher bekannten, entsprechenden Verfahren auftrat, sowie die Bildung von Stickoxiden vermieden werden. Das Verfahren soll energiesparend gegenüber den bisher bekannten Verfahren und einfach durchführbar sein. Das freigesetzte Tritium und/oder Deuterium soll(en) ohne weitere Behandlungsmaßnah­ men mit Ausnahme einer Isotopentrennung in den Brennstoff­ kreislauf rückführbar sein.
Die Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß
  • a) die katalytische Oxidations-Reaktion bei einer Temperatur im Bereich von 200°C bis 300°C durchgeführt wird, wobei die Abgas-Bestandteile CO zu CO2, Methan zu CO2+Wasser und die Wasserstoff-Isotope zu Wasser oxidiert werden, jedoch Ammoniak unverändert bleibt,
  • b) das aus a) erhaltene Gasgemisch zur Entfernung der Rest­ menge O2 und zur selektiven Umwandlung des Wasseranteils in Wasserstoffisotope bei einer Temperatur im Bereich von 200°C bis 300°C mit dem Metall-Bett in Kontakt gebracht wird,
  • c) das aus b) erhaltene Gasgemisch zur Zersetzung (Cracking) des Ammoniaks mit einer heißen Membran aus Palladium oder aus einer Palladium-Silber-Legierung bei einer Temperatur im Bereich von 400°C bis 450°C in Kontakt gebracht, alle freigesetzten Wasserstoffisotope durch die Membran hindurchgeführt, vom Restabgasstrom abgetrennt und abge­ führt werden und
  • d) das dekontaminierte Abgas in die Umgebungsluft abgeleitet wird.
Die erfindungsgemäße Vorrichtung zur Durchführung des Ver­ fahrens, welche einen Pufferbehälter, ein heizbares Oxida­ tions-Katalysator-Bett und ein heizbares Metall-Bett auf­ weist ist dadurch gekennzeichnet, daß in Strömungsrichtung des Abgases in einer im Kreislauf geführten Leitung (7) ein Pufferbehälter (1) zum Ausgleichen des Gasdruckes, ein heiz­ bares Katalysator-Bett (2) zur Oxidation von CO, Methan und Wasserstoff, ein heizbares, O2 und H2O selektiv aus dem Abgas durch chemische Reaktion entfernendes Metall-Bett (3), ein eine oder mehrere für Wasserstoffisotope selektiv durch­ lässige, heizbare Membran(en) (4) enthaltendes Gefäß (5) mit einem Produktauslaß (6) für die Wasserstoffisotopen, sowie eine oder mehrere Pumpen (8) angeordnet sind.
Das Abgas des Brennstoffkreislaufs eines Fusionsreaktors hat etwa folgende Zusammensetzung:
80 bis 85 Mol.-%He, Ar 15 bis 20 Mol.-%N(D, T)₃, C(D, T)₄, (D, T)₂O, (D, T)₂, CO, CO₂, N₂ und O₂.
Selbstverständlich kann ein Teil der schweren Wasserstoff­ isotope durch leichten Wasserstoff (Protium) in den entspre­ chenden Verbindungen ersetzt sein.
Die Vorteile des erfindungsgemäßen Verfahrens und der erfin­ dungsgemäßen Vorrichtung sind darin zu sehen, daß
  • a) eine Reduktion der Anzahl der Prozeßschritte erreicht wird,
  • b) mit Ausnahme der Zersetzungstemperatur für NH3 die maxi­ male Arbeitstemperatur innerhalb des Kreislaufssystems 300°C nicht überschreitet und dadurch keine Tritiumver­ luste durch Permeation durch metallische Wände erfolgen kann,
  • c) eine Minimierung des radioaktiven Feststoffabfalls er­ reicht wird,
  • d) eine Reduktion der Belastung des Sauerstoffgetters (des Metallbettes) auf ein Minimum erfolgt (keine In-situ O2- Bildung durch thermische Zersetzung des sauerstoffabge­ benden Festbettes) und
  • e) keine Stickoxid-Bildung stattfindet.
Bei dem zum Stande der Technik genannten Verfahren kann es sowohl bei der katalytischen Oxidation der oxidierbaren Abgasbestandteile als auch bei der Reduktion des Wassers zu Wasserstoff im Uran-Bett zu Permeationsverlusten von schwe­ rem Wasserstoff kommen.
Beim erfindungsgemäßen Verfahren wird das Abgas als Feed-Gas in eine im Kreislauf geführte Rohrleitung eingeführt, durch­ strömt einen Pufferbehälter und passiert danach bei 200° bis 300°C ein als Katalysator arbeitendes Festbett. Dieses enthält beispielsweise Hopcalite (CuO/MnO2) oder Perowskite. Hieran wird im Abgas enthaltener Sauerstoff und Kohlenmon­ oxid zu CO2 konvertiert, Kohlenwasserstoffe zu CO2 und Was­ ser und Wasserstoff zu Wasser oxidiert, jedoch nicht Ammoni­ ak, der im weitergeführten Abgas verbleibt. Bei Sauerstoffde­ fizit im Gas setzt das Festbett stöchiometrische Sauer­ stoffmengen frei. Das diesen Katalysator verlassende Abgas wird nachfolgend an einem Bett, welches z.B. Uranmetall oder Titanmetall enthalten kann, bei einer Temperatur zwischen 200° und 300°C, vorzugsweise bei 250°C, vorbeigeführt, bei welchem Wasser unter Bildung von Wasserstoff und Uranoxid zersetzt und evtl. nicht zu Kohlendioxid umgesetzter Sauer­ stoff gegettert wird. Das diesen Sauerstoffgetter verlas­ sende Abgas wird dann durch ein Gefäß mit Membranen aus Palladium oder aus einer Palladium-Silber-Legierung bei einer Temperatur zwischen 300° und 450°C, vorzugsweise bei 400° bis 450°C, geleitet und der im Abgas enthaltene Am­ moniak an den Membranen quantitativ zersetzt. Die Membranen können als direkt geheiztes Rohr oder Rohrbündel, ummantelt von einem gekühlten Außenbehälter (Gefäß), ausgestaltet sein. Aus diesem Gefäß wird der bei der Crackung entstandene schwere Wasserstoff abgeleitet und falls erforderlich, nach Passieren einer Wasserstoffisotopentrennanlage, in den Brennstoffkreislauf des Fusionsreaktors zurückgeführt.
Das Restgas kann, je nach seinem Reinheitsgrad, entweder direkt in die Umgebungsluft abgeleitet werden oder bis zur erforderlichen Reinheit im Kreislauf geführt werden, wobei es wieder zunächst den Pufferbehälter durchströmt und danach die beschriebenen Katalysatorbetten, Sauerstoffgetter und Gefäße.
Während das bekannte Verfahren aus mindestens 7 Verfahrens­ schritten besteht, deren einzelne Betriebstemperaturen weit voneinander entfernt sind, die weiteste Temperaturdifferenz zweier aufeinander folgender Schritte beträgt 640°, ist das erfindungsgemäße Verfahren so aufgebaut, daß die drei Schritte wesentlich geringere Temperaturdifferenzen auf ausschließlich ansteigender Linie aufweisen. Während bei dem zum Stande der Technik gehörigen Verfahren die katalytische Oxidation aller oxidierbarer Bestandteile des Abgases bei 527°C erfolgt, wird im erfindungsgemäßen Verfahren die katalytische Oxidation für CO, Methan und Wasserstoff bei niedrigeren Temperaturen im Bereich von 200° bis 300°C angewendet. Die darauf im erfindungsgemäßen Verfahren fol­ gende Reduktion von Wasser und Entfernung von Sauerstoff durch ein Gettermetall bei mäßiger Temperatur, beispiels­ weise bei 200° bis 300°C, ermöglicht dann den Zersetzungs­ schritt für Ammoniak.-
Im folgenden wird anhand der Figur die Erfindung näher erläutert.
Die Figur zeigt eine schematische Darstellung eines Beispiels für die erfindungsgemäße Vorrichtung.
Nach Eintritt des zu dekontaminierenden Abgases in die im Kreislauf geführte Leitung 7 durchströmt es den Pufferbehäl­ ter 1 und gelangt danach in das Oxidations-Katalysator-Bett 2, in welchem bei beispielsweise 250°C CO zu CO2 die Kohlen­ wasserstoffe, beispielsweise Methan, zu CO2 und Wasser und die Wasserstoffisotopen zu Wasser katalytisch oxidiert wer­ den. Als Katalysator können Hopcalite oder Perowskite ver­ wendet werden. Das dieses Bett verlassende Abgas, welches noch Ammoniak, Wasser und evtl. noch eine Restmenge Sauer­ stoff enthält, wird zu einem auf beispielsweise 250°C erhitzten Uran-Bett 3 geleitet, in welchem der Restsauer­ stoff gegettert und das Wasser selektiv zersetzt wird, wobei Wasserstoffisotope frei werden und das Uran-Metall den Sauerstoff des Wassers aufnimmt bzw. bindet. Das Abgas aus dem Uran-Bett 3, das außer dem Trägergas Helium praktisch nur noch Ammoniak und Wasserstoffisotope enthält, wird an­ schließend in ein Gefäß 5 mit beispielsweise Palladium- Membranen 4 geleitet, welche auf beispielsweise 450°C er­ hitzt worden sind. Das Gefäß 5 wird dabei an seiner Außen­ seite auf 200°C gekühlt. An den Membranen 4 wird der Ammoniak in seine Elemente zersetzt. Gleichzeitig durchdrin­ gen die Wasserstoffisotope die Membranen und werden durch den Auslaß 6 aus dem Kreislauf 7 abgezogen.

Claims (2)

1. Verfahren zur Dekontamination des Abgases des Brenn­ stoffkreislaufes eines Fusionsreaktors von Tritium und/ oder Deuterium in chemisch gebundener Form enthaltenden Abgas-Bestandteilen, bei welchem das Abgas über einen Oxidations-Katalysator und danach über ein heißes Metall- Bett geleitet wird, Tritium und/oder Deuterium aus seinen bzw. ihren Bindungen freigesetzt, aus dem Abgas abge­ trennt und in den Brennstoffkreislauf rückgeführt wird bzw. werden, dadurch gekennzeichnet, daß
  • a) die katalytische Oxidations-Reaktion bei einer Tempe­ ratur im Bereich von 200°C bis 300°C durchgeführt wird, wobei die Abgas-Bestandteile CO zu CO2, Methan zu CO2+Wasser und die Wasserstoff-Isotope zu Wasser oxidiert werden, jedoch Ammoniak unverändert bleibt,
  • b) das aus a) erhaltene Gasgemisch zur Entfernung der Restmenge O2 und zur selektiven Umwandlung des Was­ seranteils in Wasserstoffisotope bei einer Temperatur im Bereich von 200°C bis 300°C mit dem Metall-Bett in Kontakt gebracht wird,
  • c) das aus b) erhaltene Gasgemisch zur Zersetzung (Cracking) des Ammoniaks mit einer heißen Membran aus Palladium oder aus einer Palladium-Silber-Legierung bei einer Temperatur im Bereich von 400°C bis 450°C in Kontakt gebracht, alle freigesetzten Wasserstoff­ isotope durch die Membran hindurchgeführt, vom Restab­ gasstrom abgetrennt und abgeführt werden und
  • d) das dekontaminierte Abgas in die Umgebungsluft abge­ leitet wird.
2. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1, welche einen Pufferbehälter, ein heizbares Oxidations­ katalysator-Bett und ein heizbares Metallbett aufweist, dadurch gekennzeichnet, daß in Strömungsrichtung des Abgases in einer im Kreislauf geführten Leitung (7) ein Pufferbehälter (1) zum Ausglei­ chen des Gasdruckes, ein heizbares Katalysator-Bett (2) zur Oxidation von CO, Methan und Wasserstoff, ein heiz­ bares, O2 und Wasser selektiv aus dem Abgas durch chemi­ sche Reaktion entfernendes Metall-Bett (3), ein eine oder mehrere für Wasserstoffisotope selektiv durchlässige, heizbare Membran(en) (4) enthaltendes Gefäß (5) mit einem Produktauslaß (6) für die Wasserstoffisotopen, sowie eine oder mehrere Pumpen (8) angeordnet sind.
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