DD275924A1 - AMPEROMETRIC MEASURING CELL FOR THE DETERMINATION OF SULFUR HYDROGEN IN GASES AND LIQUIDS - Google Patents
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Abstract
Die Erfindung betrifft eine amperometrische Messzelle zur Bestimmung von Schwefelwasserstoff in Gasen und Fluessigkeiten. Es wird eine Einrichtung zur amperometrischen Bestimmung von Schwefelwasserstoff unter Verwendung einer gaspermeablen Membran und eines Redoxmediators beschrieben. Die Messzelle dient zur quantitativen Bestimmung von Schwefelwasserstoff in Gasen und Fluessigkeiten z. B. auf den Gebieten des Arbeits- und Umweltschutzes. Durch den Einsatz einer Schutzelektrode 15 kann ein einheitlicher Elektrolyt mit einem Redoxmediator verwendet werden, der im Messprozess regeneriert wird. Die spezielle Gestaltung des Messelektrodenraumes 19 und einer spiralfoermigen Drahtelektrode 16, die mit der zylinderfoermigen Schutzelektrode 15 kombiniert ist, fuehren zu einem guten Austausch des Elektrolyten vor der Messelektrode 17 und zu einer schnellen Betriebsbereitschaft der Messzelle. Eine vor der Membran 21 angeordnete Maske 23 mit einer zentrischen Bohrung 24, deren Durchmesser variiert werden kann, ermoeglicht die Anwendung der Schwefelwasserstoff-Messzelle in unterschiedlichen Konzentrationsbereichen. Fig. 1The invention relates to an amperometric measuring cell for the determination of hydrogen sulfide in gases and liquids. An apparatus for the amperometric determination of hydrogen sulfide using a gas-permeable membrane and a redox mediator is described. The measuring cell is used for the quantitative determination of hydrogen sulfide in gases and liquids z. B. in the fields of labor and environmental protection. By using a protective electrode 15, a uniform electrolyte can be used with a redox mediator, which is regenerated in the measuring process. The special design of the measuring electrode chamber 19 and a spiral wire electrode 16, which is combined with the cylindrical protective electrode 15, lead to a good exchange of the electrolyte in front of the measuring electrode 17 and to a quick operational readiness of the measuring cell. A mask 23 arranged in front of the membrane 21 with a central bore 24 whose diameter can be varied allows the use of the hydrogen sulfide measuring cell in different concentration ranges. Fig. 1
Description
Mit dem Grundkörper 1 wird der zylindrische Körper 13 (mehrteiliger Formkörper) verschraubt, der die Meßelektrode 17, die Gegenelektrode 14 und die zyllnderförir !ge Schutzelektrode 15 mit der spiralförmigen Drahtelektrode 16 trägt. Letztere befindet sich im Meßelektrodenraum 19. Durch das Verschrauben des mit dem zylinderförmigen Körper 13 verbundenen Grundkörpers 1 mit der Überwurfmutter 2 werden der Gegenelektrodenraum 18, der Meßelektrodenraum 19 und der beide Elektrodenräume verbindende Spalt 20 gebildet. Der Meßelektrodenraum 19 besitzt an der Unterseite eine öffnung, in die die Meßelektrode 17 ragt. Die öffnung wird von einer gaspermeablen Membran 21 mit Hilfe der Druckplatte 3 dicht verschlossen. Anstelle der Druckplatte 3 können auch geeignete Körper, die einen Meßgang enthalten, verwendet werden. In der Meßzelle liegt die Meßelektrode 17 auf dem Abstandhalter 22 auf, der sich zwischen der gaspermeablen Membran 21 und der Meßelektrode 17 befindet. Als Abstandhalter 22 wird ein dünnes Kunststoffgewebe verwendet. Der zylinderförmige Körper 1Z '<$>. im unteren Teil so weit verjüngt, daß praktisch nur die Meßelektrodenoberfäche den Abstandhalter 22 berührt. Die Erweiterung des Meßeloktrodenraumes 19 gewährleistet ein ausreichendes Elektrolytvolumen. Zwischen der Druckplatte 3 und der gaspermeablen Membran 21 befindet sich eine dünne Maske 23 mit einer zentrischen Bohrung 24. Durch eine Variation des Durchmessers der zentrischen Bohrung 24 von 0,1 bis 1 mm kann die Meßzelle unterschiedlichen Koi lentrationsbereichen des Meßgases angepaßt werden. Nachdem die Meßzelle mit einem geeigneten Elektrolyten, dor den Redoxmediator und ein Puffersystern enthält, gefüllt wyrde, kann man mit Hilfe einer potentiostatischen Regelanordnung 27 das Potential der Meßelektrcde 17 und der Schutzelektrodenkombination 15/16 in Verbindung mit der Gegenelektrode 14 und der Referenzelektrode 11 entsprechend den Erfordernissen einstellen und mit einem geeigneten Meßgerät 28 überprüfen (Fig.2).With the base body 1, the cylindrical body 13 (multi-part molded body) is screwed, which carries the measuring electrode 17, the counter electrode 14 and the protective electrode zyllnderförir! Ge with the helical wire electrode 16. The latter is located in Meßelektrodenraum 19. By screwing the connected to the cylindrical body 13 main body 1 with the union nut 2 of the counter electrode space 18, the Meßelektrodenraum 19 and the two electrode spaces connecting gap 20 are formed. The measuring electrode chamber 19 has at the bottom an opening into which the measuring electrode 17 protrudes. The opening is sealed by a gas-permeable membrane 21 by means of the pressure plate 3. Instead of the pressure plate 3, it is also possible to use suitable bodies which contain a measuring passage. In the measuring cell, the measuring electrode 1 7 is located on the spacer 22, which is located between the gas-permeable membrane 21 and the measuring electrode 17. As a spacer 22, a thin plastic fabric is used. The cylindrical body 1 Z '<$>. so far tapered in the lower part that practically only the Meßelektrodenoberfäche touches the spacer 22. The extension of Meßeloktrodenraumes 19 ensures a sufficient volume of electrolyte. Between the pressure plate 3 and the gas-permeable membrane 21 is a thin mask 23 with a central bore 24. By a variation of the diameter of the central bore 24 from 0.1 to 1 mm, the measuring cell can be adapted to different Koi lentrationsbereichen the measuring gas. After the measuring cell wyrde filled with a suitable electrolyte, dor the redox mediator and a buffer system filled, one can by means of a potentiostatic control device 27, the potential of the Meßelektrcde 17 and the Schutzelektroden combination 15/16 in conjunction with the counter electrode 14 and the reference electrode 11 in accordance with Set requirements and check with a suitable measuring device 28 (Fig.2).
Die Betriebsbereitschaft der amperometrischen Meßzelle ist erreicht, wenn nach dem Anlegen des erforderlichen Potentials der anfänglich hohe Grundstrom auf einen niedrigen Wert abgefallen und konstant ist, was mit dem Meßgerät 29 kontrolliert wird. Die spiralförmige Drahtelektrode 16 im Meßelektrodenraum 19, die mit der zylinderförmigen Schutzelektrode 15 kombiniert ist, und die Verjüngung des zylinderförmigen Körpers 13 im unteren Bereich bewirken die schnelle Einstellung eines niedrigen, konstanten Grundstromes nach höchstens einer Stunde. Die spiralörmige Drahtelektrode 16 ist an die Meßelektrode 17 herangeführt und oxidiert den größten Teil der anfänglich im Meßelektrodenraum 19 vorhandenen oxidierbaren Verunreinigungen und die im Redoxgleichgewicht vorhandene reduzierte Form des Mediators. An der Meßelektrode 17 werden nur die in ihrer unmittelbaren Nähe vorhandenen oxidierbaren Anteile des Elektrolyten umgesetzt. Die Verjüngung des zylinderförmigen Körpers 13 im unteren Bereich gewährleistet einen guten Austausch des Elektrolyten unmittelbar vor der Meßelektrode 17, so deß Vararmungseffekte *.B. am Puffer zwischen der Meßelektrodenoberfläche und der gaspermeablen Membran 21 ousgeschlossen oder stark vermindert werden, auch wenn größere Konzentrationen an Schwefelwasserstoff gemessen werden sollen. Dadurch wird das Überlastverhalten dor Zelle verbessert.The operational readiness of the amperometric measuring cell is reached when, after the application of the required potential, the initially high base current has fallen to a low value and is constant, which is controlled by the measuring device 29. The spiral wire electrode 16 in the measuring electrode space 19, which is combined with the cylindrical guard electrode 15, and the taper of the cylindrical body 13 in the lower region cause the rapid setting of a low, constant background current after at most one hour. The helical wire electrode 16 is brought to the measuring electrode 17 and oxidizes most of the oxidizable impurities initially present in the measuring electrode space 19 and the reduced form of the mediator present in the redox equilibrium. At the measuring electrode 17 only the oxidizable portions of the electrolyte present in their immediate vicinity are reacted. The taper of the cylindrical body 13 in the lower region ensures good exchange of the electrolyte immediately in front of the measuring electrode 17, so Vararmungseffekte * .B. at the buffer between the measuring electrode surface and the gas-permeable membrane 21 ousgeschlossen or greatly reduced, even if larger concentrations of hydrogen sulfide to be measured. This improves the overload behavior of the cell.
Durch die zylinderförmige Schutzelektrode 15 im Spalt 20 zwischen don beiden Elektrodenräumen 18 und 19 wird das Eindringen von Reaktionsprodukten der Gegenelektrodenreaktion vollständig verhindert, wodurch auf ein Diaphragma verzichtet werden kann. In dieser Anordnung, die eine lange Betriebsdauer gestattet, kann ein einheitlicher Elektrolyt mit einem Redoxmediator eingesetzt werden, der auch an der Gegenelektrode 14 einen definierten Elektrodenprozeß zuläßt. Die Reaktionsprodukte dieses Elektrodenprozesses als auch weitere störende Bestandteile werden an der zylinderförmigen Schutzelektrode 15 vollständig umgesetzt und der Redoxmediator zurückgebildet, ohne sich störend auf den Moßvorgang auszuwirken. Beim Mußvorgang gelangt das zu bestimmende Gas durch die gaspermeab!.. Membran 21 in Kontakt mit der Elektrolytlösung, die den Redoxmediator enthält. Es tritt sofort eine definierte Rsdoxreaktion ein, und der umgewandelte Anteil des Redoxmediators wird an der Meßelektrode 17 zurückgebildet. Dio potentiostatische Regelt nordnung 27 ist so geschaltet, daß nur der Strom der Meßelektrode 17 mit einem geeigneten Meßinstrument 29 registriert wird und als analytisches Signal dient. Das Meßgas diffundiert aus dem Probenstrom heraus zunächst durch die Bohrung 24 in der Maske 23 und dann durch die gaspermeable Membran 21. Durch eine Veränderung des Durchmessers der Bohrung 24 von 0,1 bis 1 mm kann der Anteil dos in die Zelle diffundierenden Meßgases variiert werden. Der meßbare Konzentrationsbereich kann um mehrere Zehnerpotenzen erweitert werden, ohne daß sich die Betriebsdauer der Meßzelle verkürzt.By the cylindrical protective electrode 15 in the gap 20 between the two electrode chambers 18 and 19, the penetration of reaction products of the counter electrode reaction is completely prevented, which can be dispensed with a diaphragm. In this arrangement, which allows a long period of operation, a uniform electrolyte can be used with a redox mediator, which also allows for a defined electrode process at the counter electrode 14. The reaction products of this electrode process as well as other interfering components are completely reacted on the cylindrical protective electrode 15 and the redox mediator regressed, without interfering with the Moßvorgang. During the idling process, the gas to be determined passes through the gas-permeable membrane 21 into contact with the electrolyte solution containing the redox mediator. A defined Rsdox reaction occurs immediately, and the converted portion of the redox mediator is reformed at the measuring electrode 17. Dio potentiostatic control arrangement 27 is switched so that only the current of the measuring electrode 17 is registered with a suitable measuring instrument 29 and serves as an analytical signal. The measurement gas diffuses out of the sample stream first through the bore 24 in the mask 23 and then through the gas-permeable membrane 21. By changing the diameter of the bore 24 from 0.1 to 1 mm, the proportion of the measuring gas diffusing into the cell can be varied , The measurable concentration range can be extended by several orders of magnitude without shortening the operating life of the measuring cell.
Die Wirkungswelse der erfindungsgemäßen, amperometrischen Meßzelle zur Schwefelwasserstoffbestimmung in Gasen und Flüssigkeiten wird am nachfolgenden Ausführungsbeispiel näher erläutert.The effect of the invention, the amperometric measuring cell for hydrogen sulfide determination in gases and liquids will be explained in more detail in the following embodiment.
Gemäß Fig. 1 sind der Grundkörper 1, die Überwurfmutter 2, der die Elektroden trogende Körper 13 (mehrteiliger Formkörper) und die Druckplatte 3 der zylindrischen Meßzelle aus PVC gefertigt. Die durch das Verschrauben des Grundkörpers 1 mit der Überwurfmutter 2 entstehenden Räume für den einheitlichen Eloktrolyten besitzen bei einer Länge der Meßzelle von 50mm und einem Durchmesser von 35mm ein Volumen von 4,7ml. Davon nimmt der Gegenelektrodenraum 18 3,73ml, der Spalt 20 0,043ml und der erweiterte Moßelektrodonraum 19 0,92 ml auf. Der Spalt 20 als Verbindung zwischen den Eloktrodinräumen 18, 19 besitzt eine Länge von 4,5mm und olno Radialbrette von 0,4mm.According to Fig. 1, the base body 1, the union nut 2, the body 13 trodden the electrodes (multi-part molded body) and the pressure plate 3 of the cylindrical measuring cell made of PVC. The resulting by screwing the body 1 with the nut 2 spaces for the uniform Eloktrolyten have a length of the measuring cell of 50mm and a diameter of 35mm a volume of 4.7ml. De r thereof takes counter-electrode space 18 3,73ml, the gap 20 and the extended 0,043ml Moßelektrodonraum 19 0.92 ml. The gap 20 as a connection between the Eloktrodinräumen 18, 19 has a length of 4.5mm and olno radial plates of 0.4mm.
Als Gogonelektrodo 14 diont ein in mehreren Windungen um don zylinderförmigen Körper 13 gelegter Platindraht mit einem Durchmesser von 0,3mm. Ein Platinrohr 15 mit einer Längo von 4,5mm, einem Innendurchmesser von 7mm und einer Wandstärke von 0,1 mm, das auf den zylinderförmigen Körper 13 aufgeschoben wird, in Kombination mit einor spiralförmigen Platindrahtelektrodo 16 im Moßolektrodenraum 19 wird als Schutzelektrodenkombination genutzt. In den Im unteren Bereich verjüngten zylinderförmigen Körpor 13 IM ein Platindraht mit einem Durchmesser von 1 mm eingeklobt, desson Querschnittsflächo die Moßelektrodo 17 bildet.As Gogonelektrodo 14 diont a laid in several turns to don cylindrical body 13 platinum wire with a diameter of 0.3 mm. A platinum tube 15 having a length of 4.5 mm, an inner diameter of 7 mm and a wall thickness of 0.1 mm, which is slid onto the cylindrical body 13, in combination with a spiral-shaped platinum wire electrode 16 in the measuring electrode space 19 is used as a protective electrode combination. In the lower area, cylindrical bodies 13 IM tapered into a platinum wire having a diameter of 1 mm tapered, the cross-sectional area of which forms the measuring electrode 17.
gesättigte Silber-Silberchlorid-Elektrode 11.saturated silver-silver chloride electrode 11.
verschlossen. Zwischen der gaspermeablen Membran 21 und der Meßelektrodenoberfläche befindet sich als Abstandhalter 22 ein 100 bis 120 pm starkes Polyestergewebe.locked. Between the gas-permeable membrane 21 and the measuring electrode surface is located as a spacer 22, a 100 to 120 pm strong polyester fabric.
24 mit einem Durchmesser von 0,22mm. Mit dieser Maske 23 kann bei Messungen in Gasströmen in einem24 with a diameter of 0.22mm. With this mask 23 can be measured in gas flows in a
ermöglichen empfindlichere Bestimmungen im Bereich unterhalb von 1 ppm.allow more sensitive determinations in the range below 1 ppm.
0,1 mol/l und als Puffersystem 0,5mol/l Kaliumhydrogencarbonat und 0,5mol/l Kaliumcarbonat enthält.0.1 mol / l and as a buffer system 0.5 mol / l potassium bicarbonate and 0.5 mol / l potassium carbonate.
die gesättigte Silber-Silberchlorid-E lektrode 11.the saturated silver-silver chloride electrode 11.
konstanter Grundstrom von wenigor als 15nA, der am Meßinstrument 29 ablesbar ist.constant background current of less than 15nA, which is readable on the measuring instrument 29.
etwa 30ppm !st die Kennlinie linear.about 30ppm! st the characteristic linear.
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ID=5602855
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